基于激子-极化激元动力学的时间条件2位逻辑

《Advanced Photonics》：Temporally conditional 2-bit logic enabled by exciton–polariton dynamics

　　

时间可控的光学逻辑为超快信息处理提供了一条有前景的路线。然而，在非平衡系统中实现具有超短寿命的条件多比特逻辑仍然极具挑战性。在此，我们展示了一个在室温下运行的激子-极化子微腔中的时域经典2比特受控非门（CNOT）。该逻辑功能通过瞬态激子储库与玻色级联动力学之间的相互作用实现，二者共同提供了短寿命但可控的存储器，将两个连续的光学输入联系起来。通过将逻辑状态编码为极化子凝聚体的时间序列和能量再分配，我们在皮秒时间尺度上实现了经典CNOT门的全部四个真值表操作。该门的运行对时序变化表现出明显的容差和可重复的恢复动力学。我们的结果建立了非平衡极化子系统中时间条件逻辑的物理机制，为储库辅助非线性动力学介导的多比特光学操作提供了一个通用框架。

1. 引言

提高容量和速度一直是信息处理的终极目标。为此，如今硅基芯片的基本单元尺寸已接近几纳米量级，由此不可避免地出现了热耗散和总能耗等问题。[1] 日常使用的处理器在运行速度上仍有相当大的提升潜力。为了进一步提高，人们可能需要转向其他载体平台。光子系统具有快速运行速度的潜力。[2] 然而，光子在低功率线性区域内不能有效地相互作用。因此，要通过非线性相互作用控制一束光来调制另一束光，必须在控制端注入一束强光。[3,4] 基于光-物质相互作用的混合态带来了希望。在凝聚态系统中，电子空穴对和光子可以通过足够强的耦合混合形成新的准粒子，称为激子极化子（EPs）。[5,6] 它们表现出两种组分的各自优点。这些准粒子继承了激子组分强烈的内禀非线性，同时保留了其光子部分的特点。激子极化子是有效质量极小的玻色子，因此在高温下可凝聚形成宏观量子态。[7-10] 结合光学微腔，激子极化子的能力得到了极大增强，可产生多样化的功能器件。已实现的极化子低阈值光源[11-13]、开关[14-17]、晶体管[18-21]以及逻辑门[19,21-23]，展现出超快速度、高效调谐、室温运行以及片上集成潜力等令人瞩目的特性。这些都是构建复杂逻辑系统的关键要求。

各种逻辑门的演示已在微腔激子极化子中实现，包括与门、或门、非门和非或门。[19,21-24] 然而，这些方案没有提供实现更复杂逻辑操作的可行途径，包括具有2比特输出的操作。深入理解极化子系统内在动力学对于克服这一限制至关重要。将光学逻辑操作的复杂度从单比特功能扩展到2比特，是实现先进信息处理的关键一步。特别是，以受控非门（CNOT）为代表的2比特条件逻辑从未在EPs中实现过。经典CNOT门是一个具有控制位和靶位输入的2比特条件逻辑门。当控制位为1时，靶位在输出端翻转。当控制位为0时，靶位保持不变。这里的"条件"意味着靶位输出不仅取决于靶位输入本身，还取决于先前控制输入所制备的动态状态。在经典CNOT操作中，所有逻辑输入都可以从输出推导出来，表现出逻辑可逆性。[25] 在激子-极化子系统中实现条件2比特逻辑具有根本性的挑战，因为其固有的非平衡特性和超短寿命。在此，我们通过利用非共振泵浦极化子凝聚体所伴随的瞬态激子储库来解决这一问题。尽管极化子在室温下以皮秒时间尺度衰减，[26] 但激子储库提供了一种短寿命的动态存储器，由于其相对较长的寿命而保留了先前光学激发的信息，[27] 从而在两个比特之间的操控之间架起桥梁。这种通过激子寿命桥接动力学进行的操控本质上不同于先前的单比特逻辑门，在后者中EP系统仅是对泵浦的即时响应。当与相邻极化子模式之间的玻色级联相结合时，这种储库介导的存储器使后续输入脉冲产生条件响应。在该方案中，光学激发的时间序列不仅是系统动力学的探针，更是控制极化子布居非线性再分配的主动逻辑变量。[28,29] 这提供了一个平台来驱动EP系统中多个分支之间的弛豫动力学。利用这一机制，我们在室温下的一个一维ZnO回音壁模微腔中展示了一个时间条件的2比特经典CNOT门。逻辑操作编码在不同能量模式的极化子凝聚体的时间分辨布居动力学中。除了实现完整的CNOT真值表外，我们还系统地表征了门的运行容差、恢复时间和鲁棒性，建立了基于储库辅助极化子动力学的多比特光学逻辑的通用物理框架。

