燃料-空气混合不均匀性对快速混合富氢旋流火焰稳定性及排放的影响

《Fuel》：Effects of fuel-air unmixedness on flame stability and emissions in rapidly mixed hydrogen-enriched swirling flames

　　

摘要
向富氢燃烧转变的根本制约在于如何同时确保安全、火焰稳定性和低氮氧化物排放，这是因为氢的高燃烧速度增加了回火风险，而其高反应活性和扩散性使燃烧对局部燃料-空气混合变化更加敏感，可能产生局部高温区域并促进热力型NOx生成。快速混合燃烧通过分布反应区和热释放，为应对这些相互矛盾的约束提供了一种有前景的策略。然而，燃料-空气未混合度对富氢快速混合火焰中污染物生成和燃烧稳定性的影响仍不充分理解。为弥补这一空白，本研究通过实验和数值方法，研究了燃料-空气混合质量如何影响富氢快速混合火焰的火焰稳定性和NOx生成。测量了火焰结构、贫燃熄火极限和排放（NOx、CO），并用基于Beta-PDF表示燃料-空气未混合度（μ）的化学反应器网络模型进行补充。分析了当量比（Φ）、停留时间和入口温度的作用，以阐明混合-化学反应相互作用。结果表明，快速混合火焰通过在整体贫燃条件下通过局部富燃料区域维持分布式燃烧，提高了贫燃熄火稳定性，同时降低了扩散火焰中观察到的局部热点强度。NOx排放随μ呈非线性增加，在低Φ时敏感性较弱，但在Φ ≥ 0.6时因混合分层与热力型NOx生成之间耦合加剧而变得显著。化学-混合时间尺度分析表明，随着系统进入化学反应主导区间（即Damk?hler数Da > 1），NOx对μ的敏感性增加。在此条件下，混合不均匀性可持续进入反应区，促进局部高温区域的形成，从而增强NO生成。这解释了富氢火焰对μ更大的敏感性。停留时间和入口温度分别通过控制反应暴露度和热强度主导NOx生成，而Φ设定瞬时生成水平。未混合度作为热力型NOx生成的依赖于工况的放大器，其影响在Da ≈ 1的转换区间之外变得显著。

引言
能够以富氢或氢基燃料运行的下一代燃烧系统对于发电和工业能源部门的深度脱碳至关重要[1]，[2]。氢作为无碳能源载体具有显著优势，具有高质量能量密度，并可通过可再生能源驱动的电解实现灵活生产[3]。然而，氢独特的理化性质，包括高燃烧速度、低点火能和宽可燃极限，对稳定低排放燃烧带来了重大挑战[4]，[5]，[6]，[7]。在实际设备如燃气轮机和工业燃烧器中，富氢趋势倾向于加剧火焰不稳定现象，如回火和热声振荡[6]，[8]，同时增加峰值火焰温度，促进热力型NOx生成[5]，[9]。这些效应产生了相互矛盾的约束，需要同时实现抗回火、热声稳定性和低NOx运行。

传统燃烧策略通常分为两个极限区间。预混燃烧可在贫燃条件下实现超低NOx，但由于高燃烧速度，在富氢运行中面临严重的回火风险[10]。扩散燃烧则相反，通过避免预混改善了运行安全性，但产生强烈的空间温度梯度，促进NOx生成[11]。这些局限性促使了混合控制中间策略的发展，如微混合燃烧器、分级喷射系统和射流-交叉流构型[12]，[13]，[14]，[15]。尽管构型不同，这些方法共享一个共同的原理，即加速燃料-空气混合、缩短高温停留时间并抑制局部热点以减少NOx生成[14]，[16]。这些系统的一个关键特征是燃料和氧化剂在与化学反应速率相当的时间尺度上混合，从而定义了快速混合燃烧区间[17]，[18]。通过分布热释放并抑制过高的局部热强度，快速混合为稳定低排放的富氢燃烧提供了一条潜在途径。

然而，必须认识到快速混合系统的一个固有特征：混合过程无论多么加速，很少能达到完美[19]。此类系统的性能对运行条件高度敏感，包括热负荷、燃料组成和流量分布，这些不可避免地导致局部燃料-氧化剂混合质量的空间和时间变化，通常由未混合度（μ）来量化[16]，[20]。这一问题在富氢火焰中尤为突出，因为氢的高扩散性和快速反应动力学可能在反应物完全均质化之前引发化学反应。因此，局部未混合不仅是偶然的不完美，而是实际快速混合燃烧系统的固有特征，其中燃料和空气在有限混合时间尺度上相互作用，化学反应可在达到空间均匀标量场之前引发。不完全混合产生了Φ、温度和自由基浓度在空间上的持久波动，从而产生高度不均匀的局部反应环境[21]，[22]。这些不均匀性通过改变热力型NOx路径和耦合自由基化学的空间分布，强烈影响NOx生成。

