探究二硫化钼与类金刚石碳涂层互换的摩擦学响应

《CARBON》：Probing the Tribological Response of Interchanged MoS 2 and DLC Coatings

　　

摘要

DLC和MoS₂涂层具有内在的协同润滑性能，但其界面摩擦性能受主动-被动接触配置的强烈影响。本文采用两种交接触配置：(I) DLC涂层与MoS₂涂层球滑动，(II) MoS₂涂层与DLC涂层球滑动。通过研究其摩擦学响应和界面演化，揭示潜在的润滑机制。在配置I中，刚性静止的DLC提供稳定的承载支撑，使滑动的MoS₂充分发挥其层状自润滑作用。转移的MoS₂与摩擦诱导的石墨化DLC结合形成异质结构磨蚀薄膜，抑制涂层剥落。该配置产生0.101的摩擦系数（COF），具有延长的跑合阶段和低磨蚀体积（WV）0.64 × 10^-3 mm³。相比之下，由于固有的低硬度，在配置II中静止的MoS₂在接触载荷下发生黏附变形，导致界面恶化。摩擦产生的热能加速MoS₂氧化为脆性三氧化钼，破坏其层状润滑框架并引起严重的磨粒磨损。尽管配置II实现了0.046的低摩擦系数并快速稳定摩擦，但其磨蚀体积升至0.95 × 10^-3 mm³。主动-被动接触匹配模式调节承载稳定性和界面润滑效率，主导了减摩与耐磨之间的权衡。本研究阐明了双固体润滑涂层基于配置的润滑本质，丰富了基础摩擦学理解，为匹配摩擦界面的设计提供了指导。

引言

外部载荷和剪切诱导摩擦界面的原子重排、元素互扩散和异质结生成[1]、[2]、[3]、[4]。异质结构表现出独特的电子分布、层间滑动特性和优异的力学相容性。这些综合优势协同提升润滑系统的摩擦学性能。它们为调节固体摩擦行为和延长涂层使用寿命提供了有效策略[5]、[6]、[7]。因此，揭示摩擦过程中异质结的功能对于开发长寿命和低磨损润滑涂层具有重要的指导价值。

原位外制备是构建异质结构润滑膜的主流路线。对于DLC基润滑膜，大多数研究采用原位外方法，包括粉末掺杂[8]、[9]、MoS₂表面涂层沉积[10]和多层层交替沉积[11]、[12]、[13]来制备DLC/MoS₂异质结构。相应的分子模拟研究[14]、[15]通过人工堆叠石墨烯和MoS₂单层构建了异质结构双层模型。理论上，这种原位外堆叠结构表现出低能垒的层间滑动。这些发现为设计此类润滑系统提供了机制见解。原位外制备的DLC/MoS₂异质结构结合了DLC优异的承载能力和MoS₂易剪切的层状框架。这种协同作用有效缓解了单层涂层中常见的摩擦缺陷。Chen等人[16]研究了超薄MoS₂纳米片与三种DLC涂层（非晶未掺杂、硅掺杂和钛掺杂）在钢/DLC和DLC/DLC接触中的界面润滑机制。结果表明，超薄MoS₂纳米片在DLC涂层上的界面润滑机制涉及物理吸附（在非晶未掺杂DLC和Si-DLC上占主导）和摩擦化学反应（在Ti-DLC上更常见，其中形成Ti-S单键配合物）。Liu等人[17]探讨了MoS₂/H-DLC复合涂层在高温条件下的摩擦学行为。结果揭示，在Al₂O₃对磨表面上形成富MoS₂和/或富碳转移膜是实现超低摩擦的原因。Zhuang等人[18]评估了DLC和MoS₂薄膜在四种流体润滑条件下的耐磨性能，并系统讨论了其磨损机制。结果表明，在流体润滑条件下，DLC薄膜的划伤损伤以磨粒磨损为主。相比之下，MoS₂薄膜的划伤失效主要由疲劳和黏附磨损引起的大面积剥落导致。然而，关于MoS₂/DLC合理复合形式的报告仍然较少。尽管原位外复合DLC/MoS₂润滑膜提供了大大增强的摩擦学性能，但这种制备策略仍存在显著局限性。精确调节异质结构界面微观结构仍然具有挑战性。第二相掺杂容易引入内部微观缺陷并损害涂层的力学性能。此外，这种制备程序通常伴随着高成本。层间粘附力弱还会在剪切载荷下进一步引发界面分层[19]、[20]、[21]。总之，现有的原位外复合技术无法同时实现紧密的界面集成和对异质结构界面架构的精确控制。

与原位外制备路线相比，摩擦诱导的原位DLC-MoS₂异质结构无需额外修改膜基体。该方法产生连续、致密且强结合的天然界面。从根本上克服了界面粘附力弱和制备程序繁琐等缺点[22]。然而，目前相关研究仍然不足。原位异质结构界面在摩擦剪切下的动态演化行为尚未得到系统研究。此外，很少有系统探索关注接触几何形状如何调节其摩擦学性能。

本文评价了两种对比摩擦副，DLC涂层盘对MoS₂涂层球（配置I）和MoS₂涂层盘对DLC涂层球（配置II）。通过往复接触切换试验研究了接触配置对摩擦诱导的原位异质结构系统摩擦学行为的影响。这项工作揭示了异质结构界面调节摩擦学行为的内在机制。它为设计开发集成高性能润滑涂层提供了理论指导和实验基础。

节摘要

化学材料

钢盘（304不锈钢，3 cm × 3 cm × 3 mm）和钢球（GCr15，φ = 10 mm），涂覆MoS₂/DLC薄膜，分别由中国科学院兰州化学物理研究所和宁波材料技术与工程研究所提供。无氢非晶碳（a-C，DLC）和MoS₂涂层通过磁控溅射沉积在抛光平面钢基体和球形对磨件上。使用高纯度石墨和MoS₂靶材。

DLC和MoS₂涂层钢盘的表征

首先，图1c展示了两种磨擦对配置。使用AFM精确表征了涂覆DLC和MoS₂的钢样品的表面粗糙度。结果（图1）表明，DLC涂层的表面粗糙度为5.52 nm，明显高于MoS₂涂层的1.43 nm。作为对比，钢基体的原始粗糙度为3.18 nm（SI中的图S1）。低初始粗糙度的钢基体避免了基体的影响。

结论

在本工作中，设计了两种MoS₂和DLC的交接触配置，以系统研究匹配模式对摩擦学响应的影响以及界面转移膜的不同演化。接触配置作为支配宏观摩擦特性和微观磨蚀薄膜演化的关键外部因素。

对于配置I中的刚性基体润滑系统，DLC衍生的稳定承载能力

CRediT作者贡献声明

Ying Wang：撰写初稿、调查研究、数据整理。Chao Zang：撰写审阅与编辑、方法学。Zhongpan Zhang：撰写审阅与编辑、监督。Guoshuang Hua：监督、数据整理。Dong Ao：监督。Jiaqi Ren：监督。Xiaoqiang Fan：撰写审阅与编辑、监督、项目管理、资金获取、概念构思。

利益冲突声明

作者声明无竞争经济利益。

数据可用性

数据可按请求提供。

利益冲突声明

?作者声明他们不知道有已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本论文中报告的工作。

致谢

作者感谢国家自然科学基金（编号 52575237）和四川省科技计划（2025ZHCG0018）的资助。作者还感谢西南交通大学分析测试中心提供的仪器使用和测量服务。

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