引言
气溶胶是大气环境与气候系统的重要组成部分。通过散射和吸收辐射、充当云凝结核以及参与大气化学过程,气溶胶能够影响空气质量、辐射平衡、云微物理以及区域天气和气候(Andreae and Crutzen, 1997; Haywood and Boucher, 2000; Kaufman et al., 2002; Mülmenst?dt and Feingold, 2018)。这些效应不仅取决于近表面气溶胶浓度和水平分布,还关键取决于其垂直分布。例如,吸收性气溶胶在不同高度处可产生截然不同的辐射效应和稳定性响应(Kaufman et al., 2002; Li et al., 2017; Samset et al., 2013)。边界层内的气溶胶通常受本地排放、湍流混合、湿清除和近表面传输的影响,而边界层以上的气溶胶层则更多与剩余层过程、区域传输、边界层-自由对流层交换或远距离传输相关(Bourgeois et al., 2018; Fan et al., 2019)。因此,仅凭近表面观测或柱积分气溶胶光学厚度(AOD)无法确定气溶胶是主要局限在边界层内、分布在抬升层中,还是存在于对流层下部。这一局限性也部分解释了AOD与近表面颗粒物污染之间频繁出现的不匹配现象(He et al., 2021; Wang and Christopher, 2003; Zhu et al., 2024b)。
星载激光雷达观测对于表征长时间跨度和区域到全球尺度的气溶胶垂直结构至关重要。搭载于CALIPSO卫星的正交偏振云气溶胶激光雷达(CALIOP)提供了云的垂直分辨率廓线,已被广泛用于考察全球和区域尺度上的对流层气溶胶三维分布,包括近表面累积、抬升气溶胶传输以及高度依赖的气溶胶分类变化(Gui et al., 2021; Guo et al., 2016; Winker et al., 2009, Winker et al., 2013)。CALIPSO第4版数据产品对云-气溶胶判别、气溶胶亚型分类和激光雷达比选择引入了重要更新。特别是,第4版增加了多尘海洋亚型并修订了多种对流层气溶胶亚型的分类逻辑,从而为气溶胶垂直结构的长期分析提供了更加一致的框架(Kim et al., 2018)。
先前的基于CALIOP的研究通过长期气候分析、区域比较和城市集群调查考察了气溶胶垂直分布。全球和区域尺度的长期分析已刻画了依赖类型的气溶胶出现频率、高度分辨的光学负荷、时间趋势和气象变异性(Gui et al., 2021)。在中国,长期CALIOP记录已被用于调查包括长江三角洲(YRD)在内各代表区域的气溶胶垂直分布变化及传输路径,而对中国东部主要城市集群的研究则分析了不同气象和气团条件下气溶胶亚型的出现频率和消光廓线(Liu et al., 2021b)。在沿海YRD地区,CALIOP观测也被用于考察气溶胶类型、光学特性和传输路径的季节变化(Reddy et al., 2019)。
上海受本地和区域排放、海洋气团以及天气系统传输的影响,可产生依赖高度的气溶胶信号。先前的研究将季节性气溶胶廓线与气团运动及地表PM?.?浓度联系起来,记录了雾霾和浮尘事件期间截然不同的垂直分布,刻画了气溶胶光学特性的长期变化,并将抬升气溶胶层与区域和远距离传输联系起来(Wang et al., 2020; Liu et al., 2016; Liu et al., 2021a; Fan et al., 2019)。静稳天气、海陆风环流、城市热岛效应和区域再循环也与上海及其周边区域的污染物累积和传输相关(He et al., 2022; Hu et al., 2022; Lu et al., 2023; Shen et al., 2019)。然而,这些研究通常聚焦于个别事件、单点测量或特定过程,导致对上海上空气溶胶的长期整合垂直组织表征不足。
目前仍缺乏对气溶胶亚型组成、光学特性和气溶胶层几何形状如何共同定义上海上空0–8公里气溶胶柱垂直组织的长期整合理解。尚不清楚这种组织如何随气象条件和低层环流型态而变化,以及抬升气溶胶层如何在不同高度与传输路径相关联。阐明这些关系对于解释柱状-表面气溶胶差异以及评估模式化气溶胶垂直廓线至关重要。
在此,我们利用2006–2023年间的CALIOP观测研究上海上空的气溶胶垂直分层。我们整合了CALIOP气溶胶亚型出现频率、APro光学廓线、ALay层几何、ERA5气象条件、客观925-hPa环流型态以及高度分辨的HYSPLIT/WPSCF诊断,以表征0–8公里气溶胶柱的垂直组织及其气象和传输关联。通过在统一分析框架中结合这些互补要素,本研究为解释沿海特大城市的气溶胶垂直组织、柱状-表面气溶胶差异以及模式化气溶胶垂直廓线提供了长期的星载激光雷达证据。