PEMFC堆栈一致性评估的准三维模型

《International Communications in Heat and Mass Transfer》：Evaluation of the consistency of PEMFC stacks via a quasi-3D model

　　

- 开发了一种高效的准三维PEMFC电堆模型。
- 评估了热、质量及电流密度的一致性。
- 研究了流道结构的最优设计。
- 提出了电堆热管理策略。

## 引言

能源始终是维系人类生存与发展的根本。工业革命引发了能源使用方式的变革，但化石燃料的主导地位导致了资源枯竭和环境污染[1]，[2]。20世纪以来，人们对环境保护和可持续发展意识的日益增强，推动了新能源的研究与应用，全球碳减排政策现已广泛实施[3]。例如，中国已承诺在2030年前实现碳排放达峰，并在2060年前实现碳中和[4]。随着太阳能、风能和核能等可再生能源装机容量持续增长，氢能作为一种理想的脱碳燃料，受到了广泛关注[5]，[6]，[7]，[8]。氢不仅是一种通用且可分配的能源载体，更是未来能源体系的重要组成部分，尤其是利用可再生电力生产的"绿氢"。燃料电池，特别是质子交换膜燃料电池（PEMFC），在交通和分布式发电领域展现出巨大潜力，尽管其大规模商业化尚未实现[9]，[10]，[11]，[12]。因此，开发高性能、低成本且耐久的PEMFC对于构建未来氢能体系至关重要。

燃料电池是一种将化学能直接转化为电能的电化学装置。其主要组成部分包括阳极、阴极和电解质。氢燃料在阳极发生氧化反应，释放的电子通过外电路到达阴极，在那里参与氧气的还原反应，水作为主要副产物生成。该过程高效且低排放，适用于航空航天、交通运输和便携式电源等领域的应用。根据电解质类型的不同，燃料电池可分为碱性燃料电池（AFC）、磷酸燃料电池（PAFC）、熔融碳酸盐燃料电池（MCFC）、固体氧化物燃料电池（SOFC）和质子交换膜燃料电池（PEMFC）。其中，尽管对燃料纯度要求更高[13]，但由于其运行温度低（60–90 °C）、功率密度高且启动迅速等优势，PEMFC成为交通和分布式发电的首选。

PEMFC的基本结构如图1(a)所示，包括双极板（BP）和膜电极组件（MEA）。双极板起到电流收集、气体分配和热管理组件的作用，而MEA由气体扩散层（GDL）、微孔层（MPL）、催化层（CL）和质子交换膜（PEM）组成[14]，[15]。近年来，PEMFC在汽车领域取得了快速发展，丰田Mirai和现代Nexo等车型的功率密度已达到4–5 kW/L[16]。然而，仍面临成本方面的挑战，即将铂的载量降至0.1 g/kW以下，以及耐久性问题，即目标使用寿命达25,000小时且性能衰减不超过20%[17]，[18]，[19]，[20]，[21]，[22]，[23]。为实现更高的功率输出，多个PEMFC单电池通过串联连接形成电堆，如图1(b)所示，通常由数十至数百个单电池组成[24]。电堆复杂的结构以及不均匀的气体分布可能导致性能不一致，影响效率和寿命，尤其在高电流密度下更为显著[25]。优化流道设计和冷却策略是改善一致性的关键。

PEMFC仿真研究旨在利用数学模型和CFD软件揭示内部多物理场现象，包括电化学反应、传质、传热和流体动力学。模型分为微观和宏观两类（例如0D至3D连续介质模型）[26]，[27]，[28]，[29]，[30]，[31]。近年来，CFD仿真主要集中在新型流场设计（如仿生流场、挡板结构）以优化传质；然而，这些仿真通常局限于较小的活性面积（<100 cm2），难以扩展至工业规模（>300 cm2）[32]，[33]，[34]，[35]。此外，水和热管理是PEMFC的关键挑战，将直接影响PEMFC的性能和耐久性。水管理旨在保持膜的充分水化，同时防止液态水积聚导致水淹[36]；热管理则需要控制电池内部温度以避免局部过热并确保电池在理想温度下运行[37]。水管理和热管理过程高度耦合，热梯度的增大可能导致水的相变，尤其在高电流密度下，加剧传质不平衡[38]。为应对这些挑战，研究人员开发了多种冷却策略并利用三维多相模型揭示水热管理机制，以优化电池设计[39]。尽管做出了这些努力，高计算成本和尺度扩展困难仍是重大挑战[44]，即便这些研究为PEMFC的商业化提供了理论基础。

