基于机器学习的含纳米种子矿物掺合料抗压强度预测

《Composites Communications》：Predicting the compressive strength of supplementary cementitious materials with nano seeds using machine learning

　　

•这是首份使用机器学习来评估含纳米种子的材料强度预测的报告。
•CatBoost在强度预测中表现出最高的准确率，R2高达0.968。
•SHAP分析确定了纳米C-S-H掺量、水灰比和固废组成是关键因素。
•纳米C-S-H种子对不同固废的影响表现出显著的龄期依赖性。
•机器学习与纳米技术的结合为强度预测提供了新方向。

引言

在"碳达峰和碳中和"战略下，低碳胶凝材料通常指环境友好型胶凝系统，可分为三类：低熟料或低熟料水泥、碱激发系统和掺加辅助材料的系统[1,2]。其中，掺加辅助材料（SCMs）制备的胶凝材料，如粉煤灰（FA）、偏高岭土（MK）和矿渣等，因其低能耗、高资源利用效率和强可持续性而受到越来越多的关注[3-5]。它们是传统波特兰水泥的理想替代品，具有显著的环境和经济效益[6-8]。然而，这些SCMs通常在早期强度较低，这会延长工期、降低结构耐久性，甚至引入潜在的安全和经济风险，从而限制了其在建筑工程中的广泛应用[9,10]。为了提高早期力学性能，各种加速技术已被探索。其中，化学外加剂被广泛使用且效果显著。增加碱性激发剂含量可加速硬化过程，但这种方法不仅显著增加碳排放，还可能对后期强度发展产生不利影响。此外，改变硫酸盐激发剂的类型和掺量对低碳系统早期强度的影响有限[11]。近年来，纳米C-S-H种子作为一种新型且高效的早期增强剂被广泛使用[12-14]。从机理角度来看，纳米C-S-H种子通常被认为是高度活性的成核位点，为水化产物的沉淀和生长提供了优先表面。通过降低成核能垒和缩短诱导期，它们加速了早期水化动力学并促进致密C-S-H网络的形成[11]。与传统方法相比，纳米C-S-H种子显著加速了C3S的水化，增强了C-S-H种子的成核和均匀分布，从而在不削弱长期耐久性的前提下大幅提高早期强度。这在实现强度快速发展的同时保持了可持续性[15-17]。此外，纳米C-S-H种子不仅对传统水泥系统有益，在SCMs中也表现出显著效果[18-20]，这为其在工程中的推广应用提供了关键技术支撑。它有效促进了循环经济的发展以及"碳达峰和碳中和"战略目标的实现。

随着SCMs的快速发展，研究人员越来越多地探索跨学科方法。通过引入机器学习（ML）回归模型，不仅可以系统分析复杂相关性，还能比传统的试错方法提高效率[21]。尽管ML回归模型（如人工神经网络（ANN）、随机森林（RF）和支持向量机（SVM）等）在SCMs中展现出巨大潜力，但它们面临预测精度有限和可解释性不足等显著挑战[22,23]。预测性能取决于数据质量和分布。例如，ANN的非线性拟合需要大量高质量且均匀分布的数据集，缺失或不均匀的数据可能导致过拟合或欠拟合，降低泛化能力和适应性[24]。此外，基于ML回归模型的"黑箱"特性严重限制了其可解释性，难以阐明关键参数如何影响材料性能，阻碍了机理分析[25,26]。因此，学者们研究了模型在小样本和复杂分布下的鲁棒性，并为SCMs开发了可解释的ML方法。

基于ML的回归模型主要分为监督方法（如决策树、SVM、ANN）和无监督方法（如k-means、GANs）。RF模型提高了碱激发胶凝材料的预测精度（R2=0.93）。基于625组多源数据，RF模型（R2=0.94）和超参数优化模型（R2=0.998）证实了模型分析复杂组分特性的能力[27]。采用核函数优化的支持向量机（SVM）对粉煤灰泡沫混凝土的预测准确率达到了0.95，表明在小样本条件下具有最优的泛化性能[28]。混合建模方法取得了突破性进展：GMDH[29]、GEP[30]、ResNet架构和RVM-MPA优化模型在各种胶凝系统中均表现出强大的泛化能力[31]。此外，可解释模型SHAP被越来越多地用于预测SCMs的抗压强度，提供了一定的可解释性[32,33]。除了模型精度和可解释性之外，体系特征也强烈影响预测精度和泛化能力[10,34,35]。因此，选择与特定体系相匹配的模型对于性能优化至关重要。