近期的光子CNOT实现也为这一区分提供了有用的背景，包括硅纳光子CNOT门隐形传态实验。[30] 这种比较进一步强调了本工作展示的是经典时间真值表操作，而非量子CNOT过程。实验上，如图1所示，两束飞秒激光脉冲（波长均为约350 nm）以约30 ps的时间延迟正入射到ZnO微线上，在非共振条件下向同一位置注入极化子。ZnO由于激子结合能大、振子强度大、室温下激子-极化子强耦合稳健、自然形成的回音壁模（WGM）分支具有相邻的下极化子（LP）模式以及快速的弛豫/级联动力学，特别适合观测皮秒级储库介导的条件响应。双脉冲光学注入作为2比特输入信号。极化子发射的飞秒时间分辨光致发光（PL）作为2比特输出。不同的比特需要通过时间分辨测量在时间域上进行区分。通过精细调节两束注入脉冲的相对时间延迟和强度，可以在极化子系统的能量和时间自由度上精确控制受激发射放大和玻色级联动力学，从而满足2比特经典CNOT门的逻辑操作功能。原则上，在其他微腔平台上也可以实现类似功能，前提是它们满足以下条件：(i) 工作温度下激子-光子强耦合；(ii) 至少两个可分辨的极化子模式或分支，可以进行模式选择性读出；(iii) 模式间非线性受激弛豫或级联；(iv) 非相干储库寿命长于极化子寿命，从而存在短寿命的存储器窗口。底层动力学可通过飞秒角分辨光谱成像（FARSI）技术[17,26]进行可视化，并通过使用Gross-Pitaevskii方程（GPE）的理论模型准确捕捉。当前的CNOT操作与微腔激子极化子系统中已实现的"时间非门"[23]有着根本区别，如图1中插入的表格所示。在非门中，控制脉冲和预注入凝聚体之间的间隔极短，为0至100 fs，不需要储库介导的存储器效应，且操作仅涉及单比特操控。相比之下，本工作使用两个脉冲编码逻辑比特，其中控制脉冲创建的储库保留了信息并条件性地决定了对靶脉冲的响应。本工作实现的2比特CNOT操作源于储库辅助受激发射放大和玻色级联的联合作用，其底层物理机制也与非门不同。在此，所有逻辑输入和输出都编码在连续的时间槽中。两个输出比特从同一能量窗口内的时间分辨极化子凝聚体发射中获得，而非来自同时的空端口。控制输出在靶操作之前记录，因此在第二个输出生成时不需要物理上持续存在。

图1

极化子时间CNOT门示意图。两束飞秒激光脉冲作为2比特输入，以特定时间延迟泵浦ZnO微腔并产生时间序列的极化子凝聚体作为2比特输出，实现CNOT门的逻辑操作。插入的角分辨光谱（E-k分布）展示了基于极化子凝聚体通过玻色级联在不同能量模式间转移的"1"和"0"电平的输出信号。插入的表格强调了时间CNOT门和非门之间的区别。[23]

2. 结果与讨论

2.1. 单脉冲注入下激子极化子的玻色级联效应

玻色级联动力学是实现2比特经典CNOT门的核心。基于稳态和时间分辨PL发射测量，已在一维（1D）ZnO WGM微腔中探索了单光束注入下的玻色级联效应，该微腔具有多个LP分支。[29] 在凝聚阈值以下，可通过稳态角分辨PL发射光谱在约0.2Fth的激发强度下（其中Fth≈0.7 mJ/cm2为凝聚阈值）获得EPs的色散曲线，如图2(a)所示。逃逸光子的发射角代表沿微腔的动量波矢。随着泵浦强度的逐渐增加，可以在U（N=48，其中N为LP模式数，详见补充材料）和L（N=47）模式的基态上获得EP凝聚体[图2(b)和2(c)]。相应的时间分辨光谱通过FARSI技术获得[图2(e)和2(f)]。在更强注入下，如上图2(d)所示，U模式上的EP布居先增加然后在约1.4Fth以上下降，而L模式上的布居随后单调增长。在更强注入下，预计会有更快的建立和弛豫过程，其中在1.1Fth和1.6Fth的泵浦强度下，极化子凝聚分别在约16.3 ps和7.4 ps内建立，如图2(e)和2(f)所示。建立时间定义为极化子最大布居相对于输入脉冲到达的时间。

