基于双峰比值的板型燃料元件铀浓缩可用分析方法

《Nuclear Engineering and Design》：An available assay method for uranium enrichment in plate-type fuel elements based on dual-peak ratio

　　

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  板状燃料的单标准测量方法，消除了无限厚度要求。
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  该方法利用两个强γ射线峰（185.7和1001 keV）进行快速、现场富集度分析。
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  通过模拟、实验室测试以及关键性的真实贫铀板验证。
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  对富集铀在约10分钟内实现低于1%的精度，使其具备实际部署条件。

引言

准确高效的铀富集度测量是核设施安全、材料管控和可追溯性的根本基础。被动伽马射线能谱分析是主要的无损检测工具，但随着核工业向具有复杂几何形状的燃料发展，它面临新的挑战。广泛使用的"无限厚度"方法（Du et al., 2021, Li et al., 2019, Liu et al., 2020）操作简单，但对样品几何形状和标准样品有严格要求。这些局限性是真实存在的，而非仅存在于理论层面。例如，我们基于"无限厚度"方法开发了全球最快的用于压水堆燃料在线富集度检查的被动伽马射线测量系统（Liu et al., 2020）。该系统在中国北方核燃料有限责任公司（CNNFC）的生产线上稳定运行超过六年，现已在中国各大核电集团中使用。然而，它也直接暴露了该方法固有的适应性不足。"无限厚度"假设对新型燃料几何形状往往不成立，而为每种新设计采购多套几何匹配的标准样品在研发过程中，特别是在标准样品不可获取的保障情形下，构成了一个令人望而却步的"鸡生蛋还是蛋生鸡"困境。

其他替代方法，如采用多重效率的固定能响应函数分析法（FRAM）（Du et al., 2021, Greaney et al., 2020）和铀多元组分析法（MGAU）（AbdelatiK and Kourghly, 2018, Berlizov et al., 2007），通过利用本征峰比值来规避标准样品的需求。然而，它们对复杂能谱解卷积的依赖以及对弱峰低计数统计的敏感性，往往使得常规现场使用所需的测量时间不切实际地长。

因此，在实验室级别分析与需要一种快速、灵活且可现场部署的测量技术以支持先进核燃料开发和验证之间存在明显的差距。为弥合这一差距，本研究专注于双峰比值法的工程验证，该方法仅需一个校准样品（AbdelatiK and Kourghly, 2018）。该方法策略性地利用了两个最强且彼此隔离的特征峰：来自²³⁵U的185.7 keV线和来自^234mPa（²³⁸U的衰变子体）的1001 keV线。其主要优势在于不依赖于"无限厚度"假设，且校准流程大大简化。

本工作的核心贡献不仅在于理论验证，更在于对非标准燃料几何形状检测的系统性可行性评估。我们提出了一种结合蒙特卡洛模拟和原理验证实验的综合验证策略。模拟严格评估了该方法在不同探测器类型和多样样品几何形状（包括板状模型）下的性能与不确定性边界。这些模拟结果通过高纯锗（HPGe）探测器和经认证的标称标准样品进行的对照实验得到了验证。综合结果证实了该方法具有高精度的分析潜力（富集度≥1 wt%时相对标准偏差< 1%）和短测量时间。通过解决从一线工程经验中识别出的关键实际局限性，本工作建立了一条经验证的方法学路径，为下一代核燃料提供实用的单标准测量解决方案。

章节摘要

基本原理

对于处于放射性长期平衡状态的陈旧核材料，双峰比值法通过建立²³⁵U/²³⁸U原子比与两个特征γ射线净计数比之间的比例关系来量化铀富集度，同时对半衰期、分支比和探测效率等影响进行校正。设N₂₃₅和N₂₃₈分别表示样品中²³⁵U和²³⁸U的原子数。对于给定的γ特征峰$E$（例如185.7 keV

模拟模型

为评估双峰比值法在不同几何形状燃料元件和不同探测器约束条件下的工程适用性和性能边界，利用FLUKA蒙特卡洛程序（Battistoni et al., 2015）设计并实施了一系列综合模拟。模拟有两个主要工程目标：1）评估该方法在关键感兴趣几何形状（包括薄板构型）下的鲁棒性；2）量化影响

原理验证实验

为佐证模拟结果并在受控实验室条件下提供方法可达精度的具体基准，进行了一系列原理验证实验。

讨论

本次测试最重要的发现是，在超过65%的厚度变化范围内（0.6 mm至1.7 mm），双峰比值法始终给出处于贫铀范围内的结果。这为该方法的板状构型几何不变性提供了强有力的实证确认。虽然模拟已对此进行了预测，但在真实工程部件上的验证是决定性的。它确凿地证明了该方法适用于多种燃料

结论

受先进核燃料开发中对于通用测量技术实际需求驱动，本研究开发、全面评估并验证了一种可立即部署的铀富集度分析方法学解决方案：单标准双峰比值法。该方法从根本上解决了当前技术所面临的两个关键局限：消除对多套几何匹配标准样品的依赖，并完全去除限制性的

论文撰写过程中AI辅助技术的声明

在撰写本文的过程中，作者使用了Deepseek进行英文翻译和编辑。使用完该工具后，作者对内容进行了审查和编辑，并对已发表文章的内容承担全部责任。

CRediT作者贡献声明

庄凯：写作 – 初稿、验证、软件、方法学、调查研究、形式化分析、数据管理。魏傲阳：可视化、验证、形式化分析。张志明：监督、资源、项目管理、经费获取。魏龙：监督、项目管理、概念构思。刘彦韬：写作 – 初稿、可视化、验证、监督、项目管理、方法学、调查研究、经费获取、概念构思。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

致谢

本研究由中国科学院（JCPYJJ-22042, PTYQ2024TD0005）资助支持。我们同样衷心感谢国家核安全技术中心的李多红提供了用于现场测试的HPGe探测器和NBS认证的铀标准样品。

庄凯|魏傲阳|张志明|魏龙|刘彦韬