以往研究已证明燃料-空气未混合度在决定NOx排放中的关键作用。例如，Qian等[23]通过化学反应器网络建模表明，二级燃料-空气混合对NOx生成的影响强于上游烟气-新鲜燃料的相互作用。Li等[21]数值研究了空气分级燃气轮机模型燃烧器中NH?-CH?-空气的混合质量，发现当未混合度超过0.12时，分级燃烧的低NOx优势显著恶化。此外，其他研究[24]报告称，增加未混合度导致热力型NOx急剧上升，而燃料型NOx基本不变或略有下降。在含氢火焰中，混合与化学的耦合变得尤为显著，因为氢的快速氧化动力学大幅缩短了特征化学时间尺度，使系统对局部标量波动更加敏感[9]，[25]，[26]。因此，快速混合燃烧中的NOx生成不仅由全局运行参数（Φ、停留时间、入口温度）决定，还受局部未混合度以及混合速率与化学反应速率之间相对竞争的影响。

尽管以往研究证明了混合控制燃烧器的低NOx潜力，但大多数研究主要关注燃烧器设计和整体排放特性，留下了一些关键空白未被解决。首先，局部未混合度、空间分布热释放和NOx生成之间的机理关系仍不充分理解，特别是在热负荷和富氢水平等不同运行条件下。其次，虽然已知混合与反应时间尺度的相互作用决定了混合不均匀性能否持续进入反应区，但其对NOx排放对未混合度敏感性控制的定量作用仍不充分理解。第三，停留时间、入口温度和Φ在调节未混合度影响中的各自作用尚未得到严格的解耦。因此，目前仍缺乏一个将燃料-空气未混合度与局部反应结构和氮化学跨不同运行条件联系起来的机理框架，这限制了稳定低排放氢燃料燃烧器的理性设计。

为弥补这些空白，本研究调查了混合模式对富氢燃烧中NOx生成的影响，特别关注快速混合火焰中燃料-氧化剂未混合度的作用。实验在切向旋流稳定燃烧器中进行，包括火焰结构、贫燃熄火极限和排气排放的测量。辅以纳入Beta-PDF表示局部Φ波动的化学反应器网络（CRN）模拟。从相互竞争的混合与化学时间尺度角度分析了混合-化学-时间尺度的耦合相互作用，以阐明未混合度如何塑造局部反应环境和NOx生成。此外，进行了定量比较以评估NOx排放对未混合度相对于关键运行参数（包括停留时间、入口温度和Φ）的相对敏感性。研究结果预计将为通过精确控制局部混合质量来设计稳定低排放富氢燃烧器提供机理洞察和实践指导。

切向快速混合旋流燃烧器
富氢燃料燃烧实验使用切向快速混合旋流燃烧器进行，如图1所示[27]。燃烧器由六个切向入口狭缝、底部中心射流管和下游石英燃烧管组成，直径24 mm，长度200 mm。切向狭缝宽度1 mm，长度12 mm。其相对较小的截面积产生高喷射速度，促进快速对流混合。

火焰结构和贫燃熄火特性
预混和快速混合富氢火焰的火焰结构和稳定性特征如图4、图5所示。图5中的不确定度误差棒包含了流量计精度和至少三次重复测量所得统计变异的贡献。需要注意的是，由于回火潜在风险，未研究HR预混构型的贫燃熄火情况。因此，HR的贫燃熄火行为仅在……中评估。

结论
本研究系统调查了燃料-空气混合对富氢燃烧中火焰稳定性和NOx排放的影响。主要结论如下：
(1) 快速混合富氢火焰相比预混火焰表现出改善的贫燃熄火稳定性。不完全混合产生局部富燃料区域和分布热释放，在维持贫燃燃烧的同时减少了扩散火焰中典型的强局部热点。
(2) NOx排放非线性增加……

CRediT作者贡献声明
Yuanping Yang：撰写—初稿、软件、方法论、调查、形式分析、概念化。Chenkun Bai：调查、形式分析。Jinyang Sun：方法论、调查、形式分析。Tong Si：撰写—审阅与编辑、可视化、验证、资金获取。Zhonghui Tian：可视化、验证。Dongxu Han：监督、资源、方法论、概念化。

利益冲突声明
作者声明不存在已知的可能影响本文所报告工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢
本研究由中国国家重点研发计划（编号：2025YFB4007800）和北京市大学生科研训练项目（2026J00194）资助。感谢北京理工大学石宝录教授、中国科学院工程热物理研究所田振宇教授和中国科学院过程工程研究所黄云教授进行富有成效的讨论。

Yuanping Yang | Chenkun Bai | Jinyang Sun | Tong Si | Zhonghui Tian | Dongxu Han
北京石油化工学院机械工程学院液体氢技术与应用北京市重点实验室，北京 102617，中国