图2

单光束注入下基于玻色级联机制的极化子布居。(a)-(c)分别在泵浦强度0.2Fth、1.1Fth和1.6Fth下获得的稳态角分辨光谱。(d)U模式（红色曲线）和L模式（蓝色曲线）上的极化子布居随不同泵浦强度的变化。(e)和(f)在泵浦强度1.1Fth和1.6Fth下对应的时间分辨光谱。面板(a)中的白色和黄色抛物线分别代表模拟的回音壁模和准回音壁模。面板(b)和(c)以相同的比例呈现，面板(e)和(f)也以相同的比例呈现。

单光束注入结果表明，当非共振注入突然增加时，U模式上的布居可以通过玻色级联过程受激地向L模式转移，这一过程已被用于实现极化子时间非门。[23] 这两个模式是源自ZnO微线中激子与光子WGM强耦合的LP分支，被选为两个待操控的模式以实现经典CNOT门，其中将额外施加一个控制位输入。与之前演示的时间非操作不同，后者中单脉冲注入通过玻色级联引起直接的模态转移，本CNOT门依赖于一种本质不同的机制，其中基于瞬态储库布居建立的历史依赖性响应是将操作从单比特时间反转提升到2比特顺序条件门的关键要素。

2.2. 2比特极化子经典CNOT门的操控

现在，我们展示2比特CNOT逻辑功能的方案。经典CNOT门的逻辑表如图1所示。两束时间延迟的注入激光脉冲作为CNOT门的2比特输入。输入"0"和"1"分别对应远低于和高于凝聚阈值Fth的泵浦强度。这里，我们使用0.2Fth和1.1Fth。在该方案中，两个输入比特编码在光学激发的时间序列中。第一脉冲通过储库布居初始化系统状态作为控制位，而第二脉冲在约30 ps后到达，探测依赖于该预条件状态的非线性响应作为靶位。

当输入控制位为"0"时，部分激子极化子可以注入ZnO微腔中，早期时间的光致发光（PL）发射在角度分辨光谱中显示出色散行为[例如，图2(a)]，对应于第一位的输出为"0"。当输入控制位为"1"时，在模式U处形成激子极化子凝聚体[例如，图2(b)]，对应于输出为"1"。第一位注入在EP系统中的残余可以作为种子，在第二位输入到达时实现受激放大，只要第二次注入足够强即可。"00"输入无法产生足够的激子极化子占据数以形成凝聚体；因此，将得到"00"的输出，如图3(a)所示。逻辑"1"的峰值强度超过"00"状态约2200倍（见补充材料第八节），消光比约为33 dB。这对"00"状态的时间分辨测量提出了约束。对于"01"输入，我们可以得到"01"输出，如图3(b)、3(e)、3(i)和3(l)所示，其中第二次注入产生被放大的激子极化子凝聚体，相比于在1.1 F_th下的单光束注入[例如，图2(b)]显示出更强的信号。第二位输出"1"的 buildup时间约为第二个输入脉冲到达后的11 ps，由于受激放大引入的更强粒子相互作用和消耗，表现出比单光束注入情况更快的出现速度。第一位没有输出信号。在这种情况下，可以在模式L处发现少量的激子极化子凝聚体，这表明了放大诱导的玻色子级联。在此机制中，CNOT门的"00到00"和"01到01"操作可以得到满足。当控制位为"0"时，不会对目标位执行任何操作。在此定义中，逻辑"0"表示有限的低电平时钟脉冲，而不是完全不存在激发。低电平脉冲保留了目标位的时间槽位，并探测由控制脉冲留下的储库状态。对于当前器件，低电平设定为0.2 F_th，而补充材料（第五节）显示"10到11"目标低电平操作在约0.15 F_th以上变得有效。时间操作方案如图3(h)所示。下面，我们证明目标位的翻转仅在控制位初始化了足够占据的储库时发生，满足CNOT操作的定义准则。当控制位输入为"1"时，即高于凝聚阈值（约1.1 F_th），目标位在逻辑操作期间发生翻转。这些情况在早期依赖空间或光谱域控制的EP逻辑门中的CNOT门功能中是最难实现的，但可以在时间域操作中完美实现。"10到11"2位CNOT操作如图3(c)、3(f)、3(j)和3(m)所示。在第一位输入为"1"时，可以从EP凝聚体的光致发光发射中获得约14到29 ps处的输出位"1"。在没有进一步注入的情况下，此EP凝聚体将在皮秒时间尺度内耗散。然后，第二位输入"0"可以在残余上诱导剧烈放大，从而在约31到45 ps处产生显著的第二位输出激子极化子凝聚体。第二位输出"1"的buildup时间约为第二位输入"0"到达后的6 ps。两位输出"1"的对比度可以达到0.1，由(I_max - I_min)/(I_max + I_min)给出。信噪比提取为约26 dB。

