引言
柔性可穿戴传感器因其在人运动监测、康复医学、软体机器人和人机交互等领域的潜在应用而日益受到关注 [1], [2], [3], [4], [5], [6]。在柔性传感材料中,导电水凝胶因其富水高分子网络赋予的组织级柔顺性、生物相容性和可调电导率而尤为引人注目 [7], [8], [9], [10], [11]。水凝胶可通过共价键、离子配位、氢键、静电相互作用以及其他物理作用将亲水高分子链交联构建 [12], [13], [14], [15], [16]。这些特性使其不仅适用于表皮传感,还可用于组织工程、药物控释及其他生物医学应用 [17], [18], [19], [20], [21]。
机械鲁棒性和传感稳定性仍是导电水凝胶传感器的核心挑战。双网络(DN)水凝胶因其一个网络可耗散机械能而另一个网络维持弹性和结构完整性而得到广泛研究。例如,Gong等利用聚电解质网络的离子解离开发了高强韧DN弹性体系统 [22],互穿网络医用水凝胶相较于单网络水凝胶表现出显著增强的力学强度 [23]。然而,DN水凝胶的配方设计仍严重依赖反复的试错实验,这增加了优化时间、消耗材料,并使可重复的规模化生产变得困难。因此,需要在大规模实验筛选之前建立配方参数与力学性能之间的定量关系的有效策略。
机器学习可以通过从实验数据集中提取有用关系来加速材料设计。它已被应用于柔性传感相关的任务中,如语音处理、手势识别、辅助接口和触觉/语音识别 [24], [25], [26], [27], [28], [29]。在水凝胶研究中,数据驱动方法已被用于预测肽类水凝胶的形成和筛选核苷水凝胶候选材料 [30], [31]。然而,大多数已报道的模型侧重于水凝胶的形成或单一性能预测,而导电水凝胶传感器则需要同时考虑组成、机械变形和传感稳定性。因此,一种在减少重复制备的同时保持实验可验证性的配方筛选方法将对DN水凝胶传感器设计大有裨益。
除了组成之外,传感器几何形状决定了外部变形如何传递到活性材料。许多传统水凝胶应变传感器以条带形式浇铸并在单轴拉伸下表征;此类器件仅报告沿测试轴的载荷大小,但本身无法分辨应变方向。在没有正交传感元件或方向相关架构的情况下,单一输出通常无法区分载荷方向与载荷大小。这种歧义对可穿戴监测至关重要,因为变形方向和幅度可以在关节和弯曲体表面上同时变化。近年来开发的各向异性及仿生应变传感器架构旨在改善多方向分辨和各向同性响应 [32], [33]。天然蛛网力学和仿生蛛网状网状传感器激发了分布式载荷传递和传感设计 [34], [35], [36], [37]。近期的水凝胶应变传感器研究还强调了自修复、离子导电、高拉伸性、生物活性和抗溶胀行为作为互补的材料设计策略 [38], [39], [40], [41], [42], [43], [44]。此外,近期一种3D打印的DN水凝胶传感器展示了可编程制造如何将几何形状变为明确的设计变量 [45]。在本工作中,CO?激光直写技术被用于在柔性DN水凝胶上生成数字可重构的径向螺旋几何结构,而无需制备新模具。
在上述背景下,本工作评估了窄范围、数据引导的配方筛选是否可以与可编程激光图案化结合,以产生具有可重构拓扑结构的水凝胶传感器。基于30组0–300%应变范围内的拉伸测试数据构建了BP回归模型,随后在固定加工参数下(激光功率:18.0%;扫描速度:180?mm?s?1;扫描间距:3.3 μm;焦距:3.7?mm)使用CO?激光直写对所选配方进行图案化。
配方筛选仅改变SA含量,而单体浓度、交联剂用量、聚合温度和聚合时间保持不变;因此,其预测仅适用于所表征的SA组成和0-300%应变区间。所选的PAM/SA-CNTs-Cu2?水凝胶断裂伸长率为341% ± 5%。激光直写传感器在循环变形中产生了322/325 ms的响应/恢复时间和周期性电流变化。综合这些测量结果,证明了在所研究的组成和应变范围内所提工作流程的可行性。进一步的定量基准测试将需要标准化的电气和机电测量。