蜂窝状双层磁体中的层间杂化与磁卡效应节点环

《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：Interlayer hybridization and magnetocaloric nodal rings in honeycomb bilayer magnets

　　

摘要

我们研究了在具有动量选择性层间磁振子杂化的蜂窝双层中，自旋-1/2横向场Ising反铁磁体的低能激发和热力学响应。层间耦合由连接对面层中等价亚晶格的三个对称相关通道构建。它们的干涉产生了具有C3对称性的形因子，使双层杂化具有动量依赖性，同时保持晶格动量守恒。我们从各单层斜向反铁磁态出发，采用线性自旋波理论并对方由此产生的玻色Bogoliubov-de Gennes哈密顿量进行对角化。我们表明，动量依赖的层间形因子重构了低能磁振子能带，产生了软化分支和节环结构。相应的低能态密度的增强产生了显著的熵峰和可调的磁Grüneisen响应。我们的结果表明，非局域、动量选择性的层间杂化是调控层状量子磁体中磁振子谱和磁热效应的途径。

引言

准二维量子磁体提供了一个肥沃的平台，用于探索降维、层间耦合和量子涨落如何协同作用产生涌现的集体现象[1]、[2]、[3]、[3]、[4]、[5]、[6]。许多真实的准二维磁性材料，包括FePS3和层状化合物等双层体系，表现出远弱于主导层内耦合的层间交换相互作用[7]。

在二维量子磁体的背景下，层间相互作用提供了重塑低能激发谱和驱动量子相变的有力机制[1]、[2]、[3]。事实上，层间相互作用机制在蜂窝双层系统中起着核心作用，提供了一个灵活的实验场，其中层间耦合重塑了低能谱并影响磁热响应[7]、[8]、[9]、[10]、[11]。

这种能谱重构可能产生节环、修改能带拓扑、重新分配谱权重、改变低能态密度，并因此产生集体激发和反常磁热效应的显著变化[1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]、[12]、[13]、[14]。

量子磁系统对外部磁场的热力学响应通过磁热效应表现出来，提供了对其低能谱的敏感窗口。在外场调控磁体中，熵景观强烈受到集体模式软化、激发间隙关闭和零能附近谱权重重新分布的影响[11]、[15]、[16]、[17]、[18]、[19]、[20]、[21]。因此，磁Grüneisen参数等物理量往往是探测外场驱动的失稳和涌现低能激发的最有信息量的探针之一[11]、[20]、[21]。

磁Grüneisen参数Γh测量了外部磁场h变化时的等温温变。等价地，它与熵的场导数直接相关，因此其符号标识了系统在场扫过程中是加热还是冷却[11]、[15]、[16]、[17]。这使得它在激发谱发展出显著低能特征时特别有用，因为即使是适度的能谱重排也可能在熵和磁热响应中产生强烈信号[9]、[11]、[11]、[16]、[17]、[18]。

大多数先前关于磁性双层的理论研究都通过空间均匀的层间交换来描述层间耦合。在这一传统框架内，层间相互作用主要通过磁振子杂化来重构低能激发谱[2]、[3]、[4]、[5]、[7]、[11]、[12]、[14]、[22]、[23]、[24]。然而，轨道纹理、晶格应变、局部扭转、轨道重叠、交换路径的几何结构以及超超交换路径可以深刻重构低能激发谱及其相关的磁性和热力学效应[25]。

近期的理论和实验研究表明，范德华蜂窝磁体中的层间磁交换由涉及配体轨道的扩展超超交换路径控制，而非由垂直对齐磁离子间的最短距离决定[26]、[27]。特别是，第一性原理计算表明，有效层间交换敏感地依赖于两层之间的相对横向位移，反映了轨道重叠、堆叠注册和配体介导的交换路径几何结构[26]、[27]。因此，主导交换路径不一定与垂直对齐的磁离子相关，而可能源自连接横向位移自旋对的配体辅助超超交换过程。

这提出了一个基本问题，尚待深入探索：能否利用有效层间交换分布来定制低能磁振子谱及其对应的磁热响应？如果可以，在蜂窝双层中这种层间交换最简单的保对称形式是什么？

因此，我们提出蜂窝双层上的自旋-1/2横向场Ising反铁磁体作为最小有效模型，该模型保留了由空间扩展轨道杂化产生的最低阶C3对称层间交换分布。这一最小描述隔离了有限程层间交换在重构磁振子谱、重塑低能态密度和促进节环附近熵累积方面的基本作用。我们的目标是研究可能源自轨道重叠、堆叠依赖性相互作用或双层中双轴应变的有效层间交换的影响[27]、[28]。我们表明，这种非局域层间耦合提供了通过节环工程控制磁热响应的有力机制。

本文结构如下。第2节我们引入双层模型并在局部旋转框架中推导其线性自旋波描述。第3节我们分析节结构演化及态密度。第4节我们讨论由此产生的熵和磁Grüneisen参数。最后，第5节总结我们的结论。

模型与方法

我们考虑蜂窝双层上的自旋-1/2横向场Ising反铁磁体，层指标?=1,2，亚晶格为A和B。哈密顿量为
H_bilayer = H_1 + H_2 + H_⊥
层间项为
H_? = J Σ_{?i,j?} S_i?^z S_j?^z - h_x Σ_i S_i?^x
其中J>0表示每个蜂窝层内最近邻反铁磁交换相互作用，h_x为均匀横向场，H_⊥描述层间交换分布。

微观轨道重构完全编码在有效...（注：原文此处有截断）

结果与讨论

我们通过对角化玻色动力学矩阵D(k) = Σ · H_BdG(k)得到磁振子谱，如图2所示，其中Σ = diag(1,1,-1,-1,1,1,-1,-1)。图2展示了在固定横向场h_x下激发谱随层间耦合ξ的演化。当ξ=0时，谱具有明确定义的间隙Δ_k = E_1(k_0=0)。随着ξ增大，间隙关闭，在0.2≤ξ≤0.6区间内出现节结构，标志着节环相的出现。

零能节线...（注：原文此处有截断）

结论

我们研究了具有动量选择性层间磁振子杂化的蜂窝双层上自旋-1/2横向场Ising反铁磁体的低能激发谱和热力学响应。层间耦合由三个对称相关的保亚晶格通道构建。它们的相干干涉产生了C3对称形因子，在保持晶格动量守恒的同时，在磁振子模式之间产生动量依赖的束缚态。

CRediT作者贡献声明

M.A.R. Griffith：撰写——初稿、监督、软件、方法、调查、形式分析、概念化。
S. Rufo：验证、方法、调查、形式分析、概念化。
Octavio D. Salmon：可视化、监督、概念化。
Jonatas N. da Silva：验证、调查、概念化。
J.R. Viana：可视化、验证、概念化。
Minos A. Neto：可视化、项目管理、形式分析、概念化。

利益冲突声明

作者声明没有已知的可能影响本文报告工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本研究部分由Amazonas州研究资助基金会（FAPEAM）和国家科学技术发展委员会（CNPq）资助。

M.A.R. Griffith | S. Rufo | Octavio D. Salmon | Jonatas N. da Silva | J.R. Viana | Minos A. Neto
亚马孙联邦大学物理系，Gen. Rodrigo Octávio大道6200号，Coroado I，69080-900，马瑙斯，巴西