图3
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激子极化子时间2位CNOT门的实现。(a)–(d) 分别为"00到00"、"01到01"、"10到11"和"11到10"操作的角度分辨光谱。(e)–(g) 分别为"01到01"、"10到11"和"11到10"操作的相应理论模拟结果。(h) 2位时间操作方案。(i)–(k) 分别为"01到01"、"10到11"和"11到10"操作的时间分辨动力学。(l)–(n) 分别为"01到01"、"10到11"和"11到10"操作的相应动力学模拟。图(i)–(k)中的蓝色曲线是在与红色虚线矩形指示的选择能窗相同的对数标度上作为时间的能量积分信号绘制的。黑色虚线标记第二个输入的到达。

"11到10"2位CNOT操作可以通过EP系统中的受激放大和玻色子级联来实现。当两个输入位都为"1"时，由于第二位输入到达时的更强放大，可以预期会出现玻色子级联过程。在这种情况下，模式U处的激子极化子凝聚体将受激地转移到模式L，在特定条件下留下模式U为空。在第二个输入位注入时模式U上PL发射的减少可以形成目标位上的翻转操作。如图3(d)、3(g)、3(k)和3(n)所示，如果我们从模式U选择输出信号，投影的输出信号将满足CNOT门的"11到10"操作。通过时间分辨测量可以揭示其潜在动力学。如图3(k)和3(n)所示，第一位输出"1"在第一位输入"1"到达后约16 ps处出现。然后，在第二位输入"1"到达约30 ps后，通过受激放大和玻色子级联的联合响应清空了模式U上的占据数并填充了模式L。在模式L上具有如此大的EP占据数，可以在稳态和时间分辨测量结果中辨认出明显的蓝移。现在，我们可以为CNOT门的所有四种操作选择一个统一的能量窗口，该窗口涉及模式U处的动态激子极化子凝聚体并排除模式L处的凝聚体，如图3中红色虚线矩形所示。窗口的宽度可以灵活调整，从而实现可能的模式选择性读出方案。一个主要限制来自"11到10"操作，其中模式L处的激子极化子占据数表现出显著的蓝移。所选能量范围应排除模式L的贡献。在此，我们选择3.200到3.235 eV作为能量窗口，这保证了所有操作在模式U处的输出信号都被包含，而模式L处的信号被排除，对应于384到388 nm的工作波长。同时，窄能量窗口有助于优化消光比，在此操作中约为32 dB。使用固定的能量-时间读出窗口和对所有四种输入状态的共同强度阈值，实验观测到的输出在所有重复测量中与理想的CNOT真值表一致。

为了确认这些潜在动力学，基于广义Gross-Pitaevskii方程（GPEs）的理论模拟已进行。理论分析描述了模式U和L处激子极化子凝聚体的演化，以及与由非共振泵浦注入的热激子弛豫而来的非相干激子储库的耦合。如图3所示，计算结果与我们的实验结果定量一致。大多数关键特征都可以被重现。后续注入可以由于激子极化子-激子储库散射而引起立即放大，从而引发U和L模式中后续的动力学。特别是，在"11到10"操作中，第二位输入"1"将引入显著的级联效应，大幅提高激子储库的密度，从而导致模式L处占据数的蓝移。相对于各自输入的输出信号的时间延迟消耗在从热激子弛豫到LP模式的过程中。这些结果表明激子储库提供了连接连续激发的瞬态记忆，而玻色子级联在此记忆窗口内实现了模式选择性的非线性响应。在当前实验中，储库记忆是间接表征的，通过其对后续激子极化子发射的影响以及通过恢复测量来表征。该模型进一步将热储库与馈送U和L分支的模式关联非相干储库分开。计算动力学确认模式关联的非相干储库是目标位时间窗口期间记忆的主要载体。

