近年来，固态锂离子电池因其高能量密度和优异的安全性而备受关注，被认为是下一代储能设施的潜在候选材料[[1], [2], [3], [4]]。随着固态电解质的快速发展，各种对全固态锂电池电化学行为至关重要的固态电解质得到了广泛研究，包括NASICON型材料[5,6]、硫化物[7,8]、卤化物[9]、石榴石型氧化物[10,11]和聚合物[12,13]。与其他固态电解质相比，石榴石型LLZO因其在锂离子电池中表现出的优异性能而受到特别关注[14,15]。LLZO还被认为是解决锂离子电池中易燃有机液体电解质泄漏所带来的安全隐患的一种有前景的电解质，因其具有优异的化学稳定性[[16], [17], [18]]。然而，其离子电导率仍显著低于传统液体电解质。此外，其在空气中暴露时容易形成Li2CO3，导致性能退化，限制了其实际应用[19,20]。因此，提高LLZO的相稳定性和离子电导率对其作为固态电解质商业化至关重要。
已有多种方法被提出用于稳定立方相并提高LLZO电解质的离子电导率，如元素替代、使用烧结添加剂和提高颗粒压实度等[[21], [22], [23], [24]]。值得注意的是，元素掺杂被广泛认为是稳定LLZO室温立方相的有效方法，从而提高离子电导率。因此，各种元素被研究用于LLZO电解质中不同位点的掺杂剂[11,[25], [26], [27]]。例如，Al3+、Ga3+和Fe3+可掺杂在Li位，Ce4+、Sr2+和Ca2+掺杂在La位，而Ta5+、Nb5+、Sb5+、W6+和Mo6+则掺杂在Zr位[28,29]。在各种单元素掺杂剂中，Ta掺杂LLZO（替代Zr位）因其优异的特性如高离子电导率、化学稳健性和宽电化学稳定窗口而受到特别关注，使其成为固态电解质应用的有力候选材料[[29], [30], [31]]。尽管许多单掺杂体系可实现高电导率，但它们通常面临烧结困难、锂挥发严重、结构稳定性不足或晶界阻抗过高等问题。在我们先前的研究中，已成功通过闪烧法合成了Ta掺杂LLZO。Ga是另一种在LLZO中频繁引入的元素（替代Li位），Li+的离子半径大于Ga3+的离子半径。Ga掺杂通过晶格畸变扩大了Li+传输通道，降低了传输势垒，从而增强了Li+电导率[32,33]。总体而言，考虑到Ta和Ga单独掺杂对LLZO性能的有益影响，Ga/Ta协同掺杂可能是优化锂空位浓度和晶格尺寸更为有效的方法。此外，先前的研究表明，La相对较大的原子半径对LLZO的框架结构有显著影响，但其对提高离子电导率的贡献与替代Li和Zr的元素相比并不显著。因此，将Ga3+策略性地引入Ta掺杂LLZO固态电解质中，同时替代Li位和Zr位，预计由于协同掺杂效应，能够提高材料的离子电导率。尽管已有大量研究探索了单元素在Li位或Zr位替代所引起的Li+传输机理，但本工作重点研究Li6.4-3xGaxLa3Zr1.4Ta0.6O12（x = 0, 0.05, 0.1, 0.15, 0.2）这一化合物。为研究这种潜在的性能提升，采用闪烧法合成了LLZTO和LGLZTO（Ga、Ta协同掺杂LLZO）电解质，该方法具有烧结时间短和炉温低的特点。
本研究在保持Ta掺杂浓度恒定的条件下，探讨了不同Ga含量对LGLZTO结构稳定性和锂离子传输机理的影响，以探索Ga/Ta双重替代的协同效应。此外，对LGLZTO进行了径向分布函数（RDF）模拟，揭示了改进锂离子电导率的潜在过程。此外，构建了Li-Li对称电池以评估LGLZTO与锂金属的相容性，并制备了Li/LGxLZTO/LiFePO4全电池以评估固态电解质在全固态电池应用中的实用性。
