负极和可循环锂对富锂锰基正极体相氧化还原机制的影响 开放获取

《Energy Advances》：The effect of negative electrode and cyclable lithium on the bulk redox mechanisms of lithium-and manganese-rich positive electrodesOpen Access

　　

锂锰丰富（LMR）氧化物因其在具有竞争力的成本下提供高能量密度而具有商业价值，但其扩展循环下的氧化还原行为仍知之甚少。目前大多数机理性认识均来源于锂金属半电池研究，而由于阴极电势和可循环锂会动态变化，这些研究无法忠实反映实际全电池的电化学行为。在此，我们利用涵盖宽范围锂存量保留的多种全电池架构，研究了一种典型的无钴LMR（0.3Li?MnO?●0.7LiMn?.?Ni?.?O?）材料，并明确表明，在所测试的全电池运行和电极收获条件下，LMR材料在扩展循环过程中并不会发生从氧氧化还原到锰氧化还原的转变。在所有全电池构型中——包括那些最有效地保留锂存量并能持续数百个循环保持对低压锂嵌入/脱嵌位点可访问性的构型——我们均未发现体相高自旋三价锰出现的证据。相反，锰还原仅在再锂化的半电池环境中被观察到，这表明锰还原源于系统层面的因素，而非阴极氧化还原机理的真正转变。这些结果表明，半电池的解释不能自动迁移至全电池，并否定了锰还原驱动电压衰减以及氧氧化还原本质上不可逆的普遍观点。

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? 2026 The Author(s). Published by the Royal Society of Chemistry

2026

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