MyTm：自动化熔点计算工具包

《Computer Physics Communications》：MyTm: An Automated Melting Temperature Calculation Toolkit

　　

摘要

熔点计算是计算材料科学中的重要主题之一。在材料的高通量虚拟筛选和人工智能辅助设计中，通常需要快速、自主地评估目标材料的熔点。遗憾的是，分子动力学（MD）模拟熔点需要大量繁琐的人工操作，使得大规模熔点计算具有挑战性。在本工作中，我们介绍了MyTm，一个利用分子动力学自动确定熔点的工具包。该方法完全模块化，通过组合这些模块，程序能够使用常用方法实现全自动熔点计算，包括直接加热法、空洞法、改进空洞法、固液共存法和Z方法。此外，本文提出了一种机器学习（ML）方法用于识别和分类固态和液态原子，有效解决了传统分类方法中精度较低的问题，从而使熔点计算的全自动高通量流程成为可能。通过多个研究充分的体系证明了MyTm的稳健性和有效性。

引言

熔点（或熔化温度）是材料最基本的性质之一，在相图研究中起着至关重要的作用[1]。高通量熔点估算对于加速新材料开发、理解物质本质以及验证或优化理论模型具有重要意义[[2]、[3]、[4]]。目前，计算材料熔点的第一性原理方法主要分为两类：（ⅰ）自由能方法；以及（ⅱ）使用分子动力学（MD）的直接模拟方法。

自由能方法基于熔点处固相和液相的吉布斯自由能相等的热力学判据。它通常通过热力学积分、克拉佩龙方程或构建热力学面来实现。虽然通常被认为高度可靠，但其结果对参考模型的选择、积分路径和采样质量非常敏感，且其高昂的计算成本限制了其在高通量计算中的应用[[5]、[6]、[7]]。目前，快速评估熔点的最先进方法是直接MD模拟。其主要优势在于，与自由能方法相比，直接模拟方法所需的计算资源大幅减少。然而，由于尺寸效应和过热问题等局限性，其精度通常低于自由能方法[8]。总体而言，在不需要高精度评估的场景中，该方法更受青睐，常用于熔点的快速评估。常用方法包括：直接加热法、空洞法、改进空洞法、固液共存法、三明治法、Z方法和改进Z方法[[9]、[10]、[11]、[12]、[13]、[14]]。

由于大多数直接分子动力学方法中的熔化判据最终由固相和液相的演变决定，可靠的固液结构识别对于自动工作流至关重要。已提出大量序参量用于原子结构识别，包括Steinhardt等人[15]为研究玻璃态结构而报告的序参量、Chau和Hardwick为四面体构型设计的序参量[16]以及多面体模板匹配方法[17]。近年来，基于机器学习的原子结构识别发展迅速[18,19]。例如，Ziletti等人采用多层感知器（MLP）网络根据对称性自动分类晶体结构[20]。Scheiber等人使用MLP网络对二元盐进行分类，从而实现自动化熔点计算[21]。Zhao等人开发了MLP网络来预测材料的晶胞空间群[22]。基于这些结构识别技术，已开发出多种自动化熔点计算工作流。例如，SLUSCHI[23]利用有限尺寸系统中固液界面的动力学特性，避免了显式自由能计算，同时降低了计算成本。与此同时，Pyiron和LAVA等工具[24,25]提供了固液共存法的工作流，显著提高了可重复性和高通量能力。另一方面，Dai等人将熔化问题重构为温度-体积拟合任务，实现了有元素偏析和无元素偏析系统的统一处理[26]。因此，对于固液体积差异较小的体系，其适用性可能受到限制。目前，这些熔点计算程序本质上是对特定熔点计算方法的实现。因此，开发一个超越单一方法范式的自动化框架，能够灵活组合多种计算策略和模型构建，同时提高固液相识别的精度和稳健性，仍然是一个紧迫的挑战。

为解决这一问题，本工作中我们将熔点计算过程模块化，将其分解为四个关键组件：模型构建、热力学系综选择、温度控制和固液分类（或固体分数确定）。引入了一种能够基于序参量和原子局部密度自动捕获固液结构特征的机器学习（ML）方法，从而实现固态和液态原子的准确高效在线分类。这些进展和模块化设计实现了熔点计算的全自动化。所有功能均在一个名为MyTm的C语言程序中实现，据我们所知，这是首个用于此类任务的程序。

