有机磁隧道结中通过磁光可调缺陷态自旋注入过程实现的磁阻符号交叉

《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：Sign crossover of magnetoresistance through magneto-optically tunable defect state spin injection process in organic magnetic tunnel junctions

　　摘要我们报道了基于ITO/NiFe?O?/Alq?/Co/Au结构的混合有机磁隧道结（MTJ）的光强依赖磁电阻（MR）行为。有机半导体间隔层（Alq?）的使用使得通过光活性界面缺陷态实现自旋输运控制成为可能。在红光照明（660 nm）下，随着光强增加，MR呈现非单调趋势，包括明显的符号反转。重要的是，观察到从正MR到负MR的交叉转变，这是由铁磁体/有机半导体（FM/OSC）界面处缺陷态深度的光致变化驱动的。采用声子辅助多步隧穿模型来量化这些缺陷态的能量深度和占据情况，揭示了从更深陷阱处的自旋翻转散射向更高光照下浅陷阱处的相干隧穿的转变。这些结果为理解光学调制下缺陷介导的自旋输运提供了基本原理，并为下一代有机自旋电子器件的开发开辟了途径，包括光学可切换存储器、可重构逻辑电路和多功能传感器。引言近来，混合有机磁隧道结（MTJ）中隧穿磁电阻（TMR）的起源和可调性因其有前景的自旋电子特性而受到广泛关注，这些特性包括低自旋轨道耦合、高自旋扩散长度以及与柔性电子的兼容性[1]。Tsymbal等人[2]强调了与此类系统相关的磁电阻机制的更广泛视角。特别是，他们强调混合异质结构中的磁电阻不仅来源于自旋依赖散射，还来源于更复杂的现象，如界面诱导的自旋极化、能带结构对称性匹配、通过隧穿势垒的自旋过滤以及量子隧穿效应，这些现象对于理解铁磁体/氧化物/有机半导体系统中的自旋输运至关重要。然而，尽管具有这些优势，许多基于有机间隔层的MTJ表现出被抑制或猝灭的TMR，通常归因于界面缺陷、自旋散射以及铁磁（FM）/有机界面上的非相干隧穿[1]、[3]、[4]。Hu等人[5]证明，FM/有机半导体（OSC）接触处的界面缺陷态对于磁电阻（MR）至关重要，因为它们形成自旋依赖的陷阱中心，影响电荷隧穿。Barraud等人[6]报告称，这些陷阱也显著影响自旋极化。Soujanya等人[7]表明，Rubrene/Co MTJ因声子辅助的陷阱态隧穿而表现出MR变化。照明进一步调节这些陷阱，例如激子驱动的陷阱填充或排空改变了其能量深度，导致光依赖的MR行为。Grover等人[8]在铜-菲醌分子基MTJ中报告了室温下红光照射约14%的MR，而Zakhidov等人[9]在TIPS-五菲并苯器件中观察到照明下的负MR，证实了陷阱-光-自旋之间的相互作用。已有研究表明，红光照明可以显著调节混合铁磁体/氧化物/有机半导体异质结构中的自旋依赖输运[10]。Deb等人[11]观察到，在ZnO–rGO/La?.?Sr?.?MnO?/ITO等氧化物-有机层状结构中，照明诱导激子的产生和解离，这些激子与界面陷阱相互作用，从而改变磁电阻和阻抗特性。Pal等人[12]证明，这些缺陷态的深度和占据随光强演变，与观察到的MR响应变化直接相关。这些发现强调了通过光学手段调节界面缺陷态是实现混合器件中光可调自旋电子功能的基本机制。缺陷与光学控制的结合带来了令人兴奋的设备可能性，如光电自旋存储器与逻辑，其中光可以在无电偏压的情况下协调自旋态[13]、[14]、[15]。这导致了双模态传感器的发展，用于环境/生物医学背景下的同步磁学和光学检测，以及柔性/可穿戴自旋电子学[3]、[16]。近期研究通过探索FM/OSC界面的量子干涉、缺陷钝化和能级工程，进一步扩展了对光子控制自旋输运的理解。例如，Cinchetti等人[17]研究了界面氧化在照明下调节自旋注入效率方面的作用。