自旋-轨道耦合驱动无铅K?WCl?双钙钛矿的电子相变与多功能响应及其在自旋电子学和能源领域的应用

《Scientific Reports》：Spin–orbit coupling driven electronic phase transition and multifunctional response in lead-free K?WCl? double perovskite for spintronic and energy applications

　　

摘要

一项全面的第一性原理研究表明，无铅双钙钛矿K?WCl?中存在由自旋-轨道耦合（SOC）驱动的电子相变。该材料在非相对论框架下展现出稳健的半金属铁磁态。引入SOC后，费米能级附近的电子态发生强烈重构：GGA + U + SOC预测其处于磁半导体态，全局带隙约为1.572 eV；而TB-mBJ + SOC则给出金属态。这种依赖于方法的相对论效应响应反映了在W 5d流形中交换分裂、局域电子关联和SOC之间的激烈竞争。该相变源于与W 5d轨道相关的强相对论效应，实现了可调的电子行为，对自旋电子学应用具有重要意义。除电子特性可调外，K?WCl?还表现出优异的机械和动力学稳定性。该化合物还展现出显著的自旋依赖光学和热电响应，包括高紫外吸收、自旋依赖介电行为以及显著的自旋分辨塞贝克系数。估算的热电优值随温度升高而增大，并通过化学势优化可得到显著提升，但所报告数值仍依赖于常松弛时间和Slack模型近似。这些综合特性表明K?WCl?是一种面向自旋依赖热电、自旋电子学和光电子学应用的有前景的多功能材料，但仍需实验验证以及更高级的多体效应和散射计算予以支持。