基于冻结气流CFD-DPM模拟的喷雾干燥实验设计模型

《Chemical Engineering Science》：Model-based design of experiments for spray drying using frozen airflow CFD-DPM simulations

　　

喷雾干燥器是高度动态的系统，其中复杂的气流模式、热量和质量传递、颗粒干燥以及颗粒-壁面相互作用在多个长度和时间尺度上同时发生。使用完全瞬态计算流体动力学(Computational Fluid Dynamics, CFD)和离散相模型(Discrete Phase Model, DPM)模拟精确解析这些现象在计算上非常昂贵，特别是对于采用带有高速气体射流的外部两流体雾化器的系统。本研究提出并验证了一种冻结气流CFD-DPM框架，用于对配备外部两流体雾化器的中试规模并流喷雾干燥器进行计算高效的模拟和替代模型生成。该工作流程利用时间平均气流场数据库，结合包含颗粒沉积、受阻干燥和壳层形成模型的冻结CFD-DPM模拟。在四个实验批次案例中，冻结工作流程预测的实验测量过程输出精度与常规瞬态CFD-DPM模拟相当，同时将求解时间从约15天减少到20分钟，对应约1000倍的计算加速。降低的计算成本使得能够在基于模型的实验设计(Model-Based Design of Experiments, MBDoE)工作流程中使用高斯过程回归(Gaussian Process Regression, GPR)高效生成替代模型。使用47次冻结CFD-DPM模拟实现了所有研究输出指标的替代模型收敛。该替代模型表现出与相应CFD-DPM模拟相当的预测精度，突显了该框架在设计空间快速探索方面的潜力，并能够实现计算高效的喷雾干燥过程优化。

喷雾干燥是一种广泛用于食品、制药和洗涤剂等行业的连续化下游过程，通过将液体物料雾化并在热气流中快速干燥制备粉体产品。然而，喷雾干燥过程高度复杂，干燥室内的气流高度湍流且呈现强瞬态波动，同时伴随着热量和质量传递、颗粒干燥、壳层形成及颗粒-壁面沉积等多种物理现象。传统的完全瞬态计算流体动力学(Computational Fluid Dynamics, CFD)与离散相模型(Discrete Phase Model, DPM)耦合模拟能够较为准确地描述这些过程，但其计算成本极高，尤其对于配备外部两流体雾化器的系统，高速气体射流引起陡峭的流速梯度和数值刚度，使得系统性地探索操作参数空间变得不可行。已有的简化建模方法，如降阶模型、隔室模型或稳态二维CFD-DPM，虽能降低计算负担，但往往损失了三维流动物理和详细的颗粒轨道信息，且参数可移植性较差。因此，亟需一种在保持CFD-DPM三维解析能力的同时显著提高计算效率的建模框架。

针对上述问题，研究人员提出并验证了一种“冻结气流”CFD-DPM工作流程。该框架通过预先对干燥室内气流进行瞬态模拟并提取时间平均速度场和压力场，构建可重复使用的气流场数据库；在后续计算中，将气流场冻结固定，仅求解颗粒动力学、能量和组分输运方程，从而避免了重复求解瞬态流场的巨大开销。研究将该工作流程应用于一台配备外部两流体雾化器的中试规模并流喷雾干燥器，结合颗粒干燥、壳层形成、沉积和雾化液滴尺寸分布等子模型，并在基于模型的实验设计(Model-Based Design of Experiments, MBDoE)框架下，利用高斯过程回归(Gaussian Process Regression, GPR)构建了过程输出指标的替代模型。研究结果表明，冻结工作流程在预测实验输出指标方面与传统瞬态CFD-DPM模拟精度相当，但求解时间缩短了约1000倍；仅需47次冻结CFD-DPM模拟即可获得收敛的替代模型，总计算时间约6.4小时。该框架显著降低了喷雾干燥过程建模与优化的计算门槛，为实现快速设计空间探索和逆向优化提供了有效工具。该论文发表于《Chemical Engineering Science》。

