引言
废水中的铅离子（Pb2+）污染主要来源于冶炼、采矿、电镀和铅酸电池制造等行业，通过损害造血系统、神经系统和骨骼系统对人类健康构成严重威胁。目前已报道了一系列处理策略，包括吸附、离子交换、化学沉淀、膜过滤、电化学处理和光催化还原[[1], [2], [3]]。其中，吸附法因其操作简便、成本相对较低且适用范围广而仍然具有吸引力。活性炭和天然沸石等传统吸附剂被广泛使用[1,4]，但活性位点可及性有限和传质速率缓慢可能限制其实际应用性能。因此，能够提高活性位点可及性并整合互补性固定化路径的吸附剂结构对于高效去除Pb2+具有重要价值。
膨润土是一种天然丰富且成本效益高的粘土矿物，具有高阳离子交换容量、膨胀性和层状结构。天然和活化膨润土已被广泛用于Pb2+吸附研究[[5], [6], [7]]，而改性蒙脱石/膨润土体系也被开发出来以提高吸附性能和固液分离效果[[8], [9], [10], [11], [12]]。然而，原始膨润土仍受到层间可及性受限和水中层状堆叠的局限，这降低了传质效率和可吸附位点的比例。近期的插层研究表明，打开粘土层间结构并引入功能性纳米相可以增加表面积、孔隙率和结合位点的可及性[10,11]。
因此，纳米碳基材料和二维材料已被引入水处理吸附剂中，以调节孔/层间结构和表面化学性质[[13], [14], [15], [16], [17]]。多孔含铁生物炭及相关复合材料也表明，将高比表面积载体与反应性无机相耦合可以改善Pb2+的固定化效果[18,19]。这些发现促使研究者采用层状宿主材料，以同时抑制纳米片重新堆叠、保持可及的传质通道并容纳反应性铁相。
纳米零价铁（nZVI）因其强还原能力、相对较低的成本和简便的制备方法而被广泛应用于环境修复中[[20], [21], [22], [23], [24]]。除吸附外，nZVI还可以通过还原、表面络合、共沉淀以及铁腐蚀产物与污染物的相互作用来固定污染物[21,[24], [25], [26], [27], [28], [29], [30], [31]]。对于Pb2+，Pb2+/Pb0电对的标准还原电位（?0.13 V）高于Fe2+/Fe0（?0.44 V），为Fe0的还原提供了热力学驱动力[26,27]。然而，裸露的nZVI容易发生团聚和表面钝化，从而降低可及反应面积和电子转移效率[20,27]。载体和表面改性策略可以改善nZVI的分散性和稳定性，近期实例包括沸石、生物炭和纤维素基支架[24,[31], [32], [33]]。表面涂层和聚合物改性可以进一步改变铁释放行为、反应活性和工艺性能，而导电处理构型可以从改善的电子转移中获益[34,35]。
MXene是一种二维过渡金属碳/氮化物材料，为构建此类载体提供了互补性组分。Ti3C2Tx MXene兼具亲水性、丰富的表面端基（?F、?O和?OH）以及高电导率[17,[36], [37], [38], [39], [40], [41], [42]]。基于Ti3C2Tx的材料通过静电吸引和表面络合对Pb2+及其他金属离子表现出强亲和力，而剥离处理可增加可及面积和含氧官能团[40,41,43]。然而，MXene片层的重新堆叠会减小可及表面积。层状粘土中的插层策略提供了一种打开传质通道的途径，例如纤维素纳米晶插层膨润土通过氢键和界面相互作用显示出增加的孔隙率和改善的离子可及性[10,11]。与此同时，纤维素负载nZVI的研究表明，氢键、静电相互作用和表面配位可以稳定并分散反应性Fe0纳米颗粒[32,33]。这些观察结果支持了一种结构设计，其中MXene打开膨润土层间结构并提供导电界面，而膨润土为nZVI的分散提供稳定的层状支架。
尽管在MXene吸附剂、膨润土基吸附剂和负载型nZVI方面已有大量研究，但将三种功能整合到单一插层架构中以耦合层间传质与Fe0介导还原的研究仍相对较少。因此，关键的研究空白不仅仅是又一种Pb2+吸附剂的缺失，而是需要在一种结构协同的材料中协调解决膨润土层间可及性受限、MXene重新堆叠倾向以及nZVI团聚/钝化这三个问题。
因此，本研究设计了一种MXene插层膨润土负载纳米零价铁复合材料（BMX@nZVI），其中MXene-膨润土框架扩展了层间传质通道并锚定反应性铁相，而MXene提供了有利于电子转移的导电界面。研究目标为：(i) 优化插层框架和nZVI负载量；(ii) 定量测定Pb2+吸附量并评估动力学、平衡和热力学行为；(iii) 利用互补性表征手段区分吸附、络合、沉淀和Fe0介导的还原过程；(iv) 评估可重复性、基质耐受性和铁浸出情况。该设计与传统的单一组分和二元载体不同，通过在一个复合材料中有意将可及的粘土层间结构与导电二维相和还原性Fe0组分耦合在一起。
