东南亚生物质燃烧对西南中国各受体点PM2.5结合态多环芳烃及毒性当量负荷的影响

《Journal of Hazardous Materials》:Southeast Asian Biomass-Burning Influence on PM 2.5-Bound PAHs and Toxicity-Equivalent Burden across Receptors in Southwest China

【字体: 大 中 小 】 时间:2026年09月13日 来源:Journal of Hazardous Materials 10.6

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   摘要生物质燃烧可将有害有机气溶胶输送至远距离,但其对受体站点PM2.5结合态多环芳烃(PAHs)毒性当量负担的影响仍缺乏充分约束。我们在西南中国的两个边境站点、一个山地背景站点和一个城市站点,跨四个季节对16种优先控制PAHs进行了测量,重点关注东南亚生物质燃烧(SEA-BB

  

摘要

生物质燃烧可将有害有机气溶胶输送至远距离,但其对受体站点PM2.5结合态多环芳烃(PAHs)毒性当量负担的影响仍缺乏充分约束。我们在西南中国的两个边境站点、一个山地背景站点和一个城市站点,跨四个季节对16种优先控制PAHs进行了测量,重点关注东南亚生物质燃烧(SEA-BB)在春季的影响。火活动、后向轨迹、生物质燃烧示踪物及源解析共同支持了春季期间存在显著SEA-BB影响的结论。与其他季节相比,边境站点和山地背景站点的ΣPAHs和BaPeq约为其他季节平均值的2.6–3.4倍,而城市站点未观察到显著增强。PAH组成和毒性响应在不同受体环境中也存在差异。边境站点的燃烧相关PAHs较高,毒性当量负担较大;而山地背景站点累积了PAH质量,但单位质量的毒性较低。源解析表明,生物质燃烧对BaPeq的相对贡献通常略高于其对总PAH质量的贡献。在假设的持续暴露情景下,受SEA-BB影响期间,边境站点和山地背景站点的模型增量终身癌症风险有所增加。总体而言,SEA-BB影响产生了受体依赖性的PAH负荷、组成、毒性当量负担及模型风险的改变。

引言

多环芳烃(PAHs)由于具有半挥发性、环境持久性和致癌潜力,是PM2.5中的有害组分,长期吸入颗粒物结合的PAHs可能对健康构成重大风险[1], [2], [3], [4]。生物质燃烧(BB)是大气PAHs和碳质气溶胶的重要来源,尤其在开阔燃烧频繁的地区,如南亚和东南亚[5], [6]。纤维素等有机材料的不完全燃烧会同时排放气相和颗粒相PAHs以及典型的BB示踪物[7], [8], [9]。在大气传输过程中,BB羽流经历稀释、源混合、气-颗粒分配和化学老化等过程,这些过程可改变PAH浓度、分子组成和毒性当量分布[10], [11], [12]。近年来的研究进一步表明,相对湿度、光化学清除和有机气溶胶包覆层可改变颗粒老化、PAH氧化和大气持久性[13], [14], [15]。
东南亚北部是春季主要的BB区域,该地区气溶胶负荷通常从2月到4月达到峰值[16], [17]。在区域环流、低层大气传输和高原地形的共同影响下,东南亚BB羽流可跨越国界进入中国西南部,对云南及其下风向地区的空气质量产生显著影响[18], [19], [20]。先前的研究已确立了SEA-BB对中国南方和东南亚北部PM2.5、O3和碳质气溶胶的跨界效应[19], [20], [21]。泰国、缅甸和印尼的其他观测也记录了PAH污染加剧、毒性当量负担增加或健康风险上升,但这些观测主要局限于单个城市、近源或火灾影响区域[22], [23], [24]。然而,这些研究尚未阐明区域SEA-BB增强的背景如何在不同下风向受体中体现,也未明确PAH质量负荷、分子组成和毒性当量负担是否等比例变化。
现有的PAH相关健康风险评估研究主要聚焦于城市地区或单一受体站点,强调浓度水平、诊断比值和吸入癌症风险[25], [26], [27], [28]。然而,PAH毒性当量负担对区域BB影响的响应在不同受体环境间仍缺乏充分表征。边境、山地背景和城市受体在源近距离、海拔、本地排放干扰和大气处理条件方面存在差异,因此在同一BB活跃季可能表现出不同的PAH响应。此外,PAH质量贡献并不一定对应毒性贡献,因为少数高毒性化合物可能主导健康风险[25], [26], [29], [30]。因此,评估应从浓度水平扩展到毒性当量负担和风险响应。SEA-BB影响是否产生空间均匀的PAH毒性增加,还是产生受体依赖性的PAH质量负荷、分子组成和毒性当量负担的差异化变化,尚不明确。同样,某一排放源对总PAH质量的贡献是否与对BaPeq的贡献成比例,也不确定。
云南位于东南亚BB羽流进入中国西南部的一个重要传输通道上,为研究跨边界BB传输的受体响应提供了代表性场所。本研究在两个边境站点、一个山地背景站点和一个城市站点调查了PM2.5结合态PAHs,这些站点代表不同的受体而非连续的羽流传输断面。通过整合区域火活动、后向轨迹、BB示踪物和PMF源解析来表征SEA-BB影响,并比较了受SEA-BB影响的春季期与其他季节参考期之间PAH浓度、分子组成、BaPeq、源贡献以及基于情景的吸入风险。具体而言,我们探讨了:(1) PAH浓度和BaPeq在不同受体环境间的变化情况;(2) PAH组成和BaPeq/ΣPAHs是否表现出受体依赖性的响应;(3) PMF解析的源对PAH质量的贡献是否与其对BaPeq及相应模型风险的贡献成比例。本研究的科学贡献在于表明,SEA-BB对PAH的健康相关响应在不同受体环境中存在差异:PAH质量增强可与毒性当量强度脱耦,且生物质燃烧的毒性加权重要性可与其基于质量的贡献不同。

