《Annals of Nuclear Energy》：Characterizing self-attenuation in UO
2 powder gamma spectrometry: development of a matrix-independent assay for mass and enrichment quantification in bulk nuclear material?
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摘要缺乏刚性物理形态的散装核材料进行精确的无损检测（NDA）相比烧结靶、板材或燃料棒等标准元件形态配置，面临着严峻的几何挑战。未密封的二氧化铀（UO2）粉末的定量分析因局部堆积密度变化剧烈以及主185.7 keV 235U伽马射线发射的严重内部自衰减而受到干扰。本研究利用便携
摘要
缺乏刚性物理形态的散装核材料进行精确的无损检测（NDA）相比烧结靶、板材或燃料棒等标准元件形态配置，面临着严峻的几何挑战。未密封的二氧化铀（UO2）粉末的定量分析因局部堆积密度变化剧烈以及主185.7 keV 235U伽马射线发射的严重内部自衰减而受到干扰。本研究利用便携式低分辨率NaI(Tl)探测器和高分辨率HPGe探测器，对UO2粉末样品（235U富集度0.4至4.0 wt%；铀质量1–25 g）进行了表征，以探究这些局限性。对特征计数率与面密度的经验建模验证了其对Beer-Lambert积分定律的遵循，确立了实现95%无限厚度饱和的最低物理厚度阈值为1.0 cm。低于此几何阈值时，185.7 keV绝对计数率极易受密度波动影响，导致在非刚性基质中无法可靠地直接用于质量或富集度定量。为克服此自衰减障碍，本研究验证了来自234mPa的高穿透性1001 keV发射可作为内部散装质量标准。利用相对活度比（185.7 keV/1001 keV）成功消除了结构基质不一致性和固有硬件效率差异的影响。两种探测系统之间的对比分析得出了线性转换函数（R2 > 0.97，斜率=0.68，截距=0.51）。该研究提供了一种与探测器无关的物理特征信号，显著增强了散装铀的验证能力，并为准确定量先进的非元件形态核材料（如熔盐燃料）奠定了基础。
引言
核材料的测量是核保障与核安全的技術实施，可提供关于裂变材料数量和同位素特征的重要信息。伽马能谱分析是广泛应用于核材料快速和详细测量的仪器，但测量过程高度依赖于所用探测器的类型、样品几何形状以及被测放射性核素的固有特性（Hogue等，xxxx，Hogue，xxxx，Mulyana和Chirayath，2024）。高温气冷堆（HTGRs）和熔盐堆（MSRs）等创新型反应堆带来了核材料的新形态，引发了对其是否适合接受核保障及运输或脱离监管控制时核燃料安全的担忧（Farawan等，2020，Karcz等，2025，Adhi等，2021）。
本研究以UO2粉末作为代表性非刚性代理基质，探讨其自衰减现象，以应对新型燃料类型带来的测量挑战。对该粉末中自衰减现象的探究是开发能够在几何变化条件下分析和验证任何散装形态核燃料的伽马能谱测量方法的关键基础。伽马射线能谱分析在修正自衰减效应方面取得了重大进展；然而，这些研究主要集中在地质样品、环境废弃物或高度刚性的元件形态核材料上。例如，已为颗粒状铀矿石（Almaz等，2025，Martin等，2025）、油气废弃物中的含镭固体（Ajemigbitse等，2020）以及各种低密度环境基质（Barba-Lobo，2025，Nabil等，2024）开发了经验修正因子。关于自衰减现象的研究有限，且铀通常仅以单一固体形态（Tran等，2023）或燃料靶片（Lee和Park，2021，Parker等，2024，1062.）形式存在。本研究是对先前研究的直接延续，即此前已证明自衰减会影响利用便携式多道分析仪对天然和贫化铀散装材料的原位表征（Husein等，2026）。此外，现有的内部衰减映射方法通常依赖于外部透射点源（如152Eu）（Almaz等，2025，Martin等，2025），或将其物理变量严格限制为基础质量和密度增量（Almaz等，2025，Ajemigbitse等，2020，Nabil等，2024）。
