CNFs是从地球上最丰富的天然聚合物——纤维素中衍生而来的高性能纳米材料（Li et al., 2021）。它们通常通过植物基纤维素纤维的纳米级解离获得，形成直径为3–100 nm、长度可达数微米的纤维网络（Klemm et al., 2011）。CNFs代表了一种可持续的材料平台，具有可再生性、可生物降解性以及卓越的机械和功能性（Chen et al., 2020）。它们已在功能添加剂、高强度复合材料、阻隔包装和生物医学支架等领域得到先进应用（Chen et al., 2018; Deng et al., 2022; Huang et al., 2025; Liang et al., 2025; Qin et al., 2024; Tang et al., 2026; Xu et al., 2020; Yang et al., 2025）。随着生产成本的下降，CNFs有望在不同行业中实现更绿色、性能更高的材料（Hamedi et al., 2025）。
CNFs的生产需要对纤维素纤维的层次结构进行解离，这是一个固有的高能耗过程（Gibson, 2012）。占主导地位的物理方法如高压均质、研磨和微射流均质会产生高昂的运营成本，并且可能通过极端剪切力对纤维造成损伤（Iwamoto et al., 2007; Lee et al., 2009; Spence et al., 2011）。为了降低能源输入，通常采用化学或酶预处理来削弱分子间键合（Berto et al., 2021; Lu et al., 2019）。酶法具有特异性和环保性，但存在成本高、动力学缓慢和工艺控制困难的问题（Sharma et al., 2023）。主流的化学策略，如2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基（TEMPO）介导的氧化、羧甲基化和磷酸化，通过引入带电基团来减弱氢键并增强静电排斥作用（Gao et al., 2023; Isogai et al., 2011; Wei et al., 2021）。TEMPO氧化可获得分散良好的CNFs，但依赖于昂贵且有毒的试剂，并对pH值和温度控制要求严格（Saito et al., 2007）。羧甲基化使用较温和的化学品，但通常会损害结晶度和热稳定性（Mansouri et al., 2015）。磷酸化需要复杂的预处理和高温步骤，存在纤维素降解的风险（Abd Hamid et al., 2016）。因此，这些局限性继续推动着CNFs生产技术的创新。
纤维素酸水解常用于生产葡萄糖或纤维素纳米材料（Lima et al., 2003; Rosa et al., 2010）。强无机酸通常会降解非结晶区域，产生短的结晶纤维素纳米晶体而非长CNFs（Niu et al., 2017）。有机酸提供了较温和的替代方案，但往往需要苛刻条件，并且仍然会损伤微纤维，导致纵横比不理想（Bian et al., 2017; Cai et al., 2020; Ji et al., 2019）。一些方法采用酸酐通过酯化反应接枝羧基，通过静电排斥促进纤化，但这些过程要求严格条件且难以规模化（Iwamoto et al., 2019; Zhang et al., 2023; Zheng et al., 2024）。混合酸体系可以提高效率，但仍产生相对较短的CNFs（Wu et al., 2024）。最近，含有水和柠檬酸（CA）的深共熔溶剂显示出制备具有高纵横比形态的羧基化CNFs的潜力；然而，关键挑战仍然存在，包括生产成本低、工艺固有的复杂性以及过度功能化的风险，这些因素协同损害了胶体稳定性和工业可规模化性（Shi et al., 2024）。我们假设低浓度酸预处理可以温和破坏纤维素结构并促进后续机械纤化以生产高质量CNFs。此外，通过将化学处理和物理处理相结合，可以降低纳米纤维生产的能源需求。
因此，开发生产高质量CNFs的高效路线仍然非常迫切。在此，我们提出了一种简单且稳健的策略，以高产量生产高纵横比的CNFs（图1a）。温和酸水解部分解聚木浆纤维并引入结构缺陷，从而在常规高压均质过程中促进后续纤化。与传统的用于生产纤维素纳米晶体的酸水解不同，该方法能高效地生产长CNFs，同时很大程度上保留了纤维素的原生结构。此外，该工艺实现了酸的循环利用，为CNF生产提供了一条绿色、可规模化且具有工业前景的路线。
