淡水生态系统中鱼类二噁英类的季节动态、来源解析及人体健康风险

《Environmental Research》：Seasonal Dynamics, Source Apportionment and Human Health Risks of PCDD/Fs in Fish from a Freshwater Ecosystem

　　

摘要

本研究测定了土耳其重要湿地乌卢巴特湖中Cyprinus carpio（鲤鱼）和Esox lucius（狗鱼）这两种鱼类中多氯代二苯并对二噁英和多氯代二苯并呋喃（PCDD/Fs）的浓度、生物富集/生物放大动态及潜在健康风险。所有PCDD/F的测定均在肌肉组织上进行，肌肉是主要可食用部位，也是与人类膳食暴露最为相关的基质。Cyprinus carpio中总PCDD/F平均浓度为6.97±0.50 pg/g湿重（ww），而Esox lucius中则为10.41±0.59 pg/g ww。Esox lucius中浓度较高归因于其掠食性本性以及其在食物链中处于较高营养级。浓度从夏季到冬季呈上升趋势，可能与地表径流增加、鱼类生理的季节性变化以及冬季大气污染加剧有关。使用EPI Suite计算的生物累积系数（BAF）和生物富集系数（BCF）值与logKow呈显著负相关。根据鱼类数据估算的水相溶解浓度为：BAF为0.25–0.28 pg/L，BCF为54.04–61.18 pg/L。已有研究指出，BCF可能高估了水中的浓度，因为它未考虑膳食摄入途径。计算所得的每周允许摄入量（TWI）值低于欧洲食品安全局对成人的2 pg TEQ/kg体重阈值，但接近儿童阈值，表明经常食用存在令人担忧的风险。本研究强调了在乌卢巴特湖等关键湿地中实施污染源控制、持续监测计划以及采用基于本地的风险评估方法的必要性，以保护公众健康。

引言

持久性有机污染物（POPs）由于其潜在毒性、环境持久性以及倾向于在生物组织中富集的特性，成为全球关注的焦点（Esposito等，2026；Hu等，2026；Shen等，2026；Wu等，2026）。工业废水中的有毒染料和有机污染物会污染水体，威胁水生生物和人类健康，导致毒性和生物富集（Ishfaq等，2023；Khakwani等，2024；Naseem等，2025）。在这类化学物质中，多氯代二苯并对二噁英（PCDDs）和多氯代二苯并呋喃（PCDFs）是最具危害性的化合物，主要作为垃圾焚烧、金属生产和各种工业过程的非预期副产物释放到大气中（Chen等，2025；Lin等，2025；Noori等，2025）。随着对这一威胁的认识加深，1998年签署的《斯德哥尔摩公约》等具有国际影响力的协议，其效力范围涉及包括土耳其在内的众多国家，旨在控制这些污染物的生产和排放（Donmez等，2025；Li等，2025）。在《斯德哥尔摩公约》下，最初定义了12种化学品作为"脏十二条"，该清单在2001年至2024年间已扩展至约34种化学品（Vu等，2025）。尽管这些政策的实施已导致某些POPs（如有机氯化合物二氯二苯三氯乙烷（DDT）、多氯联苯（PCBs）和多溴联苯醚（PBDEs））的浓度呈时间趋势下降（Fan等，2021），但由于历史污染的存在，这些物质在许多生态系统中仍然存在并构成风险（Teunen等，2021）。这一形势强调了持续监测和风险评估的重要性，尤其是在城市化和工业化压力下受影响的淡水生态系统中。识别PCDD/Fs的潜在污染源对于控制这些污染物具有重要意义。主成分分析（PCA）、正矩阵分解（PMF）、聚类分析（CA）和化学质量平衡（CMB）是分析污染物来源的常用方法（Kovács和Haidu，2024；Passarella等，2022；Qadri等，2024；Tian等，2023）。在这些方法中，PCA通过降维已显示出其在环境环境中识别PCDD/F来源的有效性（Cho等，2024；Guo等，2025；Yu等，2023）。

PCDD/Fs等疏水化合物由于其在水中溶解度低，往往主要与沉积物颗粒结合（Güzel等，2024；Güzel和Canl?，2023）。然而，这并不意味着它们不具有生物可利用性；相反，它们通过底栖生物以及以底栖生物为食的鱼类进入食物网（Teunen等，2021）。在淡水生态系统中，尤其是在鱼类和贝类中，污染物从环境和膳食两方面在组织中积累（Fan等，2021）。在此背景下，文献中已有大量研究指出鱼类和海鲜是PCDD/Fs浓度最高的食物类别之一（Ammar等，2026；Avila等，2025；Ho等，2023；Lacomba等，2024；Ortiz Almirall等，2022；Rahul等，2024）。因此，鱼类消费是这些脂溶性污染物进入人体的主要途径之一。这呈现出鱼类营养价值（如优质蛋白质和omega-3脂肪酸）与化学污染物暴露风险之间的复杂平衡。鱼类中污染物的积累可能因诸多因素而异，包括物种、摄食习性（营养级）、脂肪含量、体型、年龄、繁殖状态和地理来源（Ho等，2023；Mehouel等，2021；Polak-Juszczak等，2022）。特别是旗鱼、金枪鱼和Esox lucius等掠食性物种，通常比食物链较低的物种（草食性）表现出更高的污染物浓度，这是由于生物放大作用（Squadrone等，2016；Struciński等，2013；Zacs等，2012）。正是由于这些特性，鱼类也被用作有效的水生生态系统污染生物监测工具。