2.3. 2位激子极化子经典CNOT门的鲁棒性

在实际应用中，门操作的可靠性和可重复性是最重要的关注点。需要验证门性能对各个参数的敏感性。例如，考虑到现实生活中环境波动引起的时间抖动，已研究了两个输入位之间不同时间延迟下的CNOT门功能，如图4(a)和4(b)所示。对于"10到11"操作，当时间延迟超过约60 ps时，第二位输出"1"消失，指示该操作的最大时间延迟。在60 ps时间延迟处可提取两位输出之间16 dB的消光比，显示第二位输出强度的显著降低，不足以作为输出"1"。对于"11到10"操作，当延迟超过约90 ps时，模式U处出现寄生激子极化子占据数[见图4(b)中标记的灰色虚线]，这是由于在较小残余上的有限放大和退化的级联效应。模式U处凝聚体的建立破坏了"11到10"操作的逻辑功能。因此，门功能要求时间延迟在90 ps以内。因此，CNOT操作对时间延迟变化的总容差为60 ps。此容差时间尺度使CNOT门对时间抖动具有很高的适用性。使用基于高精度延迟线或相位锁定技术的时间控制，可以解决来自系统波动或不同光学系统组合的时间抖动。此外，注入流变变化的影响在实际应用中也很重要。正如在补充材料第三节至第五节中讨论的，更强的输入将引入更大的EP占据数和更强的粒子间相互作用。所有这些都将导致门功能更快的动力学并影响输出的强度。补充材料（第三节至第五节）中的流变依赖性测量进一步表明，工作范围受两种效应约束：低电平目标脉冲必须足够强以探测残余储库，而电平过高的脉冲可能会引起L模式蓝移和串扰到U模式窗口。这些约束可以通过优化脉冲间延迟、增加U-L模式分离、窄化光谱滤波器和稳定泵浦流变来缓解。

图4
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控制位为"1"时操作的时间延迟变化和完全恢复时间的CNOT门性能。两位输入之间作为时间延迟函数的第二个输入到达后模式U和L处的时间积分PL光谱，(a)"10到11"和(b)"11到10"操作。灰色虚线标记时间延迟变化的最大容差。(c) 由延迟47 ps的第三个脉冲注入"0"扰动的"10到11"操作的时间分辨光谱。红色矩形标记用于进一步分析的选择区域，指示第三个脉冲注入后的额外响应。(d) 红色矩形标记的选择区域内作为第三个注入不同到达时间函数的时间积分光谱。红色曲线是能量积分信号。(e) 由延迟70 ps的第三个脉冲注入"0"扰动的"11到10"操作的时间分辨光谱。红色矩形标记用于进一步分析的选择区域。(f) 选择区域内作为第三个注入不同到达时间函数的时间积分光谱。图(c)和(e)中的红色箭头代表第三个脉冲注入的到达。图(d)和(f)中的灰色虚线标记完全恢复时间。