章节摘要

采样站点与PM2.5采集

如图1所示,在中国西南部的云南省设立了四个受体站点:两个边境背景受体站点,沧源(CY)和莫罕(MH);一个山地区域背景站点,哀牢山(ALS);以及一个城市受体站点,昆明(KM)。CY和MH分别位于中国-缅甸边境10?km以内和中国-老挝边境3?km以内。两个站点均位于人口稀少地区,附近人为排放源相对有限,且位于

SEA-BB期间增强的PAH暴露负担

基于东南亚春季密集的火活动、气团传输路径以及Lev和K+等BB示踪物的同步增强,将春季定义为SEA-BB期间,而夏、秋、冬季归为非BB期间。在SEA-BB期间,站点平均PM2.5从20.59 ± 8.43增加至52.62 ± 20.91?μg?m-3,增强因子为2.56。ΣPAHs从7.42 ± 3.03增加至16.76 ± 5.83?ng?m-3,BaPeq从1.28 ±

结论

本研究提供了多受体证据,表明东南亚生物质燃烧在春季对中国云南PM2.5结合态PAHs产生了显著影响。火活动的增强主要集中在缅甸和老挝,气团穿越同期火活动活跃地区的传输路径,边境和山地背景受体处BB示踪物的升高,以及PMF解析的BB贡献的增加,共同支持了这一解释。在SEA-BB期间,ΣPAHs和BaPeq

CRediT作者贡献声明

Chenyang Zhao:撰写 – 初稿、可视化、方法论、调查、形式化分析、数据整理、概念化。Xinyu Han:撰写 – 审阅与编辑、监督、方法论、概念化。Xiajiao Wu:验证、方法论、调查、数据整理。Qun Zhao:撰写 – 审阅与编辑、资源。Yan Cao:资源、调查、数据整理。Jianwu Shi:撰写 – 审阅与编辑、监督、项目管理、资金获取,

利益冲突声明

作者声明不存在任何已知的竞争性经济利益或个人关系,这些关系可能被认为会影响本文所述的工作。

致谢

本研究部分由云南省科技厅社会发展重点研发计划(项目编号202603AC100006)、云南省科技厅基础研究重点项目(项目编号202401AS070116)以及国家自然科学基金(项目编号21966016)资助。

意义声明

跨境生物质燃烧正日益被认为是区域有害
Chenyang Zhao|Xiajiao Wu|Xinyu Han|Senlin Tian|Yaoqian Zhong|Wei Du|Yan Cao|Qun Zhao|Ping Ning|Jianwu Shi
Faculty of Environmental Science and Engineering, Kunming University of Science and Technology, Kunming 650500, China
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