可编程极化涡旋晶格：亚太赫兹相干声子激发的纳米换能器

《ACTA MATERIALIA》：Programmable Polar Vortex Lattices as Nano-Transducers for Sub-Terahertz Coherent Phonon Excitation

　　

摘要
亚太赫兹弹性波可在纳米级空间尺度与皮秒级时间尺度上实现机电与磁声相互作用，在下一代传感、成像与信号处理技术方面具有广阔前景。然而，其纳米级波长给材料设计与实验可及性带来了巨大挑战。本文证明，铁电薄膜中的极性涡旋晶格可作为可编程换能器，产生亚太赫兹弹性波（相干声子），其频率可通过改变薄膜厚度来调节。借助铁电材料的本征非线性以及涡旋晶格的多种空间模式，可通过高次谐波产生与相干泛音实现更高频率的波。尤为重要的是，涡旋晶格的电场调谐可实现超过一个数量级的动态幅度调制。此外，手性涡旋晶格可实现瑞利波与横向剪切波（SH波）的频率选择性激发。这种行为源于极性涡旋晶格内部的纳米级极化调制，其诱发空间周期性的应力，且与高波矢声学模式相位匹配。我们的发现为极性拓扑纹理的集体动力学与相干声子之间的相互作用提供了新见解，为亚太赫兹弹性波技术开辟了道路。

引言
在固体中产生高频弹性波，如超声波（20 kHz ～ 1 GHz）与亚太赫兹波（100 GHz ～ 1 THz），对科学研究与技术创新均具有重要意义。从科学角度看，基于弹性波与固体内部自由度（包括电子、自旋与晶格）之间有趣的耦合，它为推进声子物理学、量子传感与声学超材料等前沿领域提供了必要手段[[1], [2], [3]]。在应用方面，高频弹性波可精确探测材料微观结构，实现工业部件隐藏裂纹的无损检测，或准确测量材料的弹性与力学性能[[4], [5], [6]]。它还催生了表面声波（SAW）滤波器等重要电子器件，这些器件是现代通信所必需的[7]。

将弹性波推入亚太赫兹（亚-THz）频段，可将其波长压缩至纳米尺度，并将相互作用时间缩短至皮秒量级，为超高频声子电路[8,9]及微机械系统中量子基态的探索等新兴领域开辟道路[10]。然而，亚-THz弹性波所关联的纳米级波长对换能器设计提出了严苛要求。传统换能器，如光声光学器件与叉指换能器，受限于加工精度、图案尺寸与表面质量，在亚-THz频段实现高效激发与控制在材料设计和实验可及性方面均面临巨大挑战[11,12]。寻找一种与纳米级波长天然匹配、且可集成于薄膜器件中的固态本征驱动源，对于突破当前实验局限至关重要。

铁电材料的最新进展揭示了丰富的极性拓扑纹理，如极性涡旋与涡旋[13,14]。极性涡旋晶格（PVLs）是涡旋的周期重复，通常出现在铁电-介电超晶格（例如PbTiO3/SrTiO3）或多层结构中[[15], [16], [17]]。由于具有新颖性质，包括纳米级可重构周期性偶极纹理、本征亚-THz共振及显著的机电耦合，它们受到广泛关注[[18], [19], [20], [21]]。特别是，PVLs的图案与手性可通过外电场可逆调节[[22], [23], [24], [25], [26]]，而通过改变温度或失配应变可实现非手性PVLs（AC-PVLs）与手性PVLs（C-PVLs）之间的转变[27]。此外，PVLs的亚-THz共振——即涡旋子——表明高频极化动力学对PVLs的空间周期敏感[19]。结合其强机电耦合，这些特征表明PVLs在超高频频段可作为天然纳米机械驱动源。其极化的空间调制可通过逆压电效应或电致伸缩效应转化为周期分布的纳米级应变源。若此类应变分布在空间频率上与薄膜中特定高波矢声学模式（如Lamb波或表面波的固有模式）共振，即可高效激发相干体波或表面声波。基于这些观察，产生了三个关键问题：(i) 铁电薄膜中的PVLs能否激发亚-THz弹性波？(ii) PVLs的结构与手性如何影响被激发的弹性波？(iii) 能否实现被激发弹性波的幅度、频率乃至波型的动态调制？