尽管三维CFD模型能够解决详细的多物理场现象，但其直接应用于商业规模PEMFC电堆在计算上仍极具挑战性。模型物理复杂性与可实际达到的计算规模之间存在根本性的权衡。如表1所述，涉及数十或数百个单元的三维仿真一般集中在流道和反应物流动分布上，仅求解动量和质量守恒方程[24]，[40]，[41]，[42]，[43]。相比之下，纳入组分传输、电化学反应、离子/电子电荷传输和两相水传输的模型通常仅限于仅包含少数几个单元的电堆[44]，[45]，[46]，[47]，[48]。这种局限源于薄膜MEA层与宏观双极板和流道之间特征长度尺度的显著差异，以及流体流动、传质、传热、电化学反应和水传输之间的强耦合。因此，将详细的三维单电池模型直接扩展至商业规模电堆会导致网格数量过大，计算成本难以承受。

为缓解计算规模与模型复杂度之间的冲突，近年来针对PEMFC及电堆开发了几种简化和多尺度建模策略。Yin等人[49]将阳极流道表示为具有通过压降实验校准的阻力参数的多孔介质，从而能够高效预测140单元电堆中的气体分布。Pan等人[50]开发了一种三维加一维的分级模型，通过将三维传输域与降维一维电化学模型耦合来提高计算效率。在商业电堆规模下，Bai等人[51]提出了一种"三维 + 数字孪生 + 三维"的扩展策略，在164单元PEMFC电堆中重建详细的电压、水和温度分布，同时大幅降低计算需求。这些研究表明了多孔介质表示法和维度或多尺度缩减方法在大尺度PEMFC仿真中的潜力；然而，同时保留电堆规模传输、详细的多物理场耦合和单元级性能信息，并以低计算成本实现，仍然具有挑战性。

与此同时，PEMFC电堆中单个电池之间的一致性也受到越来越多的关注。Zhang等人[52]建立了七单元风冷PEMFC电堆的全尺度三维非等温多相模型，证明不均匀的流道流动、温度和组分分布可导致单个单元之间传质和性能的显著差异。最近，Zhou等人[53]利用多点电压和阻抗测量方法评估了商业规模PEMFC电堆的单元间一致性和单元内均匀性，表明不一致性在高电流密度下变得更加明显，且与气体分布和膜水化密切相关。这些研究强调了电堆一致性与内部多物理场分布之间的强耦合关系。然而，能够有效评估商业规模电堆中这些耦合现象的高效数值方法仍然相对有限，这促使了本工作中准三维模型的开发。

为填补这一空白，本工作开发了一种基于物理原理的准三维CFD模型，采用"三维 + 一维"仿真框架。将各个单电池的流场结构用等效多孔介质域表示，同时保留必要的流体流动、组分传输、电化学、热和水传输过程。这种简化方法将网格数量减少至传统三维模型所需数量的约十分之一，并且模型与丰田MIRAI II的实验数据进行了验证。因此，所提出的框架能够实现对电堆规模多物理场传输和性能一致性的计算高效分析，为商业规模PEMFC电堆的设计和优化提供了实用工具。

### "三维 + 一维"多物理场模型

PEMFC的多相三维CFD仿真模型目前被认为能够准确解析PEMFC内部各物理场分布的模型。"三维 + 一维"模型是对现有三维CFD模型的合理简化。它提出了一种耦合三维和一维子模型的方法，完全纳入了传质、传热、电化学反应和膜水平衡等关键过程，实现了高效率的

### 流道无量纲长度对电堆性能和一致性的影响

在准三维PEMFC电堆模型成功验证之后，其用于电堆级分析的可行性得到确认。随后，利用该模型对比了单电池与电堆中不同位置电池之间的性能差异，强调了电堆级仿真的必要性。之后，利用该准三维PEMFC模型研究了流道结构对电堆性能、一致性以及物理场分布的影响。

### 结论

本研究基于"三维 + 一维"仿真框架，开发了一种适用于商业规模PEMFC电堆的准三维模型。通过将各单电池的流场结构简化为多孔介质，该模型有效捕捉了电堆的 essential 传输和电化学行为。该方法应用了压降相似性和电流密度相似性来再现真实的流动和反应特征，同时将网格数量减少至约十分之一

### CRediT作者贡献声明

杜浩冉：撰写初稿、验证、软件、方法论、调查研究、形式化分析、概念构思。包智明：撰写审阅与编辑、监督、资源提供、方法论、调查研究、概念构思。刘雪亮：验证、软件、方法论、调查研究、概念构思。霍文铭：验证、软件、调查研究。朱凯歌：验证、软件、调查研究。乔鹏宇：验证、软件、调查研究。谢彪：撰写审阅与编辑。

### 利益冲突声明

作者声明不存在任何已知的竞争性经济利益或个人关系，这些关系可能对本论文中报告的工作产生影响。

### 致谢

本研究受国家重点研发计划（批准号：2023YFB4005800）、中国船舶集团船舶研发中心海洋国防创新基金（批准号：2023712-01）以及吉林省科技发展计划（批准号：20230301017ZD）支持。

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