由于城市化进程不断加快和居民生活水平提高,中国城市固体废物(MSW)量迅速增加,导致大量填埋渗滤液的产生[1]。渗滤液可分为多种类型,包括填埋渗滤液、焚烧厂渗滤液、转运站渗滤液和厌氧消化液[2]。其中,垃圾焚烧厂和新建填埋场的渗滤液具有高浓度难降解有机物、氨氮、重金属和复杂有机化合物,报道的化学需氧量(COD)浓度范围为35,150至78,320 mg/L,氨氮(NH??–N)浓度范围为1,130至1,543 mg/L[3,4]。此类渗滤液的不当管理可能因有毒物质和重金属的积累而导致严重的环境污染和生态风险[5]。因此,开发高效可持续的填埋渗滤液处理技术仍然是关键的环境挑战[6]。
传统处理工艺,包括絮凝和生物处理,已被广泛用于渗滤液治理。絮凝通过电荷中和和卷扫絮凝有效地去除悬浮固体、浊度和重金属。此前研究报告表明,使用铝基或铁基混凝剂,色度去除效率超过90%,COD去除效率超过68%[7]。生物处理,特别是厌氧–好氧系统,能够以相对较低的能耗高效去除碳和氮。据报道,厌氧–好氧系统可实现显著的污染物去除。在50%渗滤液与系统混合比例下,COD和生化需氧量(BOD)去除率分别达到52.2%和54.8%[8]。然而,生物方法往往对难降解有机物效果不佳,这些物质残留在出水中并限制了进一步处理[[9],[10],[11]]。这一限制主要源于残余有机物可生化性差以及可供微生物代谢和反硝化的碳源不足。
为应对这些挑战,高级氧化工艺(AOPs),如Fenton氧化、臭氧氧化和光催化,因其强氧化能力而被广泛研究。此前研究报告高级氧化处理后的COD去除效率约为90%[12,13]。其中,光催化因其温和的反应条件和转化持久性有机污染物的能力而日益受到关注[14]。光催化反应产生活性氧物种(如•OH和•O2?),可将复杂有机污染物降解为更小、毒性更低的分子[15]。此前研究表明,光催化可以部分矿化难降解化合物并改善渗滤液的可生化性[8,16]。此外,将光催化剂固定化在固体载体上已被提出以提高操作可行性并消除催化剂回收需求[17]。研究表明,虽然光催化可以有效降解难降解污染物,但仍需进一步研究与物理化学和生物处理方法集成,以去除有机污染物并实现高效处理[18]。
此前的研究大多将絮凝、生物处理和光催化作为独立单元进行评估,主要关注最终去除效率。较少关注各阶段如何改变底物性质并影响后续处理。特别是,光催化转化对微生物代谢、反硝化和碳–氮转化的影响尚不清楚。这一问题对于高盐填埋渗滤液尤为重要,因为可生物降解碳源的有限和盐胁迫可能限制反硝化[19,20]。因此,了解物理化学转化过程如何影响微生物代谢和系统稳定性对于提高处理性能至关重要。
在此背景下,絮凝、生物处理和光催化的集成提供了一种有前景的策略,因为处理复杂填埋渗滤液通常需要物理化学和生物工艺的组合[21]。然而,系统通过工艺耦合发挥作用,而非各单元的简单叠加。每一阶段都为后续处理改变废水特性。在弱碱性条件下,絮凝去除重金属,而PAM改善絮体沉降并减少污泥量[22]。此外,光催化可将难降解有机物转化为可生物降解的中间产物,从而提高底物可用性并促进微生物降解[23]。这种转化可能通过为反硝化提供额外的碳源来进一步促进碳–氮耦合,而耐盐微生物群落的富集可确保在盐胁迫下的稳定运行。
因此,本研究开发了一种用于高强度填埋渗滤液的絮凝–生物–光催化集成系统,强调各处理阶段之间的工艺耦合和污染物转化,而不仅关注单个单元的性能。具体而言,本研究旨在:(i) 优化各处理阶段的运行参数;(ii) 评估污染物去除性能;(iii) 表征各处理阶段有机物组成和可生化性的变化;以及(iv) 阐明光催化转化、微生物代谢和碳–氮转化之间的关系。研究结果提供了关于转化驱动的工艺耦合的见解,并支持了难降解废水集成处理策略的开发。