尽管近年来土耳其淡水生态系统中沉积物PCDD/F污染的研究不断增加（Din?等，2021；Güzel等，2024、2022），但关于大型湖泊生态系统中鱼类PCDD/F含量及其在食物网中的转移机制仍存在显著的数据空白（Han等，2024；Pius等，2023；Xiang等，2025）。针对疏水性PCDD/Fs的动力学、生态基础的BCF/BAF研究仍然匮乏。不仅阐明生物放大过程，还通过鱼类组织中积累数据反向估算水相中溶解污染物浓度的研究也不足。尽管PCDD/F生物放大的报告日益增多，但将环境分布（沉积物–水–大气分配）与淡水食物网中多途径生物累积联系起来的协同途径仍未得到充分阐明（Isosaari等，2002）。静态生物富集模型在评估营养级传递方面尤为有限，因为它们忽略了膳食摄入和时间依赖性动力学，往往导致水相重建出现偏差（Nendza等，2018；Voutsas等，2002；Wang和Kelly，2018）。多元评估揭示，底栖/近底栖和浮游物种的PCDD/F积累模式在不同生境和营养级间存在差异（Castro-Jiménez等，2013；Teunen等，2021）。单变量研究无法捕捉这些差异。为应对这一多维研究空白，本研究旨在测定土耳其面临强烈农业、生活及工业压力的主要湿地之一——乌卢巴特湖中Esox lucius和Cyprinus carpio的PCDD/F浓度、生物富集/生物放大动态，并评估潜在健康风险。本研究的目标如下：（i）测定鱼类中PCDD/F水平；（ii）考察PCDD/F同系物之间的差异；（iii）计算BAF和BCF值并评估这两个参数之间的关系；（iv）估算湖水水相中PCDD/F的溶解浓度；（v）识别鱼类消费带来的潜在健康风险；（vi）利用PCA识别湖泊中的潜在污染源。

章节摘要

采样点与采样程序

乌卢巴特湖是一个构造淡水湖，于1998年被环境部指定为拉姆萨尔保护地（Akbana和Bulut，2021）。湖泊面积根据水位变化范围在138 km²至161 km²之间，夏季深度可降至1 m，冬季最深可达4.5 m（Tokatl?等，2025）。该湖受到工业废水、生活废弃物和农业活动的显著污染压力（?ener等，2023）。未经处理或部分处理的生活污水和……

鱼类中PCDD/Fs的浓度

在本研究范围内，调查了从乌卢巴特湖获取的Cyprinus carpio和Esox lucius组织中PCDD/F的浓度。Cyprinus carpio中总PCDD/F平均浓度为6.97±0.50 pg/g湿重（ww），而Esox lucius中该值为10.41±0.59 pg/g ww。Esox lucius中较高的积累量可能归因于该物种作为较高营养级的掠食者，表明污染物在不同营养级之间传递并富集

结论

本研究对乌卢巴特湖中Cyprinus carpio和Esox lucius的PCDD/F浓度进行了综合分析，得出重要科学发现。Cyprinus carpio中总PCDD/F浓度范围为6.53–7.51 pg/g ww（0.52–0.66 pg WHO-TEQ/g），而Esox lucius中该范围确定为9.93–11.07 pg/g ww（0.82–1.14 pg WHO-TEQ/g）。Esox lucius中较高的浓度清楚地表明存在生物放大过程，这是由于该物种……

CRediT作者贡献声明

Yücel Tasdemir：撰写–审校与编辑、可视化、监督、资源、项目管理、调查、资金获取、概念化。Berke Gülegen：撰写–审校与编辑、验证、软件、方法论、形式分析、数据管理。Abdul Alim Noori：撰写–初稿、可视化、验证、软件、方法论、形式分析、数据管理

未引用参考文献

?elik ?ak?ro?ullar?等，2010。

利益冲突声明

? 作者声明不存在已知的可能影响本文所述工作的财务利益或个人关系等利益冲突。

致谢

我们感谢布尔萨乌卢达格大学（项目编号：FGA-2022-1101）的财政支持。

Abdul Alim Noori | Berke Gülegen | Yücel Ta?demir

布尔萨乌卢达格大学工程学院环境工程系，16059 Nilüfer Bursa，土耳其