综述：智能分级微-介孔纳米构筑体：通过工程化设计孔道连通性与活性位协同作用实现多功能催化体系

《Catalysts》：Intelligent Hierarchical Micro–Mesoporous Nanoarchitectures: Engineering Pore Connectivity and Active-Site Cooperativity for Multifunctional Catalytic Systems

　　**摘要**层次多孔催化剂目前得益于传输通路与催化功能的有意协同设计。本综述批判性审视了智能微-介孔纳米结构，强调孔道连通性与活性位点协同性作为不可分割的设计原则。我们首先阐述了纯微孔体系的局限性（扩散限制、活性位不可及、失活），并展示了多尺度网络如何解决这些问题。系统回顾了孔道连通性的工程策略，包括自下而上的模板法、后合成重构、自上而下的脱硅/脱铝，以及相关评价指标（曲折度、连通性、可及性）。通过酸基双功能性、金属-酸耦合、单原子催化以及用于串联反应的区室化结构，考察了活性位协同性。核心论点是，当传输工程与催化活性位工程耦合时，最优性能得以涌现，这得到了来自分子筛、金属-有机框架、二氧化硅纳米反应器、杂原子掺杂碳和先进电催化剂的证据支持。应用包括生物质升级、选择性氧化和能量转换。本综述还涵盖了稳定性、失活和再生，建议标准化报告准则，并指出未来挑战，如利用人工智能进行催化剂设计、原位传输映射、可扩展的催化剂合成以及可编程催化纳米结构。本综述通过关注集成传输-反应系统而非仅关注结构，为下一代多功能催化材料提供了预测性设计策略。