大面积质子交换膜燃料电池堆运行工况的敏感性分析与协同优化：电流密度分布测试与预测

《Energy》：Sensitivity Analysis and Synergistic Optimization of Large-Area Proton Exchange Membrane Fuel Cell Stack Operating Conditions: Current Density Distribution Testing and Prediction

　　电流密度不均匀性限制了大面积质子交换膜燃料电池（PEMFC）堆的性能一致性和耐久性。本研究将阴极侧分段监测技术应用于一个由15个单体电池组成、活性面积为305 cm2的PEMFC堆，可同时采集128个局部电流密度信号和64个温度信号。通过对输出电压、电流密度均匀性、温度均匀性和空间异质性的耦合评估，评价了进口压力、阴极化学计量比、空气进口相对湿度和冷却液温度的影响。结合整体指标、列平均分布和行向差异，区分了整体均匀性、流场方向敏感性和横向不均匀性。结果表明，适度提高进口压力和阴极化学计量比可增强反应物供给并改善电流密度均匀性；而过度的加湿或不适宜的冷却液温度则因水和热传输失衡而加剧了局部不均匀性。在1.5 A/cm2下，将阴极化学计量比从1.4增加到1.8，可使局部电流密度分布的标准差和极差分别降低40%和34%，同时输出电压提高20 mV；进一步增加仅带来有限的额外改善。此外，开发了一种经实验校准、物理指导的降阶模型来预测进出口电流密度比。与多物理场仿真和数据驱动模型不同，该模型仅需两个校准实验，能够高效筛选改善流场方向均匀性的初始运行条件。气候变化和能源可持续性方面的日益关注增加了对氢气作为未来低碳能源系统重要组成部分的兴趣[1], [2]。质子交换膜燃料电池（PEMFC）是将氢能高效转化为电能的现有技术之一[3], [4], [5]。它们在交通、分布式发电和热电联产（CHP）系统等领域具有广阔的应用前景[6], [7], [8]。然而，与耐久性和成本相关的挑战阻碍了其广泛商业化[9]。包括电流密度和温度变化在内的内部状态参数的空间非均匀分布成为一个显著的影响因素，引发热点、反应物饥饿、水淹或膜干等失效机制，最终限制电池的整体性能和耐久性[10], [11], [12]。这种现象在大面积PEMFC中尤为突出，其中反应物、产物和热的延伸传输路径进一步加剧了面内参数分布的非均匀性[13]。因此，深入探究大面积PEMFC内部参数分布特征及其调控机制具有重要的理论价值，并为优化运行策略、提升电池整体性能和耐久性提供了工程指导。空间分辨的原位诊断技术可提供对PEMFC内部异质性的直接访问，因此基于印刷电路板（PCB）的分段结构已得到广泛应用[14], [15]。现有的局部电流密度测量主要依赖霍尔传感器、合金蛇形结构或分流电阻。霍尔传感器可实现非接触式电流测量，但容易受到温度相关的零漂移影响[16], [17]，而合金蛇形结构因其电阻随工作温度变化需要进行温度补偿[18], [19]。基于分流电阻的方法提供了一种相对简单、经济且响应快速的解决方案，已应用于研究反向电流演化、水管理故障和动态电流重新分布[20], [21], [22]。分段测量也与热电偶或MEMS传感器结合，用于表征局部水热分布[23], [24]。然而，最近的研究在传感位置和实验规模上存在显著差异。在单体电池层面，分段测量已在阳极和阴极两侧实施[25], [26]。在大面积和堆层面，分段测量主要在阳极侧进行[13], [27]，而阴极侧的空间异质性表征不足。由于阴极的氧气耗尽和产物水积累直接影响传质和电流密度均匀性，需要开发阴极侧分段监测技术。众多研究探讨了运行参数对PEMFC性能和内部分布特征的影响[28], [29], [30], [31], [32], [33]。压力、化学计量比（SR）、相对湿度（RH）、工作温度、电流负载以及与冷却相关的条件等参数已被广泛研究，以阐明其对电池性能、气体分布、水管理、电流密度分布、电压损失或堆性能均匀性的影响[34], [35]。如补充表S3总结所示，这些研究为理解运行条件对PEMFC行为的一般影响提供了重要见解[36], [37], [38]。