为回答这些问题，本文通过进行动态相场模拟，研究了沉积于衬底上的铁电薄膜中由PVLs相干激发亚-THz弹性波的过程。如图1(a)所示，AC-PVL的单元由一对反向旋转的非手性涡旋组成，一个为顺时针（CW）极性涡旋，一个为逆时针（CCW）极性涡旋；而本文中的C-PVL被定义为由带周期性轴极化的手性极性涡旋组成的周期结构。AC-PVL激发亚-THz瑞利波以及C-PVL激发横向剪切波（SH波）的过程如图1(b, c)示意。当PVLs以相干频率振动时，亚-THz弹性波将被相干激发，并向两侧（±kx）传播。仅当被激发弹性波的波长λ与PVLs的周期Λ匹配时，才会出现最大波幅。由于周期Λ与铁电薄膜厚度的平方根成正比（遵循Kittel定律[28]），减小厚度会将相位匹配波长移动至更短值，从而增加被激发弹性波的频率。我们展示了一个10 nm薄膜中激发的277 GHz瑞利波；据报道的PVLs最小厚度约为4 nm，暗示可触及更高频率。此外，铁电材料的本征非线性允许倍频过程，这可被利用以达至更高频率。由于PVLs可由外电场直接控制，我们证明可实现超过一个数量级的波幅动态调制。此外，揭示了C-PVLs中的频率依赖性行为，这使得通过调节驱动频率可选择性激发瑞利波或SH波。这种行为的成因在于两种波的色散关系不同，导致不同的相位匹配条件。

分节内容
相场模型
超快机电动力学通过耦合极化Pi(xi, t)的非线性Klein-Gordon型方程与机械位移ui(xi, t)的弹性动力学方程来建模[29]：

μij(?2Pi/?t2) + γij(?Pi/?t) + δF/δPj = 0
ρ(?2ui/?t2) + Rαρ(?ui/?t) = fVi + ?/?xj(σij + Rβ(?σij/?t))

此处，μij与γij是控制极化动力学的质量系数与阻尼系数；ρ、Rα、Rβ及fVi分别为质量密度、与质量成正比的阻尼系数、与刚度成正比的阻尼系数。

亚-THz瑞利波的相干激发
我们研究了由生长在SrTiO3衬底上的铁电PbTiO3薄膜构成的模型系统中，PVLs的集体动力学及其对亚-THz弹性波的相干激发。尽管该系统中通常观察到迷宫状畴，但如Pb(Zr0.4Ti0.6)O3与BeFiO3薄膜中所报道的那样，通过温度驱动的向涡旋晶格的转变是可能的，这归因于畴壁熵贡献的增强[15,34]。这一预期得到了进一步

结论
概念上，我们所提出的模型类似于使用叉指换能器产生表面声波，但纳米级电极周期性被PVLs的本征周期性所取代。这避免了对制造纳米级叉指电极的需求，并规避了相关挑战，如高阻抗与可靠性问题。通过PVLs预测的亚-THz弹性波相干激发在现有技术条件下在实验上是可实现的。

CRediT作者贡献声明
Jianhua Ren：撰写—原始草稿，验证，方法学，调查研究，形式分析，概念构思。Linjie Liu：撰写—审阅与编辑，验证。Qian He：撰写—审阅与编辑，验证。Weijin Chen：撰写—审阅与编辑，验证，方法学，形式分析，概念构思，监督。Yue Zheng：撰写—审阅与编辑，项目管理，经费获取。

未引用参考文献[41,42]

利益冲突声明
作者声明不存在竞争利益。

补充材料 supplementary_materials.docx
影片 S1. 图3(d)中激发的瑞利波.mp4
影片 S2. 图5(e)中激发的SH主导波.mp4

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