特征与方法

对于基于直接MD的熔点计算（如固液共存法和Z方法），不同研究中报告的计算工作流表现出一致的结构特征，这一特征也反映在现有的自动化工具包实现中[[23]、[24]、[25]]。一般来说，这些方法可以抽象为几个关键步骤：（1）构建适合目标方法的初始模型；（2）选择适当的MD系综以

模型构建

熔点计算中常用的结构模型主要包括完美晶体模型、缺陷晶体模型、固液共存模型和混合模型[8]。如图2(a)所示，完美晶体模型常用于直接加热法和Z方法[[27]、[28]、[29]]。这种简单模型是通过扩大模拟单元，直至尺寸效应降至可接受水平并获得可靠的热力学统计量而构建的。然而，这样的

热力学系综选择

熔点计算中使用热力学系综与各方法的基本原理密切相关。对于直接加热法和空洞法[27]，通常采用NPT系综，在其中逐步升高温度直至晶格熔化。对于固液相平衡方法，通常推荐使用NPT或NPH系综[38,39]。虽然NVT系综有时也用于这些方法。另一方面，需要注意

参数控制文件

MyTm读取当前目录中的input.dat文件作为其控制文件。该文件可由MyTm自动生成作为用户使用或修改的模板。生成input.dat文件的命令为：

$ MyTm -m method

其中，method是一个代表熔点计算方法的整数，相关信息可通过-h命令获取。Input.dat文件主要包含四组命令，分别对应MyTm的四个模块：模型

验证

在本节中，我们选择了多种体系来测试MyTm。首先，我们使用三种不同的原子分类方法（SOP、LAEO和ML）在固液共存结构上评估了MyTm，结果如图7所示。如图7(a)所示，基于原子密度和扩散系数的传统方法在识别固液混合物时表现相对较差，在固态和液态区域均出现误分类。相比之下，在MyTm中，

结论

在本工作中，我们构建了一个由四个组件——模型构建、系综选择、温度控制和固液原子分类——组成的熔点计算流水线工作流，并成功实现了一个全自动熔点计算程序。该程序解决了直接MD模拟熔化需要大量人工干预的著名难题。灵活的MD代码接口和自动计算功能使MyTm成为优秀的选择

数据可用性

数据将根据要求提供。

CRediT作者贡献声明

Yu S. Huang：调查研究，方法论，写作-初稿，写作-审阅和编辑。Hong X. Song：方法论，写作-审阅和编辑，写作-审阅和编辑。Y. Sun：方法论，写作-审阅和编辑，写作-审阅和编辑。Jin L. Li：方法论。Yin L. Xu：方法论。F. C. Wu：方法论。Y. C. Gan：方法论。Yu. F. Wang：方法论。Hao Wang：方法论，写作-审阅和编辑。Hua Y. Geng：构思，项目设计，写作，审阅和

程序摘要

程序名称：MyTm
CPC库程序文件链接：https://doi.org/10.17632/hdx3fwwxx8.1
许可条款：MIT
编程语言：C
外部例程/库：GSL [1]，Intel MKL [2]
问题性质：开发了一个全自动实现，用于直接分子动力学模拟确定熔点，以消除传统熔点计算中涉及的人工密集型程序，并促进高通量材料筛选。机器学习

参考文献

[1] M. Galassi, J. Davies, J. Theiler et al., GNU Scientific Library Reference Manual, Network Theory Ltd., Godalming, 2009.
[2] Intel Corporation, Intel oneAPI Math Kernel Library, Version 2025.3.1, 2025. 可从以下网址获取：https://www.intel.com/content/www/us/en/developer/tools/oneapi/onemkl.html
[3] T. Inagaki, T. Ishida, 基于NVT模拟和固液两相构型的自由能熔点预测, Chem. Phys. Lett. 662 (2016) 273–279.
[4] Y. Zou, S. Xiang, C. Dai

CRediT作者贡献声明

Yu S. Huang：写作-审阅和编辑，写作-初稿，可视化，验证，软件，项目管理，方法论，调查研究，数据整理，构思。Hong X. Song：方法论，形式分析，构思。Y. Sun：方法论，资金获取，构思。Jin L. Li：方法论，构思。Yin L. Xu：构思。F.C. Wu：资源，资金获取，构思。Y.C. Gan：资源，资金获取

Yu S. Huang | Hong X. Song | Y. Sun | Jin L. Li | Yin L. Xu | F.C. Wu | Y.C. Gan | Yu. F. Wang | Hao Wang | Hua Y. Geng
国家激波与爆轰物理重点实验室，中国工程物理研究院流体物理研究所，四川绵阳 621900，中华人民共和国