无可见精细同位素结构的多组分样品高分辨质谱图中钯离子的自动识别

《Nature Communications》：Automatic recognition of Pd ions in high-resolution mass spectra of multicomponent samples without visible fine isotope structures

　　

摘要

钯在现代科学技术中扮演着三重角色：它是现代催化合成方法中的关键活性中心；作为不需要的微量污染物，会影响新型催化剂的开发并可能导致假阳性报告；同时也是来自汽车催化剂的新兴环境污染物。在ppm/ppb负载量下的高活性以及需要分析亚微摩尔浓度样品是这些应用中的共同挑战，使得可靠的钯鉴定成为必要。质谱(MS)可以检测复杂混合物中的含钯离子，但当微弱的钯信号与其他成分的信号重叠且精细的同位素结构不可见时，谱后识别变得困难。本研究介绍了一种基于机器学习(ML)的方法，该方法采用图算法来分离不同多重电荷离子的信号，并使用深度学习分类器自动识别多组分混合物质谱中的钯离子，检测限可达10^–8 mol L^–1。该方法应用于催化合成中的钯中间体、污染催化和环境样品。该方法的可扩展性使其可以推广到Ni、Cu、Ag、Cl和Br。通过开发的ML/MS工作流程，可以自动揭示钯和其他重要元素；因此，常规MS硬件可以被转化为高性能扫描器。