多环芳烃(PAHs)由于具有半挥发性、环境持久性和致癌潜力,是PM2.5中的有害组分,长期吸入颗粒物结合的PAHs可能对健康构成重大风险[1], [2], [3], [4]。生物质燃烧(BB)是大气PAHs和碳质气溶胶的重要来源,尤其在开阔燃烧频繁的地区,如南亚和东南亚[5], [6]。纤维素等有机材料的不完全燃烧会同时排放气相和颗粒相PAHs以及典型的BB示踪物[7], [8], [9]。在大气传输过程中,BB羽流经历稀释、源混合、气-颗粒分配和化学老化等过程,这些过程可改变PAH浓度、分子组成和毒性当量分布[10], [11], [12]。近年来的研究进一步表明,相对湿度、光化学清除和有机气溶胶包覆层可改变颗粒老化、PAH氧化和大气持久性[13], [14], [15]。
东南亚北部是春季主要的BB区域,该地区气溶胶负荷通常从2月到4月达到峰值[16], [17]。在区域环流、低层大气传输和高原地形的共同影响下,东南亚BB羽流可跨越国界进入中国西南部,对云南及其下风向地区的空气质量产生显著影响[18], [19], [20]。先前的研究已确立了SEA-BB对中国南方和东南亚北部PM2.5、O3和碳质气溶胶的跨界效应[19], [20], [21]。泰国、缅甸和印尼的其他观测也记录了PAH污染加剧、毒性当量负担增加或健康风险上升,但这些观测主要局限于单个城市、近源或火灾影响区域[22], [23], [24]。然而,这些研究尚未阐明区域SEA-BB增强的背景如何在不同下风向受体中体现,也未明确PAH质量负荷、分子组成和毒性当量负担是否等比例变化。
现有的PAH相关健康风险评估研究主要聚焦于城市地区或单一受体站点,强调浓度水平、诊断比值和吸入癌症风险[25], [26], [27], [28]。然而,PAH毒性当量负担对区域BB影响的响应在不同受体环境间仍缺乏充分表征。边境、山地背景和城市受体在源近距离、海拔、本地排放干扰和大气处理条件方面存在差异,因此在同一BB活跃季可能表现出不同的PAH响应。此外,PAH质量贡献并不一定对应毒性贡献,因为少数高毒性化合物可能主导健康风险[25], [26], [29], [30]。因此,评估应从浓度水平扩展到毒性当量负担和风险响应。SEA-BB影响是否产生空间均匀的PAH毒性增加,还是产生受体依赖性的PAH质量负荷、分子组成和毒性当量负担的差异化变化,尚不明确。同样,某一排放源对总PAH质量的贡献是否与对BaPeq的贡献成比例,也不确定。
云南位于东南亚BB羽流进入中国西南部的一个重要传输通道上,为研究跨边界BB传输的受体响应提供了代表性场所。本研究在两个边境站点、一个山地背景站点和一个城市站点调查了PM2.5结合态PAHs,这些站点代表不同的受体而非连续的羽流传输断面。通过整合区域火活动、后向轨迹、BB示踪物和PMF源解析来表征SEA-BB影响,并比较了受SEA-BB影响的春季期与其他季节参考期之间PAH浓度、分子组成、BaPeq、源贡献以及基于情景的吸入风险。具体而言,我们探讨了:(1) PAH浓度和BaPeq在不同受体环境间的变化情况;(2) PAH组成和BaPeq/ΣPAHs是否表现出受体依赖性的响应;(3) PMF解析的源对PAH质量的贡献是否与其对BaPeq及相应模型风险的贡献成比例。本研究的科学贡献在于表明,SEA-BB对PAH的健康相关响应在不同受体环境中存在差异:PAH质量增强可与毒性当量强度脱耦,且生物质燃烧的毒性加权重要性可与其基于质量的贡献不同。