此外，光致自旋寿命和相干性变化与陷阱态的密度和分布相关联，为器件性能提供了额外的控制手段[18]。这些努力强调了更广泛地追求缺陷工程化、光学可编程的自旋电子平台，并突出了对更深层机理理解的需求，如本研究中所探讨的。近期调查显示，带隙下陷阱态和光生载流子寿命在照明条件下强烈影响有机结中的自旋相干性和磁电阻可调性。这些态控制自旋依赖的极化子对解离和复合过程[19]、[20]。此外，光学激发可以通过影响与带隙下陷阱态相关的自旋依赖复合和载流子寿命来调节有机半导体中的自旋输运，从而在有机结中实现可调磁电阻和自旋相干性[21]。我们描述了基于ITO/NiFe?O?（NFO）/Alq?/Co/Au结构的混合有机磁隧道结（MTJ）的光强依赖磁电阻（MR）行为。有机半导体间隔层（Alq?）的引入通过光活性界面缺陷态实现了自旋输运控制。在红光照明（660 nm）下，MR随光强增加呈现非单调趋势，包括明显的符号反转。从正MR到负MR的转变归因于FM/OSC界面缺陷态深度的光致变化。磁测量（未展示）显示器件的M-H曲线呈倾斜特性，同时具有显著的矫顽力，表明器件内部可能存在磁不均匀性。采用声子辅助多步隧穿模型来评估这些缺陷态的能量深度和占据情况，揭示了从更深陷阱处的自旋翻转散射向更高光照下浅陷阱处相干隧穿的转变。这些发现为理解光学调制下缺陷介导的自旋输运提供了关键见解，并为光响应有机自旋电子器件的开发提供了有前景的方向，包括光学可编程存储器、自适应逻辑元件和多功能传感器。实验细节使用低温自燃反应法制备NFO纳米粒子[22]。为了获得显著的晶相，NFO纳米粒子首先进行压制成型，然后在800°C下烧结。使用电子束蒸发法，将薄涂层（厚0.7 mm，10 Ω/sq电阻率，3 mm × 5 mm，来源：Techinstro）通过压制成型的NFO靶材沉积在ITO衬底上。为了制作器件，使用专门设计的多坩埚薄膜沉积装置……结果与讨论对制备的NFO纳米粒子进行X射线衍射结构表征，结果表明形成了单相多晶纳米粒子（图1）。对ITO/NFO/Alq?/Co/Au的表面形貌使用场发射枪扫描电子显微镜进行表征，如图2所示。在不同放大倍数下对器件进行了横截面显微观察。在所有放大倍数下均可观察到多层堆叠结构（图2）。在所有分辨率下……结论在本工作中，我们展示了在红光照射下ITO/NiFe?O?/Alq?/Co/Au有机磁隧道结中光可调磁电阻（MR）效应。MR响应表现出对光强的非单调依赖关系，包括明显的符号反转，归因于界面缺陷态的光学调制。值得注意的是，识别出从正MR到负MR的转变，与FM/OSC界面缺陷态深度的光致变化相关。CRediT作者贡献声明Yadlapalli Sujatha：撰写——审阅与编辑、撰写——初稿、验证、资源、方法论、调查研究、形式分析、概念构思。Debajit Deb：撰写——审阅与编辑、验证、监督、软件、方法论、调查研究、形式分析、概念构思。Pamulapati Soujanya：撰写——审阅与编辑。Nitish Ghosh：资源、调查研究、概念构思。S Vamsee Krishna：资源、调查研究、形式分析。利益冲突声明作者声明没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本文所报道的工作。致谢本工作由印度政府科学与工程研究委员会（SERB）的启动研究基金（SRG）支持（资助号：SRG/2023/001648）。作者感谢印度理工学院孟买分校NCPRE提供FEG-SEM测量。作者还感谢印度理工学院海得拉巴分校物理系DST-FIST设施提供VSM测量。作者信息：Yadlapalli Sujatha | Debajit Deb | Pamulapati Soujanya | Nitish Ghosh | S Vamsee Krishna部门：ECE系，Koneru Lakshmaiah教育基金会，Vaddeswaram，安得拉邦 522302，印度