近边际扭曲二维半导体中拓扑极化结构的成像

《SCIENCE ADVANCES》：Imaging topological polar structures in marginally twisted 2D semiconductors

　　

由扭转、晶格失配和应变形成的范德瓦耳斯（vdW）异质结中的莫尔（moiré）超晶格，为制造在单层材料中不存在独特性质的超材料提供了机会。例如，铁电性源于具有交替面外极化的堆叠畴的扭转和应变双层二维半导体中反演对称性的破缺。然而，扭转和应变对拓扑极化纳米结构形成的各自贡献仍不清楚，且在实验上难以分辨。反演对称破缺预计会在畴壁沿产生面内极化，在扭转体系中形成拓扑非平庸的布洛赫（Bloch）型旋子（meron），在应变体系中形成尼尔（Néel）型旋子。研究人员利用角分辨矢量压电力显微镜（angle-resolved vector piezoresponse force microscopy）在空间上分辨边际扭曲双层WSe2中的极化分量和拓扑极化纳米结构，提供了拓扑非平庸旋子/反旋子（meron/antimeron）结构的实验证据。该方法可区分Bloch型、Néel型和杂化结构，从而量化莫尔超晶格中应变与扭转的独立贡献，为在工程纳米器件中探索扭转诱导的拓扑打开路径。

研究背景方面，将二维（2D）范德瓦耳斯（vdW）材料堆叠形成异质结可产生超导、关联相、磁性和分数量子陈绝缘体等性质；其中具有破坏中心反演对称性的双层过渡金属硫族化物会出现面外铁电性。边际扭曲双层形成AB、BA、AA堆叠区域与畴壁（DW）组成的莫尔极性畴（MPD）网络。理论上预测畴壁存在面内极化，使每个MPD绕AB/BA中心卷绕，形成拓扑电荷为±1/2的旋子（meron）/反旋子（antimeron）网络：扭转体系为Bloch型，应变或晶格失配体系为Néel型。已有研究虽报道了面内极化与拓扑织构，但对织构类型和极化构型解释不一；同时小角度下晶格弛豫使畴壁仅约1 nm宽，传统面外探测手段无法解析面内矢量场，因此亟需可直接测量面内极化并区分扭转与应变贡献的方法。

该研究由研究人员在《SCIENCE ADVANCES》发表，通过对约0.03°至0.13°的近边际扭曲双层WSe₂开展高分辨压电力显微镜（PFM）与角分辨矢量PFM（AR-PFM）测量，并结合第一性原理密度泛函理论（DFT）和分子动力学（MD）计算，直接成像面内/面外极化矢量场，证实扭曲双层中存在Bloch型meron/antimeron网络，并在气泡等区域发现兼具Bloch与Néel特征的杂化结构，从而可量化扭转与应变对莫尔超晶格的贡献。

关键技术方法上，研究人员制备了四片近0°扭曲双层WSe₂/hBN器件，用二次谐波产生确认近0°取向；采用商用扫描探针显微镜进行垂直与横向PFM，在接触共振及全失共振频率下采集；通过旋转样品相对悬臂轴角度进行AR-PFM，由多组横向振幅与相位重构面内极化矢量场；理论方面用SIESTA做DFT贝里相位极化计算，用配置空间堆叠能加弹性能模型做晶格弛豫，并用LAMMPS大规模MD弛豫约百万原子体系参数化极化与拓扑电荷。

RESULTS部分，研究人员先展示大区垂直PFM相位呈三角AB/BA对比，证实面外极化均匀且畴壁因应变梯度出现挠曲电增强信号；横向PFM显示响应仅限窄畴壁，证明面内极化局域化。继而用AR-PFM得到面内矢量图，在气泡附近区域极化沿畴壁且含垂直分量，对应扭转加应变导致的杂化meron/antimeron。对0.03°、0.04°、0.05°区域远离缺陷处，AR-PFM显示面内极化几乎全平行畴壁，角度依赖拟合相位偏移极小，与扭曲体系Bloch型预测一致。DFT计算给出0.13°扭曲双层中面内极化限域畴壁且平行畴壁，总极化卷绕在AB、BA域分别为+1/2与-1/2；MD弛豫百万原子体系同样得到畴壁环流与±1/2拓扑电荷，两方法互相印证。

DISCUSSION部分，研究人员指出横向PFM可探测莫尔超晶格复杂极化织构，单凭面外测量无法区分扭转与应变，而AR-PFM能直接判定MPD来源。不同于氧化物钙钛矿中数十纳米厚的极化skyrmion，该meron/antimeron网络是真正二维的；所述技术适用于TMD或hBN双层中电子型极化的拓扑结构表征，可借栅压、力学变形或衬底/附加层应变掺杂扭转来调控极化拓扑，推动扭转二维系统中扭转—拓扑关系研究和纳米器件应用。

结论部分译为：在这项工作中，研究人员证明面内PFM测量可用于探测莫尔超晶格中的复杂极化织构。研究人员直接确认扭曲TMD中的MPD具有面内织构，并可据此探明MPD由扭转或应变产生，从而为区分莫尔超晶格中两种成分提供简便有效方法。此外，通过角度依赖面内PFM，研究人员证明扭曲WSe₂中的面内极化平行于畴壁并绕AB和BA畴心卷绕，与两项独立理论预测高度一致，从而确认MPD的拓扑本质，即形成规则的meron与antimeron网络。与通常在数十纳米厚氧化物钙钛矿超晶格及近期莫尔氧化物异质结中观察到的极化skyrmion不同，此处meron/antimeron网络具有真正的二维性质。所述技术为测量TMD或hBN双层等体系中由电子极化、难以靠原子位移单独确定的复杂拓扑极化结构提供了方法，并将促进其他扭曲2D体系中扭转与拓扑关联的研究，以及通过栅压、机械变形和工程衬底/附加层实现极化拓扑调控的纳米器件探索。