然而，大多数现有研究主要关注小面积分段电池、整体性能均匀性、敏感性分析、电压损失解耦或单个内部状态特性。对于大面积PEMFC堆，反应物、水和热的较长传输路径可进一步放大面内非均匀性，使运行条件、电流密度均匀性、温度均匀性和输出性能之间的耦合更加复杂。此外，沿流场方向和横向的空间异质性尚未从运行条件优化的角度得到充分阐明。因此，系统评估关键运行参数如何影响大面积PEMFC堆的性能和内部分布均匀性仍十分必要。燃料电池代表了复杂的多物理场系统，其性能和均匀性在不同结构和运行参数下变化显著。预测耦合多物理场行为、动态变化和内部分布模式仍是该领域面临的重大挑战。现有的大多数预测方法主要基于模型。机理模型利用电化学、力学、传质和热传递的基本方程描述物理化学过程[39], [40]。Peng等人[41]开发了一个三维物理模型来表征燃料电池运行期间物理场的变化。相比之下，数据驱动模型利用PEMFC系统的经验运行数据建立预测框架[42], [43]。Wang等人[44]开发了基于人工神经网络（ANN）和支持向量机（SVM）的多物理场分辨数字孪生，实现了与物理模型相当的预测精度，同时显著降低了计算时间。现有方法主要用于详细的内部场重构、状态估计或故障预测分析。尽管在这些用途上有效，但其模型复杂性、计算负担和数据需求限制了它们快速筛选多种运行条件下沿流场方向电流密度均匀性的适用性。因此，需要将运行参数与紧凑的均匀性指标联系起来的方法。在本研究中，开发了一套集成多段原位监测系统，用于同时测量大面积PEMFC堆阴极侧的局部电流密度（LCD）和温度分布。基于该平台，研究了不同电流负载下内部电流密度和温度分布的演化特征。从输出性能、电流密度均匀性、温度均匀性和空间异质性耦合的角度，进一步分析了关键运行条件（包括进口压力、阴极化学计量比、空气进口相对湿度和冷却液温度）的影响。结合标准差、极差、列平均分布和行向差异来区分整体均匀性、流场方向敏感性和横向不均匀性。此外，基于巴特勒-沃尔默（Butler-Volmer）框架开发了一种物理指导的降阶预测方法，用于估计不同运行条件下进出口电流密度分布趋势。本工作为理解大面积PEMFC堆中电流密度非均匀性以及支持初始运行条件筛选提供了实验和预测框架。**堆参数**本研究使用一个由15个单体电池组成的PEMFC堆，每个单体电池的活性面积为305 cm2（250 mm × 122 mm）。堆的装配和结构构型如图1(a)所示。双极板尺寸为390 mm × 140 mm，堆采用逆流布置，反应物从顶部入口进入并从底部出口排出。双极板的通道宽度、通道深度和肋宽分别为0.6 mm、0.3 mm和0.3**内部状态参数分布**本节讨论典型运行条件下阴极电流密度和温度分布的均匀性和性能。**结论**本研究通过开发一套集成多段原位监测系统，同时测量阴极侧的电流密度和温度，解决了大面积PEMFC堆内部状态非均匀分布的问题。基于活性面积为305 cm2的PEMFC堆，研究了不同负载和运行条件下电流密度和温度的分布特征。标准差、极差、列平均分布和行向差异**CRediT作者贡献声明****陈东方：** 撰写——审阅与编辑、验证、监督、资源、项目管理、经费获取、概念化。**宋先奇：** 撰写——审阅与编辑、撰写——原稿、可视化、验证、软件、方法论、调查、形式分析、数据管理、概念化。**裴铺承：** 监督。**许晓明：** 监督、资源。**李鹏程：** 方法论、调查。**龚青宾：** 软件。**李翠翠：** 数据管理**未被引用参考文献**[50]。**利益冲突声明**? 作者声明不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争经济利益或个人关系。**致谢**本工作由**国家自然科学基金**（编号：52202446）、**中国博士后科学基金会**青年科学家支持计划（编号：2022QNRC001）、**北京市优秀青年人才支持计划**（编号：BYESS2023050）以及**中央高校基础研究基金**资助。宋先奇 | 陈东方 | 李鹏程 | 李翠翠 | 龚青宾 | 何子文 | 许晓明 | 裴铺承北京科技大学 机械工程学院，北京 100083，中国