过渡金属双烯工程：面向铑 - 双烯中的自旋极化狄拉克半金属性和高居里温度铁磁性，对比钯 - 双烯中的弱磁性。可供购买

《Journal of Materials Chemistry C》：Biphenylene engineering with transition metals toward spin-polarized Dirac half-metallicity and high-TC ferromagnetism in Rh–BP versus weak magnetism in Pd–BPAvailable to Purchase

　　

我们报告了一项基于第一性原理的研究，针对两种过渡金属联苯ylene 配位骨架（Rh–BP 和 Pd–BP），揭示了二维材料中半金属性、稳健的铁磁性以及对电子结构的对称性控制的非寻常共存。利用包含自旋 - 轨道耦合的密度泛函理论、蒙特卡洛模拟和从头算分子动力学，我们证明了这两个系统中根本不同的磁机制。Rh–BP 被发现是一种本征二维半金属铁磁体，在 Rh 中心具有定义明确的自旋 1/2 局域矩。此外，电子色散揭示了对称性诱导的 Γ 点处类狄拉克能带交叉，这与联苯ylene 网络内的轨道简并有关。该系统表现出异常强烈的各向异性磁交换相互作用，耦合常数分别达到 234.83 meV (J_x)、121.48 meV (J_y) 和 116.33 meV (J₂)，驱动具有 575 K 居里温度的长程铁磁有序。有限温度从头算分子动力学模拟确认了结构稳定性高达 600 K，表明该骨架具有优异的热稳定性。自旋 - 轨道耦合导致了每个 Rh 原子 12.24 meV 的巨大磁各向异性能，并在保持电子结构的同时诱导了 42.3 meV 的带隙。相比之下，Pd–BP 表现出不同的半金属状态，其特征是 Pd 原子上的弱局域矩（～0.04 μB）和分散在整个配体骨架上的显著自旋极化，表明涉及 O 和 C 原子的巡游、杂化驱动的铁磁机制。这与 Rh–BP 更局域的量子自旋行为形成鲜明对比，并突出了在同一结构基元中磁有序对过渡金属种类的敏感性。总之，这些发现确立了基于联苯ylene 的配位骨架作为实现强关联自旋极化态的多功能平台，其中交换相互作用、自旋 - 轨道耦合和晶格对称性共同实现了二维分子材料中的高温半金属性、量子自旋 1/2 磁性和涌现电子带特征。

视觉摘要

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我们报告了 Rh-BP 和 Pd-BP 联苯ylene 骨架的第一性原理研究，揭示了二维材料中的半金属性、稳健的铁磁性以及对称性控制的电子结构和磁性。

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我们报告了 Rh-BP 和 Pd-BP 联苯ylene 骨架的第一性原理研究，揭示了二维材料中的半金属性、稳健的铁磁性以及对称性控制的电子结构和磁性。

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? 2026 作者. 由皇家化学会出版

2026

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