单相喷射环路反应器内循环的建模与实验验证

《Chemical Engineering Research and Design》：Modeling and experimental validation of internal circulation in single phase jet loop reactors

　　**摘要**
尽管喷射环流反应器（JLRs）具有诸多优势，但其在设计和放大方面仍面临显著挑战。虽然计算流体动力学（CFD）可以详细模拟内部流场，但这些方法需要大量的计算资源。因此，在反应器设计和工艺优化的早期阶段，它们并不适合高效地比较多种几何变化和操作条件。本研究采用了一维流动模型来描述单相喷射环流反应器（JLR）的内部循环流动。该模型基于质量和动量平衡，并加入了一些半经验相关性来描述压力损失和摩擦效应。为了评估模型的有效性，在实验室规模的JLR中进行了实验。共评估了36种不同的设计和操作参数组合，包括喷嘴直径、导流管与反应器直径比以及比功率输入的变化。这些变化有助于详细分析它们对反应器关键性能指标的影响，尤其是内部混合和循环流的速度。正如预期的那样，发现了导流管与反应器直径比与内部体积流量之间的强相关性。最大内部返混现象（也称为宏观混合）发生在导流管与反应器直径比为0.53至0.56的范围内。这一发现与现有文献中的结果一致。此外，研究还揭示了在恒定比功率输入下，喷射流对内部循环流动的矛盾影响：液体喷射速度的增加会导致有效的内部返混；相反，当循环流的内部速度有利于JLR的功能（例如悬浮颗粒）时，必须增加喷射的体积流量，从而导致喷射速度降低。使用现有文献中的摩擦系数来描述循环流的压力损失会使模型过度预测内部循环流量，但观察到的趋势得到了较好的捕捉。我们认为模型预测与实验结果之间的差异是由于实验室JLR内部存在额外的压力损失所致，这些额外压力损失归因于导流管的支撑结构。原始模型未考虑这些结构对压力降的贡献，因此通过引入修正因子对模型进行了修改。全面的实验数据和一维模型的研究为单相操作喷射环流反应器中的流体动力学提供了深入理解，为未来研究奠定了重要基础。

**引言**
喷射环流反应器（JLRs）是化学工程中一种成熟的反应器类型，广泛应用于单相和多相（气-液、气-液-固）过程（Baerns等，2013年）。典型应用包括异相或同相催化的气-液反应（如氢化和羟基化（Warmeling等，2016年）以及多相生物技术过程（如废水处理（Bloor等，1995年））。喷射诱导的内部循环流动确保了高效的混合（Reschetilowski，2020年），使JLR特别适用于对混合敏感的反应和需要高选择性的过程，尤其是在需要抑制高级别副反应的情况下。此外，JLR的设计没有内部运动部件，允许在高压下运行（Bey和von Harbou，2021年），并且可以在多相系统中实现较大的界面面积和高气体分数。最近的研究已经利用这些优势在喷射环流装置中实现了连续的水-有机羟基化反应，展示了该概念的工业前景（Roth等，2024年）。喷射环流反应器有多种设计，每种设计都针对特定的工艺要求进行了定制。Reschetilowski（2020年）对这些配置进行了全面概述，并介绍了不同的环流反应器设计。典型的JLR配置包括反应器容器、同心导流管和位于顶部或底部的轴向喷嘴（Reschetilowski，2020年）。本文的重点是顶部安装喷嘴的版本。喷射流驱动内部流动，液体在导流管中加速并向下流动，之后通过环形间隙上升，形成内部循环流动。所需的液体喷射流由泵从反应器底部抽出并导向喷嘴，这部分流被称为外部循环流。液体喷射流通过喷嘴以及内部循环流动的影响导致了复杂的内流体力学现象。

文献中广泛研究了喷射环流反应器，重点关注其流体动力学、传质特性和反应性能。Blenke（1979年）和Blenke等人（1965年）的早期工作为理解JLR中的流动模式和混合行为奠定了基础。后续研究（Maly等人，2022年）探讨了几何参数和操作条件对循环流量和传质系数的影响。最近的研究探索了JLR在各种化学过程中的应用（Roth等人，2024年），展示了其多功能性和效率。尽管取得了这些进展，但在准确预测内部流动动力学和放大反应器设计方面仍存在挑战。尽管计算流体动力学（CFD）可以详细模拟内部流场（Szafran和Kmiec，2004年；Mathpati等人，2009年；Deshpande等人，2009年；Gao等人，2019年），但这些方法计算成本非常高。因此，CFD特别不适合反应器设计的早期阶段，因为工程师需要高效地比较多种几何变化和操作条件以确定最佳配置。然而，当需要空间解析信息来解决特定问题（例如识别死区或设计导流管支撑结构）时，CFD仍然是首选方法。本文未系统比较CFD与本文提出的一维模型，因此需要简单且高效的模型来进行参数模拟和优化研究。

