基于碳-碳偶联的木质纤维素定向合成可持续航空燃料框架综述

《Clean Energy》：A Review on C-C Coupling-Based Framework for Targeted Synthesis of Sustainable Aviation Fuels from Lignocellulose

　　

摘要

木质纤维素生物质因其丰富性、广泛的可用性以及有限的与食品生产的竞争，被视为可持续航空燃料的重要可再生碳资源。然而，源自纤维素、半纤维素和木质素的平台分子通常具有碳数不足、含氧量高和有效氢碳比低的特征，导致木质纤维素衍生中间体与合格的C₈-C₁₆航空燃料烃之间存在显著的分子差距。因此，在脱氧之前通过C-C键形成构建适当的碳骨架，成为木质纤维素衍生可持续航空燃料目标合成中的核心问题。代表性的C-C偶联反应涵盖羟醛缩合、烷基化和羟烷基化、Diels-Alder环加成、光催化环加成、环丙烷化、齐聚化以及碳重排。这些反应实现了多种多样的骨架构建模式，包括链增长、芳基-烷基连接、环形成、高应变基团引入、多环缩合和骨架重组。不同的C-C偶联反应涉及不同的活化模式和成键过程。反应物的官能团、电子密度分布、位阻和环张力共同决定了亲核体-亲电体匹配、环加成取向或重排途径，从而影响目标骨架的选择性形成及其后续演化。同时，催化剂的酸碱性质和催化微环境进一步调控了副反应的抑制和产物分布。随后，加氢脱氧被定位为偶联后的精制步骤，将含氧碳骨架转化为目标烃类燃料，其中脱氧过程必须与已构建骨架的保留之间取得平衡。最后，简要总结了支链化、环烷烃形成、多环骨架以及有限芳环保留对密度、低温流动性和体积能量密度的影响。这一以C-C偶联为导向的分子工程框架将平台分子识别、偶联途径选择、催化剂设计和燃料性质调控有机联系起来，从而为木质纤维素衍生可持续航空燃料的理性设计提供了一种以骨架为中心的研究视角。

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木质纤维素生物质, 可持续航空燃料, C-C偶联导向的分子工程, 碳骨架构建, 加氢脱氧