基于物理信息的描述符工程与可解释机器学习揭示氧化物材料中电子介电响应的量子力学起源

《Chemistry》：Physics-Informed Descriptor Engineering and Explainable Machine Learning Reveal the Quantum Mechanical Origins of Electronic Dielectric Response in Oxide Materials

　　

摘要

本研究建立了一个物理信息机器学习模型，用于预测氧化物材料的介电常数。研究探索了控制材料响应的物理化学描述符。利用Materials Project数据库构建了一套包含3304个非金属氧化物化合物的数据集。构建了综合特征空间，包含23个原始和组成衍生变量以及10个代表电子、热力学、结构、磁性和化学描述符的物理信息工程变量。该工作流程包括模型基准测试、超参数优化、重复训练（10次）和测试、共识特征选择以及SHapley加性解释（SHAP）分析。优化后的XGBoost模型具有最佳的整体预测能力。通过基于共识的特征选择获得了25个描述符的简化表示，其性能接近完整的33描述符表示（MAE = 0.611，RMSE = 1.052，R² = 0.699）。SHAP分析揭示，与化学性质、电子激发和原子堆积相关的描述符是模型预测的关键。结果表明，电子介电响应与几个物理化学方面的组合有关，而非单一描述符。提出的框架提供了一种直观的、以数据为中心的方法来研究介电特性的演变，并可用于筛选和假设具有所需电子介电响应的氧化物材料。