全球性挑战，如能源短缺、气候变化和环境恶化，使探索清洁能源载体成为全球紧迫优先事项。在众多候选者中，氢气（H2）凭借其高能量密度而脱颖而出，成为关键选项[1], [2], [3], [4], [5], [6]。在制备高纯度氢气的各种技术路线中，电化学整体水分解被广泛认为是可持续且有望实现规模化应用的途径[7], [8], [9], [10]。该过程本质上由两个核心半反应驱动，即阴极的析氢反应（HER）和阳极的析氧反应（OER）[11], [12], [13]。然而，在实践中，HER和OER均受到高热力学能垒和缓慢动力学行为的固有限制，这不可避免地导致电解过程中产生大量额外电力消耗[14], [15], [16]。此外，催化剂材料的严重腐蚀和溶解，特别是在OER的强氧化条件下，可能显著损害其长期运行稳定性[17], [18], [19]。鉴于这些瓶颈，针对整体水分解设计和开发高活性且耐用的电催化剂已成为能源材料领域的核心研究重点。
由于铱基材料对HER和OER中间体的吸附能量有利，它们已成为整体水分解的极具前景的双功能候选材料[20], [21]。然而，其实际可行性受到铱高昂成本和稀缺地壳丰度的严重限制。为克服这些局限，通常采用两种互补的改性策略。第一种是将Ir与4d过渡金属合金化，形成具有明确化学计量的金属间化合物（IMC），这种方法不仅能降低贵金属消耗，还能增强本征催化活性[22], [23], [24]。第二种是将这些IMC纳米颗粒（NPs）固定在导电碳基底上，以提高其分散性和利用效率[25], [26]。在各种支撑材料中，碳纳米管（CNTs）因其一维中空结构而格外引人注目，该结构提供了用于锚定纳米颗粒的大比表面积。这一结构特征既有利于暴露大量活性位点，也有利于在电解过程中反应物和产物的快速传质[27], [28], [29]。此外，CNT基质与负载的纳米颗粒之间可以建立强金属-载体相互作用（SMSI），有效缓解颗粒团聚和溶解，从而显著提高长期运行耐久性[30], [31], [32]。综合这些优势，使碳纳米管负载的铱基金属间化合物成为整体水分解领域开发高性能、耐用电催化剂的有力候选者。
本工作提出了一种简便的浸渍退火还原策略，用于合成均匀分散在碳纳米管载体上的Ir3Mo金属间纳米颗粒（Ir3Mo/CNT）。所得颗粒平均直径为6.57 ± 0.15 nm，采用属于空间群P63/mmc的六方密堆（hcp）晶体结构。作为双功能电催化剂评估时，Ir3Mo/CNT复合体在酸性和碱性介质中均表现出卓越的整体水分解性能。在双电极构型（Ir3Mo/CNT || Ir3Mo/CNT）中，其在1.0 M KOH中仅需1.54 V即可达到10 mA cm-2的电流密度，在0.5 M H2SO4中仅需1.58 V。此外，该电解槽在两种电解液中的稳定运行时间均达到70小时，凸显了其卓越的耐久性。这种增强活性的来源可追溯至高导电CNT网络与Mo合金化诱导的Ir位点定制电子构型之间的协同作用。值得注意的是，Ir3Mo/CNT催化剂在HER和OER过电位方面优于许多先进基准材料，同时在宽pH范围内保持其双功能性。更重要的是，它在持续整体水分解过程中表现出出色的长期稳定性。除了提供一种在宽pH范围内具有高活性且稳定性极佳并大幅降低贵金属负载的催化剂外，本研究还建立了一种通用设计范式，即过渡金属合金化与强金属-载体相互作用的结合，用于开发能够在恶劣操作条件下保持稳健的电催化剂。
