饮用水安全仍然是全球公共卫生的关键挑战，特别是在消毒基础设施不足的低碳收入国家和农村地区，这加剧了公共卫生风险 [1], [2]。世界卫生组织 (WHO) [3] 报告称，全球约有 17 亿人继续依赖受粪便污染的饮用水，导致每年近 50 万人死于与腹泻相关的疾病。此外，微量污染物也成为水生环境中主要污染源之一 [4]。农业化学品残留，特别是莠去津 (ATZ) 和 2,4-二氯苯氧乙酸 (2,4-D) 等除草剂，由于集约化农业应用和径流传输，经常在地表和地下水中被检测到 [5], [6], [7]。由于其低生物降解性和固有毒性，长期暴露于这些化合物可能引发内分泌干扰以及神经系统和免疫系统紊乱 [8], [9], [10], [11]。此类污染引发了人们对潜在人类健康风险和农业系统可持续性的日益关注。
过去几年，饮用水中微生物和除草剂污染的控制在很大程度上被作为两个独立的研究领域进行调查 [12], [13]。氯化、紫外线 (UV) 照射和其他消毒技术已被广泛用于水传播微生物的灭活，而高级氧化工艺 (AOPs) 也已被证明可以降解多种除草剂，如三嗪类和苯氧基羧酸类 [14], [15], [16]。然而，微生物和除草剂通常共存于农村饮用水源中，而关于此类共存污染系统的研究仍然有限。微生物和除草剂在理化性质上存在差异，其去除依赖于不同的机制和处理条件 [17]。此外，当共存时，它们可能通过竞争消耗活性物质相互作用，进一步增加了在单一处理系统中实现高效同时控制的复杂性。
传统的紫外线/氯 (UV/Cl2) 工艺通常依赖于发出约 254 纳米单色照射的低压汞灯，由于其高紫外线输出和成熟的表现，已被广泛用于水消毒 [18]。然而，这些汞灯受到有毒汞泄漏风险、预热期长、光谱可调性有限和体积庞大等限制 [19], [20]。受半导体技术进步推动，紫外线发光二极管 (UV-LED) 被视为一种替代光源，因其无汞运行和快速启动能力 [21], [22]。此外，UV-LED 的紧凑和模块化设计增强了便携性，使其更适合分散式地下水治疗应用 [23]。在此基础上，UV-LED/氯 (UV-LED/Cl2) 工艺作为先进的污水处理技术引起了关注 [24]。在该工艺中，UV-LED 照射通过诱导 DNA 损伤促进微生物灭活，而添加氯改善了灭活性能 [25], [26]。研究表明，UV-LED/Cl2 工艺将枯草芽孢杆菌芽孢的灭活速率常数提高至 UV-LED 照射的约两倍 [27]。此外，UV-LED/Cl2 处理实现了超过 80% 的卡马西平 (CBZ) 去除，这是由羟基自由基 (HO·) 和氯自由基 (Cl·) 驱动的 [28]。这些发现突出了 UV-LED/Cl2 系统作为治疗共存污染的可行技术的前景。
然而，对外部添加氯的依赖伴随着与其储存、运输、操作安全和经济负担相关的挑战 [29]。为了克服这些局限性，电化学驱动的原位氯生成被提出作为 UV-LED/Cl2 处理工艺可持续性的可行解决方案 [30], [31]。与传统 UV-LED/Cl2 工艺相比，UV-LED/EC-Cl2 工艺需要施加电流以实现氧化剂的连续原位生成 [32]。水中天然存在的氯离子 (Cl?) 在阳极被电化学氧化生成游离氯 (例如次氯酸 (HOCl) 和次氯酸盐 (OCl?))，随后被 UV-LED 照射激活形成高活性的氧和氯物种，促进污染物降解 [33], [34]。Huang 等人 [35] 报告 LED-UV/EC-Cl2 系统以 1.46 kWh m?3 order?1 的 EE/O 值实现 CBZ 降解，低于单一 UV/Cl2 和 EC/Cl2 工艺。此外，UV/EC/Cl? 系统显示出比 UV 和 EC/Cl? 处理更高的能源经济性，布洛芬 (IBP) 和扑米酮 (PRM) 降解的 EE/O 值低于 6 kWh m?3 order?1 [36]。
基于这些进展，本研究提出的 UV-LED/EC-Cl2 处理工艺为共存污染控制提供了新视角。选择发射波长为 265 和 280 纳米的 UV-LED 作为环保光源。选择大肠杆菌、ATZ 和 2,4-D 作为模型污染物，因为它们具有健康和环境风险。本研究 1) 评估了共存和非共存情况下污染物的去除性能和动力学；2) 通过分析细胞变化，包括膜渗透性和胞内活性氧 (ROS) 水平，揭示了损伤特征；3) 评估了该工艺在实际水中的潜在适用性；4) 计算了工艺能耗以评估经济性。
