胺功能化深共熔溶剂中二氧化碳化学吸附的多尺度分子洞察 开放获取

《Sustainable Energy and Fuels》：Multiscale Molecular Insights into Carbon Dioxide Chemisorption in Amine-Functionalized Deep Eutectic SolventsOpen Access

　　

从点源或直接空气捕获（DAC）技术中吸收二氧化碳（CO2）以减轻温室气体排放的影响，是过去几十年间备受关注的一个关键环境和工业挑战。研究人员已开发出多种液相和固相吸附剂。其中，由于氨基功能化深共晶溶剂（DESs）具有大的结构多样性和可调节的物理化学性质，近年来已成为高效CO2捕集和转化的有前景的绿色溶剂。然而，目前对氨基功能化DESs的结构理解以及相关CO2反应动力学和机理的研究仍显不足。本文研究了四亚乙基五胺氯化物（[TEPA]Cl）在两种不同氢键供体（HBDs）和摩尔比（1:1和1:3）条件下的CO2捕集行为机制。我们采用了系统的多尺度分子模拟方法，包括分子动力学（MD）、从头算分子动力学（AIMD）和密度泛函理论（DFT）计算。MD模拟结果表明，CO2优先与DESs的氢键受体（HBA）（[TEPA]+）相互作用，并且CO2与TEPA的伯胺基团发生作用。结合元动力学模拟的AIMD及DFT计算被用于评估经由两性离子中间体进行动态质子转移的两步反应路径形成氨基甲酸酯的反应机理。我们的结果表明，分子内质子转移路径的氨基甲酸酯形成自由能势垒（约10.9 kJ/mol）低于分子间质子转移路径（约15.1 kJ/mol），表明分子内路径在动力学上更具优势。进一步分析表明，HBD能够稳定CO2与[TEPA]+之间的反应，这重新确认了氨基甲酸酯通过动力学上有利的分子间质子转移进行生成。本研究为[TEPA]基DES的CO2化学吸附机制提供了有价值的见解。

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? 2026 作者。由英国皇家化学会出版

2026

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