自由-standing非晶硅纳米片近年来作为一种新型二维材料崭露头角。尽管传统硅酸盐材料的表面改性早已受到广泛研究,但分子级薄的非晶硅纳米片的改性研究仍鲜有涉及。在本研究中,我们探讨了利用固态表面活性剂模板合成的单层非晶硅纳米片的表面功能化。表面活性剂-硅酸盐层状杂化体在剥离成单层纳米片之前,直接经氯硅烷处理。三甲基硅烷化使纳米片能够在甲苯中形成稳定的胶体分散,而未改性的纳米片则容易团聚。表面改性程度和胶体稳定性在很大程度上取决于所使用氯硅烷的量。此外,我们还成功实现了使用二甲基乙烯基氯硅烷的表面改性,表明本策略可适用于多种氯硅烷。这些结果表明,分子级薄的自由-standing非晶硅纳米片可在保持其单层性质的同时实现功能化,为硅酸盐基有机-无机杂化材料的设计提供了通用平台。