图 (d) 和 (f) 中的红色和蓝色曲线分别表示模式 $U$ 和 $L$ 的能量积分信号。为了避免状态堆积并确保可靠的顺序逻辑操作，通过引入具有可变时间延迟的第三个注入激光脉冲，探索了 CNOT 门操作的完全弛豫时间。第三个脉冲的泵浦能量密度设置在输入"0"的水平（0.2$F_{th}$）。门功能内的不同操作显示出不同的恢复时间，其中最长的一个需要作为整个 CNOT 门的恢复时间。图 4(c) 展示了在 47 ps 处第三个注入脉冲扰动的"10 到 11"操作的时间分辨动力学，其中在第三个注入到达后可以发现放大的极化激元群。图 4(d) 表明，当第三个脉冲早于 59 ps（由灰色虚线标记）到达时，通过对放大信号的寿命 [例如，由图 4(c) 中的红色虚线矩形标记] 作为第三个处于"0"水平的脉冲与第一个输入"1"之间的相对时间延迟的函数进行积分，可以从受激放大中获得放大的极化激元群，这表明系统尚未恢复。当到达时间在~59 ps 或以上时，无法检测到极化激元发射。第三个注入扰动与第二个输出之间的消光比可提取为 20 dB，意味着系统已恢复并准备好进行下一次逻辑操作。对于"10 到 11"操作，恢复时间可提取为 59 ps。对于"11 到 10"操作也采用了类似的方案。图 4(e) 显示，当第三个脉冲在 70 ps 到达时，第三个脉冲引入的放大仍然足够强，可以通过玻色级联过程填充模式 $L$。如图 4(f) 所示，对于更大的时间延迟，受激放大不足以填充模式 $L$；因此，极化激元仅填充在模式 $U$ 中，并且放大信号最终在 150 ps 的时间延迟消失，消光比为 28 dB。对于"11 到 10"操作，恢复时间为 150 ps，这是所有操作中最长的，因为第三个脉冲引入了最强的放大。这对应于~6.7 GHz 的操作速率。此外，为了避免多脉冲堆积，一种安全的方法是设置后续脉冲的时间延迟为 150 ps 或更长。更强的扰动脉冲肯定需要更长的时间延迟。超出此时间延迟后，前一次逻辑性能的残余占据不会干扰下一次操作的行为。恢复时间取决于具体的操作参数。例如，在较高的"1"输入能量密度下，CNOT 操作下 EP 系统的弛豫可能会加速，从而导致更短的恢复时间。这些测试的详细信息可以在补充材料第 II 节中找到。

3. 结论
我们已在室温下的激子 - 极化激元微腔中演示了时间经典 CNOT 门。本方法利用了极化激元系统的非平衡性质，其中瞬态激子储层提供了一种短寿命的动力学记忆，连接顺序光学输入。当与相邻极化激元模式之间的玻色级联相结合时，这种储层介导的记忆能够对时间编码的输入产生条件响应。除了实现完整的 CNOT 真值表外，我们系统地表征了门的运行容差、恢复动力学和鲁棒性，为可靠的多位逻辑确立了一个明确的时间窗口。这项工作揭示了驱动耗散玻色系统中条件逻辑的一般物理机制。尽管目前的原理验证实验展示了可重复的经典 CNOT 真值表行为，但还需要进一步发展才能实现确定性和可级联的操作。这些包括有时钟同步且定义良好的输入水平，泵浦能量密度和脉冲间延迟的主动稳定，具有足够噪声裕度的固定读出阈值，以及连续操作之间储层的完全复位。增加 $U-L$ 模式间隔并优化光谱读出将进一步抑制模式串扰。最终，谐振种子或波长和模式匹配的微腔/波导界面可以使一个门的输出可重复地驱动后续的极化激元门。这些发展将为实现确定性、单次和可级联的时间极化激元逻辑提供一条途径。

4. 附录 A：方法
4.1. 样品与实验装置
一维氧化锌微腔通过碳热还原法在石英炉中合成，半径均匀约为 1.67 $\mu$m，品质因子约为 360。自然形成的六边形横截面提供了回音壁模式。氧化锌微腔大的激子结合能（~60 meV）确保了在室温下实现强耦合和极化激元凝聚的可能性。测得的回音壁模式 $Q$ 因子约为 360，应在氧化锌激子共振附近的室温极化激元模式背景下考虑，而不是直接与无源超高 $Q$ 介质回音壁谐振器进行比较。在 3.2 eV 附近，$Q$~360 对应于~9 meV 的线宽尺度，这远小于提取的~430 meV 的拉比分裂。因此，观察到的下极化激元色散和模式结构仍然与当前实验所需的强耦合区域一致。未来的改进可以通过优化微线制造工艺以减少表面粗糙度并提高材料纯度，改善谐振器的几何均匀性，采用更大或更光滑的回音壁微腔，或集成混合分布式布拉格反射器/回音壁结构来实现。
来自钛宝石放大系统（Coherent, Astrella, 美国宾夕法尼亚州萨克森堡，35 fs, 800 nm, 1 kHz）的飞秒激光脉冲被分为两部分。一部分被送入光学参量放大系统（TOPAS PRIME），以在适当的激发波长下产生超短脉冲。在本工作中，氧化锌微腔通过中心波长为 350 nm 的激光脉冲进行非共振激发。这些激发激光脉冲被分为两部分，相对时间延迟由高精度平移台精确控制。随后，激光脉冲被物镜（Thorlabs, LMU-15X-UVB, 美国新泽西州牛顿）聚焦到~13.6 $\mu$m 的直径，并以~96% 的吸收率垂直入射到氧化锌微腔上。从微线泄漏的光致发光发射由另一个物镜（Olympus, RMS40X-PF, 日本东京，NA=0.75）收集，并通过 4$f$ 系统发送以实现角度分辨光致发光光谱（$k$ 空间）。信号最终由配备增强电荷耦合器件（iStar）的 Andor 光谱仪检测。泵浦激光通过带通滤波器消除。FARSI 基于上述系统实现，通过 800 nm 剩余飞秒脉冲经由 4$f$ 系统路径施加瞬态光学克尔门控。通过扫描门控，可以在能量和动量两个维度上以飞秒分辨率记录信号。17,26 在 FARSI 测量中，相关光学元件的色散和绝对零时间已被精确表征。