传统方法（如Zehner及其同事（Zehner和Benfer，1996年；Tebel和Zehner，1989年；Zehner，1988年）或Blenke及其同事（Blenke等人，1965年；Blenke等人，1971年）开发的经验或半经验相关性）主要关注预测总体循环流量。它们的模型通常无法直接考虑化学反应对流体动力学的影响。此外，这些相关性通过一个针对特定反应器几何形状拟合的单一集总阻力项来描述整个循环回路的压力损失。因此，无法区分环形间隙和流动转向区各自的影响，且这些相关性不能可靠地应用于其他JLR设计和规模。更近期的建模方法（如Bey和von Harbou（2021年；Breit等人，2022年）的方法）试图结合流体动力学和反应工程考虑，但同样基于这些集总经验相关性，因此也存在同样的局限性。在本研究中，通过引入双重阻力修正来独立考虑环形间隙和上部转向区的额外压力损失，从而解决了这一局限。该模型通过包含36组系统变化参数的全面实验数据集进行了验证，这些参数集同时改变了反应器几何形状和操作条件。据我们所知，在本文撰写时，文献中尚未报道过这种双重阻力修正或如此广泛的过程和设计参数范围内的验证。

本文的目的是提出并测试一个基于物理的JLR流体动力学预测模型。本研究仅限于实验室规模喷射环流反应器中的单相（液体）等温水力学情况。多相传输、化学反应和放大效应将在后续工作中进行研究。本研究中的模型基于Bey和von Harbou（2021年；Breit等人，2022年）提出的质量和动量平衡原理。循环流的压力损失使用Blenke及其同事（Blenke等人，1965年；Blenke等人，1971年）提出的经验相关性进行描述。为了测试模型，进行了涵盖广泛参数范围的广泛实验研究，共进行了36次实验。系统地改变了反应器几何形状（特别是导流管与反应器直径比，以下简称直径比）和操作参数（例如，在恒定比功率输入下的不同喷射速度以及一系列比功率输入）。对于工程师来说，了解反应器几何形状和比功率输入对内部循环流动的影响非常重要。特别是在多相操作的情况下，比功率输入是影响连续相与分散相之间传质的关键因素（Maly等人，2022年），并且对内部循环流动的稳定性也有显著影响（Breit等人，2022年）。因此，这一参数非常重要，模型必须准确反映其对内部循环流动的影响，包括单相流动。

在我们的研究中，选择循环数和内部循环流的速度来评估JLR的性能。循环数是通过将内部循环中液相的体积流量除以喷射流通过喷嘴的体积流量来计算的。较大的循环数表示良好的内部返混（也称为宏观混合），从而导致反应器内的浓度和温度梯度较小。内部循环流的速度是确保多相操作成功的关键因素。为了达到预期效果，连续液相必须以高速度流动，以携带气泡或固体颗粒，从而实现连续相与分散相的共流。实验结果提供了关于操作参数和设计参数对反应器内部循环流动复杂相互作用的有趣见解。将实验结果与模型预测进行比较后，发现了模型中的不足之处。我们将讨论解决这些不足的方法，并为进一步改进模型以减少模型与实验之间的差异提供方向。

这个经过测试的模型为描述内部循环液相提供了坚实的基础，也为未来扩展模型以描述其他反应器内部结构（如冷却管道、多相JLR操作、包括相互作用、传质和反应）奠定了基础。主要目标是为工程师提供可靠的工具，以优化JLR的设计，以实现高效可靠的运行。

**喷射环流反应器的工作原理**
图1展示了本研究中研究的JLR类型示意图。该JLR包括一个反应器容器、一个导流管（DT）和一个挡板（BP）。喷射流由外部循环（ER）中的泵驱动，并通过喷嘴（N）注入反应器的头部空间（HS）。外部循环的体积流量等于喷射流的体积流量。喷射流将周围空间的液体带入导流管，然后液体向下流经导流管。

**实验设置**
在本研究中，我们采用Breit等人（2022年）提出的一维建模方法来模拟JLR的内部循环流动。为了方便分析，将反应器划分为不同区域，这些区域表征了不同的流动特性。对于纯流体动力学分析，模型简化为导流管和环形间隙，因为这两个部分主导了内部循环。对于涉及化学反应的关键区域……

**实验结果**
实验结果表明操作参数和设计参数对反应器内部循环流动有复杂的影响。我们将讨论解决这些不足的方法，并为模型的进一步发展提供方向，以减少模型与实验之间的差异。S.1 中的数据在表 S.1 中进行了总结。图 3 将实验测得的循环数与三种不同模型变体的预测结果进行了比较。第一个模型变体记为 M0，代表原始模型，其中所有参数都是直接从文献中的相关性中采用的，没有根据本研究的实验数据进行任何调整。第二个模型变体 M1 在环形间隙中引入了一个额外的压力损失项，以考虑引流管的水力影响。

**结论与展望**
在本研究中，开发了一个一维模型来描述单相喷射环反应器（JLR）内的内部循环流动。该模型基于动量和质量平衡的原理。模型利用已建立的实证相关性来解释由于壁面摩擦和流动方向改变引起的压力损失。为了考虑当前实验室规模装置的特定水力特性，引入了两个基于物理原理的修正项。

**作者贡献声明**
Christian Felix Weibel：撰写、审阅与编辑、可视化、验证、监督、研究、形式分析、概念化。
Ferdinand Breit：监督、软件、方法论。
Tobias Melchior：验证、软件、研究、形式分析。
Erik von Harbou：撰写、审阅与编辑、资源管理、项目协调、资金获取。

**利益冲突声明**
作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系，这些利益或关系可能会影响本文所述的工作。

**致谢**
我们感谢莱茵兰-普法尔茨州的 NanoKat 研究计划提供的财政支持。

作者：Christian Felix Weibel | Ferdinand Breit | Tobias Melchior | Erik von Harbou
所属机构：德国凯泽斯劳滕-兰道大学（RPTU）反应与流体过程工程实验室