《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Divergent microbial ecological strategies drive heterotrophic and autotrophic vanadate bioremediation
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摘要钒（V）污染对地下水生态系统构成日益严重的威胁，这是由于钒酸根 [V(V)] 具有高移动性和高毒性。尽管微生物还原是一种有前景的修复策略，但不同修复途径背后的生态机制仍知之甚少。在包含未生物强化和无机对照的连续批次实验中，对醋酸盐驱动的异养修复系统和铁菱矿驱动的自养修复系
摘要
钒（V）污染对地下水生态系统构成日益严重的威胁，这是由于钒酸根 [V(V)] 具有高移动性和高毒性。尽管微生物还原是一种有前景的修复策略，但不同修复途径背后的生态机制仍知之甚少。在包含未生物强化和无机对照的连续批次实验中，对醋酸盐驱动的异养修复系统和铁菱矿驱动的自养修复系统进行了比较，V(V) 浓度为 10 mg/L，连续进行 15 个 4 天周期。平均 V(V) 去除效率分别达到 93.8 ± 3.73% 和 78.1 ± 0.89%，固相分析证实 V(V) 被还原为 V(IV)。自养修复支持了更高的微生物丰富度，而异养生物强化降低了丰富度和多样性，同时促进了特定类群的富集。Acidovorax（嗜酸菌属）和 Pseudogulbenkiania（假古尔本基尼亚属）在生物强化后得到富集，而 Methanosarcina（甲烷球菌属）与醋酸盐修复处理相关。零模型分析揭示了不同的组装过程，在异养条件下随机过程的贡献更大，而在自养条件下异质选择更强。环境变量解释了群落变异的 54.8% 和 56.4%，其中 V 和 TOC（总有机碳）与异养群落密切相关，而 V 和溶解态 Fe 与自养群落密切相关。PICRUSt2 预测在异养条件下碳代谢相关潜能更大，而在自养条件下氮代谢、氧化磷酸化和碳固定相关潜能得到富集。逆转录定量 PCR 进一步揭示了与反硝化、Fe(II) 氧化和电子传递相关的基因的明显不同响应。这些发现揭示了 V(V) 修复背后不同的微生物生态策略，为制定针对性的地下水生物修复方案提供了生态依据。
引言
钒（V）广泛应用于钢铁生产、航空航天工程、催化剂和新兴储能技术 [1]。密集的采矿、冶炼和工业活动导致地下水和周边环境中 V 污染日益严重 [2], [3]。阿根廷东南部报告的地下水 V 浓度高达 2.5 mg/L [4]，而中国受尾矿影响的浅层地下水中检测到的平均浓度为 9.66 mg/L [5]，远超中国的饮用水限值 10 μg/L 和美国的 50 μg/L [6]。在不同形态的 V 中，五价钒 [V(V)] 通常被认为是最具移动性和毒性的形态，这归因于其在水中的高溶解度，对生态系统和人类健康构成相当大的风险 [7], [8]。因此，开发高效且可持续的 V 污染地下水修复技术已成为一项重要的环境挑战。
微生物还原已成为 V 修复的一种有前景的方法，因为微生物可以在与环境相关的条件下将可溶性 V(V) 转化为迁移性较低且毒性较低的 V(IV)/V(III) [9]。先前的研究表明，反硝化微生物可以有效地介导地下水环境中的 V(V) 还原 [10]。反硝化和 V(V) 还原可能通过共同的呼吸电子传递过程耦合，其中来自电子供体氧化的还原当量被转移至硝酸盐还原和 V(V) 转化 [7]。为了提高修复性能，生物刺激和生物强化已被广泛应用，通过提供电子供体或引入功能微生物 [11], [12]。底层的还原过程取决于可用的电子供体。醋酸盐等有机基质为异养 V(V) 还原提供碳和还原当量 [10]，而 Fe(II) 矿物可以通过微生物 Fe(II) 氧化及相关电子传递支持 V(V) 还原 [9]。
