区分空间效应和电场效应对光电化学水分解过程的影响

《Nature Communications》：Disentangling the effect of space and electric field on photoelectrochemical water splitting

　　

摘要

光电化学水分解是一种有前景的可再生太阳能燃料生产方法。其性能很大程度上取决于空间电荷层内的电荷分离能力。在空间电荷层中，电荷动态应受到由内建电场和空间电荷层宽度决定的能带弯曲轮廓的控制，但具体的机制尚未明确。本文通过使用锡（Sn）掺杂来调节Fe?O?光阳极的能带弯曲轮廓，利用原位时间分辨光谱技术研究了空间电荷层宽度和内建电场对光电化学水分解过程中电荷动态的影响。研究发现，空间电荷层宽度决定了光生电荷分离的起始条件，存在一个约2.4纳米的阈值。当空间电荷层宽度超过该阈值（W?CL）时，Fe?O?光阳极中的强内建电场能够有效清除被占据的电子陷阱态，并阻止背电场电子与带电中间体之间的复合，从而促进表面空穴的积累，提高水氧化反应的速率。