由于不同的数据量和环境体系显著影响基于ML回归模型的适应性和泛化能力，在特定体系中选择最合适的ML模型对于强度预测的准确性和可靠性至关重要。基于较小的数据库，RF预测了粉煤灰混凝土的抗压强度[36]。SVM模型准确预测了矿渣混凝土在高温条件下的性能[37]，自然梯度提升（NG-Boost）在预测油棕壳基轻质骨料混凝土的抗压强度方面表现出色[38]。即使是同一体系也面临相同问题。对于粉煤灰地聚物混凝土，ANN表现良好[39]。与其他模型相比，水循环模型更好地预测了不同龄期粉煤灰混凝土的强度[40]。线性回归（LR）通过分配输入变量提高了整体预测精度[41]。这些模型都合理地识别了材料性能与组分之间的关系。基于实验数据的稀缺性和ML在SCMs中的应用不足，有必要验证已建立模型的适用性。目前，尚未有使用基于ML的回归模型预测含纳米种子的SCMs强度的报道。这种方法可以显著减少实验筛选工作和实验工作量。

本研究比较性地采用了九种基于ML的回归模型来预测含纳米C-S-H种子的SCMs的早期抗压强度。建立了新的实验数据集用于模型验证，并采用R2、均方根误差（RMSE）、平均绝对误差（MAE）和平均相对误差（MRE）评估模型性能。在这九种基于ML的回归模型中，CB模型在所有龄期均表现出更高的预测精度。在此基础上，系统地研究了水灰比（W/C）、纳米C-S-H种子、W/C和Ca/Si等输入变量对SCMs强度发展的影响。为提高可解释性，使用SHAP值量化了每个变量的贡献。建立的CatBoost-SHAP框架为加速材料筛选、降低实验成本和提高实际应用中的力学性能提供了工具。本研究的创新之处在于首次报道了将ML应用于含纳米C-S-H种子SCMs的强度预测。本研究旨在证明ML在含纳米C-S-H种子SCMs小样本数据集下的适用性。本研究的意义在于为SCMs的智能设计和动态优化提供坚实的理论基础。研究流程图如图1所示。

章节摘录

**数据收集**

从文献中汇编了含纳米C-S-H种子/纳米C-A-S-H种子的SCMs抗压强度实验结果的综合性数据集。收集了胶凝材料、FA SCMs、矿渣SCMs、黏土SCMs、MK SCMs、锂渣（LS）SCMs和硅灰（SF）SCMs的数据集[16,18-20,42-50]，以构建新的数据集。这些研究报道了各种体系的抗压强度值。

**数据增强方法**

数据增强方法是一种通过施加各种变换（如噪声注入、几何变换或强度调整）来扩展和多样化训练数据集的通用策略。该方法不限于基于噪声的扰动，而是旨在模拟现实数据中固有的真实变化和不确定性。通过丰富训练样本的多样性，数据增强有效提升了鲁棒性和泛化能力。

**实验参数设置**

实验在配备Intel Core i7-8750H CPU、24 GB内存和NVIDIA RTX 4090 GPU的计算平台上进行。系统比较了CB模型与建筑相关预测任务中常用的八种ML回归模型的性能：SVM、RF、XGB、KNN、CB、DT、AB、ET和GB。对于AB，采用普通最小二乘法且不加任何正则化。RF模型配置了100棵树，考虑的最大特征数为...。

**特征重要性**

为解释CB模型的结果，本研究采用了SHAP值方法。SHAP框架为量化CB模型中各个特征的贡献提供了稳健的方法。本节针对对应养护龄期为6 h、1 d、3 d和7 d的数据集进行了SHAP值分析。

如图16、图17、图18所示，SCMs力学性能的影响差异显著。在低FA体系下观察到显著的龄期依赖性。

**结论**

本研究聚焦于矿渣、FA、MK和黏土等SCMs，这些是最常用的且早期强度相对较低的SCMs。研究探讨了纳米C-S-H种子对这些SCMs体系早期抗压强度的适应性和增强效果。

(1) CB模型表现出优异的精度和鲁棒性。在预测含纳米C-S-H种子SCMs早期（6 h至7 d）抗压强度方面表现突出，最高...。

**局限性与未来工作**

本研究突出了纳米C-S-H种子在SCMs体系中的潜力以及CB模型在实验室条件下的优越性能。然而，本研究使用了九种ML模型进行预测，研究更倾向于应用现有模型而非开发新型预测方法，这可能限制了新建模策略的探索。需要注意的是，本研究仅聚焦于SCMs体系。未来研究可扩展纳米种子的应用...。

**CRediT作者贡献声明**

Yanxi Li：撰写——初稿，可视化，软件，调查。Xiao Liu：撰写——审阅与编辑，监督，资金获取。Yanzhen Xiao：撰写——审阅与编辑，调查。Yizhou Zhu：调查。Minghui Jiang：验证，调查。Lei Lu：调查。Xinxin Li：撰写——审阅与编辑，调查。Jianan Guan：验证，调查。Jing Wang：验证，调查。Qian Xu：调查。Chunlei Xia：调查。Ziming Wang：

**利益冲突声明**

作者声明不存在已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本文所报告工作的情况。

**致谢**

作者衷心感谢中国国家自然科学基金（批准号52372020）对本研究工作的支持和资助。

Yanxi Li | Xiao Liu | Yanzhen Xiao | Yizhou Zhu | Minghui Jiang | Lei Lu | Xinxin Li | Jianan Guan | Jing Wang | Qian Xu | Chunlei Xia | Ziming Wang | Suping Cui