微生物生态学领域的最新进展强调，生态系统功能不仅受群落组成的控制，还受群落组装过程、物种相互作用和功能适应的影响 [13], [14]。环境过滤、随机过程和微生物相互作用是塑造污染环境中微生物群落结构和生态系统性能的重要因素 [15], [16]。在生物修复过程中，电子供体可用性、污染物水平和氧化还原条件的变化可以改变微生物的扩散和类群出现，从而塑造群落分化和微生物相互作用 [17], [18]。这些生态过程可能进一步影响功能种群的持续性和其代谢潜能，最终影响污染物转化和修复效果 [19]。然而，不同的电子供体制度如何影响 V(V) 修复过程中的微生物群落分化、类群出现、网络组织、环境关联和功能潜能仍知之甚少。
选择醋酸盐和铁菱矿来代表不同的有机和矿物电子供体制度。醋酸盐为异养代谢提供易得的碳和还原当量 [10]，而铁菱矿是一种天然存在的 Fe(II) 矿物，能够在无氧地下水条件下支持矿物相关的氧化还原过程 [9]。它们不同的电子供给模式和地球化学行为为评估 V(V) 修复过程中依赖电子供体的微生物生态响应提供了基础。我们假设这些不同的条件将会区分微生物群落的组织和功能潜能。
在本研究中，建立了醋酸盐驱动和铁菱矿驱动的修复系统，并结合了生物刺激和生物强化处理。通过整合地球化学和固相表征、高通量测序、群落生态分析、基因转录丰度和功能预测，比较了两种修复策略之间 V 转化和微生物生态响应。本工作为 V 生物修复所涉及的生态机制提供了新的见解，并为开发可持续的地下水修复策略提供了理论基础。
章节摘要
实验设置与样品采集
从攀西攀枝花钒尾矿库含水层采集地下水沉积物。沉积物在厌氧条件下均质化并在 4 ℃ 下储存。其地球化学特征总结在表 S1 中。两种代表性的兼性 V(V) 还原菌，Acidovorax 种 BoFeN1 菌株和 Pseudogulbenkiania 种 2002 菌株，被用于生物修复实验 [20], [21]。接种前，两个菌株分别在 5% (v/v) 中分别培养
修复效果与 V 转化
两种修复系统均表现出持续的 V(V) 去除，在 15 个连续周期中，生物强化处理始终表现出比相应对照更高的去除率（图 1）。在每个 4 天周期内，V(V) 浓度逐步降低。异养系统（B+2+S+A）的平均去除效率达到 93.8 ± 3.73%，自养系统（2+S+M）达到 78.1 ± 0.89%，而无生物的无机对照仅达到 40.7 ± 3.31%（图 S2）。显著的
结论
本研究揭示了异养和自养修复 V 污染地下水过程中不同的微生物生态响应。两种策略都有效促进了 V(V) 的去除，伴随 V(V) 还原为 V(IV)。自养修复支持了更高的微生物丰富度，而异养生物强化降低了丰富度和多样性，同时有利于特定类群。零模型分析进一步揭示了不同的组装过程，随机过程
CRediT 作者贡献声明
Lei Li（李磊）：撰写 – 初稿，数据整理。Jie Ye（叶杰）：验证，调查。Yangmei Fei（费扬美）：撰写 – 审阅与编辑，形式分析，数据整理，概念化。Zuozhen Han（韩佐真）：方法论，调查。Jiaxin Shi（石佳欣）：撰写 – 审阅与编辑。Baogang Zhang（张保刚）：监督，概念化。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系，这些可能已出现在或影响到本文报告的工作中。
致谢
本研究由中国博士后科学基金（编号：2026M790436）、山东省博士后创新项目（编号：SDCX-ZG-202503067）、青岛市自然科学基金（编号：25-1-1-60-zyyd-jch）、国家自然科学基金（编号：42407332）和山东省自然科学基金（ZR2023QD049）、山东省高等学校青年创新团队计划（编号：2025KJN012）资助。
Lei Li|Yangmei Fei|Jie Ye|Jiaxin Shi|Zuozhen Han|Baogang Zhang
山东科技大学 地球科学与工程学院，山东青岛 266590，中国