4.2. 基于开放耗散格罗斯 - 皮塔夫斯基方程的理论模拟
为了研究非共振泵浦下一维氧化锌微腔中极化激元凝聚体的动力学，描述了极化激元凝聚体（记为 $U$ 和 $L$）演化的两个格罗斯 - 皮塔夫斯基方程（GPE）与两个非相干激子储层耦合，这些储层是从非共振泵浦产生的热暗激子储层弛豫而来的。$U$ 和 $L$ 的波函数 $\psi$ 的无外势格罗斯 - 皮塔夫斯基方程为方程 (1)
$$i\hbar \frac{\partial \psi_i(\mathbf{r},t)}{\partial t} = \left(-\frac{\hbar^2}{2m}\nabla^2 - i\hbar\frac{\gamma_c}{2}\right)\psi_i + \alpha|\psi_i|^2\psi_i + \beta n_{tot}\psi_i + i\hbar \frac{R n_i(\mathbf{r},t)}{2}\psi_i,$$
其中，下标 $i=U,L$ 表示 $U$ 或 $L$ 凝聚体，参数 $m$、$\gamma_c$、$\alpha$、$\beta$ 和 $R$ 分别表示激子 - 极化激元凝聚体的有效质量、极化激元衰减速率、极化激元 - 极化激元相互作用常数、极化激元 - 激子相互作用常数和储层 - 凝聚体散射速率。物理量 $n_{tot}$ 和 $n_i$ 代表总激子密度和 $U/L$ 激子密度，其演化通过速率方程方程 (2) 进行研究
$$\frac{\partial n_R}{\partial t} = P_R - \gamma_R n_R - R_1 n_R(n_L + n_s) - R_2 n_R(n_U + n_s),$$
$$\frac{\partial n_U}{\partial t} = R_2 n_R(n_U + n_s) - R n_U|\psi_U|^2 - \gamma_R n_U - R_{12} n_U(n_L + n_s),$$
$$\frac{\partial n_L}{\partial t} = R_1 n_R(n_L + n_s) + R_{12} n_U(n_L + n_s) - R n_L|\psi_L|^2 - \gamma_R n_L,$$
$$n_{tot} = n_R + n_U + n_L.$$
这里，$n_R$ 是直接被外部非共振泵浦激发的热暗激子储层，$P_R$ 是泵浦强度，$n_s$ 是小的有效自发散射种子，$\gamma_R$ 是激子衰减速率，$R_1$、$R_2$ 和 $R_{12}$ 分别是热激子储层与 $U$ 激子储层之间、热激子储层与 $L$ 激子储层之间以及 $U$ 和 $L$ 储层之间的激子散射速率。
参数为 $m= 10^{-4} m_e$，$\gamma_c=1\text{ ps}^{-1}$，$\gamma_R=0.02\text{ ps}^{-1}$，$\alpha=0.03\text{ \textmu eV}\cdot\text{\textmu m}$，$\beta=6\alpha$，$R_U=0.1\text{ \textmu m}\cdot\text{ps}^{-1}$，$R_L=0.3\text{ \textmu m}\cdot\text{ps}^{-1}$，$R_1=1.9\times10^{-6}\text{ \textmu m}\cdot\text{ps}^{-1}$，$R_2=3.7\times10^{-5}\text{ \textmu m}\cdot\text{ps}^{-1}$，$R_{12}=1.6\times10^{-3}\text{ \textmu m}\cdot\text{ps}^{-1}$，以及 $n_s=1.1\times10^{-3}\text{ \textmu m}^{-1}$。