本研究在递增面密度和多种235U富集水平（0.4–4.0 wt%）上同步地经验性研究了自衰减动力学。对这些同位素富集度变化的分析提供了对未密封屏蔽基质中被动伽马发射行为的稳健的、与几何无关的理解。对UO2粉末等非刚性流体状基质的重点关注，直接针对了当前无损检测技术易受堆积率变化和局部异质性影响的脆弱性。低分辨率便携式NaI(Tl)多道分析仪与高分辨率HPGe探测器的对比部署，便于在根本不同的硬件架构上全面研究这一现象。本研究引入了来自238U衰变的234mPa的高穿透性1001 keV伽马发射作为总散装质量的内部代理，以绕过主235U信号的几何限制。核心假设认为，185.7 keV与1001 keV的相对活度比可作为内在的、与探测器无关的质量标准，能够消除结构基质不一致性和硬件特有的效率损失。这些伽马射线在高Z基质中的平均自由程的显著差异是这一假设的基础。穿透性的1001 keV发射能够"看到"整个体积质量，而低能的185.7 keV发射则易受自屏蔽现象影响（如第3.3节所示）。这些特性被用于在两种探测器之间进行交叉评估（第3.4节）。
实验结果表明，在松散堆积的UO2粉末中，需达到1.0 cm的最低物理厚度才能实现超过95%的无限厚度饱和。所提出的相对活度比的应用在不同NaI(Tl)和HPGe探测系统之间产生了线性的、与探测器无关的转换函数。这一数学相关性证明，高保真度的实验室校准可以成功转化为经济高效的便携式现场仪器，且不存在几何引起的系统误差。一种可靠的内部修正方法可作为定量任何散装形态核材料的基础框架，远超出标准粉末检测的范畴。对松散粉末中严重自衰减的系统性解决，为未来验证不断变化的非元件形态基质（如熔盐堆中预期的流动液态燃料）奠定了至关重要的基础。
章节片段
实验装置
本研究准备了235U富集度从0.4 wt%到4.12 wt%、总铀质量在1 g到25 g之间的二氧化铀（UO2）粉末样品。粉末置于直径为4.5 cm、最大容器容量为100 mL的管中。
在辐射测量分析之前，对每个样品的物理和化学特性进行了表征。使用精度为0.03 mm的游标卡尺测量样品容器的几何尺寸。净质量为
自衰减效应的表征
将185.7 keV光电峰的特征计数率（每克235U的CPS）作为面密度的函数进行分析，以表征UO2粉末基质的自衰减特征。图2展示了自衰减表征结果。
图2中的图表评估了碘化钠（NaI(Tl)）和高纯锗（HPGe）探测器的特征净计数率（CPS）与面密度（g/cm2）的关系，并按不同235U富集度进行分类。两组数据均表现出明显的
讨论
严重的自衰减本质上通过导致185.7 keV发射中的大量数据丢失而损害散装核材料的直接测量，如图2和图3所示的快速几何饱和。探测器特性的差异进一步加剧了这一物理限制；高分辨率HPGe与低分辨率NaI(Tl)系统之间不同的计数率、截然不同的信号损失特征（图5）以及不同的误差棒幅度，凸显了硬件如何
结论
本研究成功表征了未密封UO2粉末的自衰减现象，以解决被动伽马能谱分析在散装核材料中的几何限制。与传统元件形态配置（如烧结靶、燃料板或燃料棒）不同，非刚性基质受到局部堆积密度变化的影响，严重增加了定量无损检测（NDA）的复杂性。经验评估确认了主185.7 keV
资金支持
本研究未获得外部资金。实验工作和材料使用完全由国家研究与创新机构（BRIN）的内部运营资金支持。
利益冲突声明
作者声明以下财务利益/个人关系，可能被认定为潜在的利益冲突：Mohamad Sukron Fajrin Husein报告称财务支持和行政支持由印度尼西亚共和国国家研究与创新机构提供。如还有其他作者，他们声明不存在已知的竞争性财务利益或个人关系，这些关系可能影响本论文所报告的工作。
致谢
作者感谢印度尼西亚国家研究与创新机构与加查马达大学合作的"研究学位论文"项目提供的行政和学术支持。我们亦感谢BRIN提供本研究所需核材料、探测器和实验室设施。
Mohamad Sukron F. Husein|Mohammad Subekti|Sihana Sihana|Didik Setiaji|Agus Sunarto|Fajar M. Ramadhan|Mohammad Alfarisie|Etty Mutiara|Ahadi D. Prasetya|Erlina Noerpitasari