在技术方法层面，研究人员主要采用了以下关键技术：一是基于Reynolds平均Navier-Stokes(RANS)方程和剪切应力传输(Shear Stress Transport, SST) k-ω湍流模型模拟气相流场，并采用有限体积法求解；二是通过DPM进行拉格朗日颗粒跟踪，采用双向耦合考虑气固间动量、热量和质量交换；三是开发了包含恒定速率段和受阻干燥段的特征干燥曲线(Characteristic Drying Curve, CDC)模型，并通过Guggenheim-Anderson-de Boer(GAB)等温线计算平衡含水量，用于描述壳层形成后的干燥行为；四是基于玻璃化转变温度的颗粒沉积模型，采用Gordon-Taylor(GT)方程计算颗粒玻璃化转变温度，并结合恢复系数描述反弹行为；五是构建了时间平均气流场数据库，并采用冻结气流稳态DPM计算流程；六是采用MBDoE自适应采样策略，结合Matérn核函数的高斯过程回归生成替代模型。实验数据来自四个中试批次试验，使用DE12/H2O进料溶液，并与Malvern Mastersizer激光衍射粒度仪和扫描电子显微镜等表征结果进行对比验证。

4.1 气流速度场结果
研究人员通过冷态干运转实验测量了干燥室内不同径向和切向位置的气流速度，并与CFD预测结果进行了对比。结果表明，CFD模型能够较好地预测平均气流速度场，在r=40 mm和r=75 mm处的绝对偏差分别为0.43 m s^?1和0.33 m s^?1。尽管r=75 mm处相对偏差较大，但绝对误差很小，不会显著影响整体流场和颗粒输运，验证了CFD模型用于后续喷雾干燥模拟的可靠性。

4.2 全喷雾干燥器结果
4.2.1 批次试验结果
研究人员模拟了四个不同进料流量和雾化空气流量组合的批次试验，并将瞬态和冻结CFD-DPM预测结果与实验测量值进行了比较。对于颗粒粒径指标，两种工作流程与实验的偏差总体接近，瞬态方法在D₅₀和D₉₀上表现稍好；D₁₀存在一致的高估现象，部分原因可能来自激光衍射测量中约1 μm处的假峰以及颗粒非球形形貌的影响。颗粒含水量和出口空气温度在批次1、2和4中预测良好，含水量偏差低于0.01 kg kg^?1，出口温度偏差低于5 °C；批次3偏差较大，可能与该低雾化气流量下液滴尺寸模型敏感性有关。过程收率方面，两种方法均成功预测了批次3收率显著下降的趋势，总体上与实验吻合良好。计算效率方面，瞬态模拟在AMD EPYC 9554处理器上需11–18天，而冻结工作流程在Intel Core i7-1365U处理器上仅需17–22分钟，加速比约为1000倍。

4.2.2 替代模型结果
研究人员将冻结CFD-DPM模拟与MBDoE结合，以雾化空气流量和进料流量为输入，构建了六个输出指标的GPR替代模型。自适应采样共运行47次冻结模拟，所有指标均达到预设的均方根误差(Root Mean Squared Error, RMSE)阈值。颗粒含水量和D₉₀收敛较慢，反映出它们在低雾化气流量区域更强的非线性响应；最终替代模型表面平滑且没有过拟合现象。将替代模型预测与实验及CFD-DPM结果对比，显示出与CFD-DPM相当的一致性，表明基于MBDoE和冻结模拟的框架可以高效、准确地描述输入-输出空间。

在讨论部分，研究人员指出，冻结气流方法大幅降低了计算成本，使构建替代模型成为可能，且替代模型能够重现CFD-DPM的预测趋势和精度。其局限性包括：依赖时间平均流场，可能不适用于强旋流或强瞬态流动系统；气流场数据库针对固定几何构建，几何改变需重新生成；输入参数增多时采样点数量上升，且GPR在高维输入空间扩展性受限。未来工作可引入多种几何构型、并行化MBDoE执行、采用稀疏高斯过程或集成方法，并考虑出口管道内的后干燥过程。

研究结论翻译如下：
本研究提出了一种基于预采样气流场数据库的冻结CFD-DPM工作流程，用于喷雾干燥过程的高效模拟，同时整合了干燥、壳层形成、沉积和雾化等颗粒尺度模型。该工作流程进一步与基于模型的实验设计(MBDoE)框架结合，实现了在设计空间内快速生成替代模型。冻结CFD-DPM工作流程在所有考察输出指标上与实验数据吻合良好，同时显著降低了计算成本，与完全瞬态模拟相比实现了约1000倍的求解时间加速。借助这一效率，MBDoE框架仅使用47次冻结CFD-DPM模拟即可构建准确的替代模型，总计算时间约为6.4小时。所得替代模型再现了CFD-DPM模拟的趋势和精度，可用于输入-输出空间的快速探索以及操作条件的逆向优化。