想象从扩散电阻转变到朗道电阻偶极子的过程

《Physical Review B》：Imaging the transition from diffusive to Landauer resistivity dipoles

　　在均匀载流导体中的点状缺陷会诱导出电化学势的偶极子，该偶极子会抵消原始的传输场。如果载流子的平均自由程远小于缺陷的大小，那么偶极子是由载流子在缺陷周围的纯扩散运动产生的。在相反的极限情况下，弹道载流子会从缺陷处散射——对于这种情况，兰道尔假设会出现与缺陷大小无关的剩余电阻率偶极子，从而对母导体的电阻施加了根本性的限制。在这里，我们研究了在Si(111)上的二维Bi膜中不同大小的孔洞周围的电阻率偶极子。通过扫描隧道势能法成像这些偶极子，我们发现它们的幅度与缺陷大小的关联行为从线性转变为恒定比例关系，这标志着从扩散偶极子向兰道尔偶极子的转变。从这种转变中提取的参数使我们能够估计我们的Bi膜中的费米波矢和载流子的平均自由程。

### I. 引言
当有方向的电流流经导体时，载流子在缺陷处的散射会导致缺陷前方电荷积累，而在缺陷后方电荷耗尽（相对于整体电流方向）。这会产生一个局部电偶极子，该偶极子会抵消整体的传输场[1,2]，从而导致宏观上可观测到的电阻增加[2,3]。对于点状（准零维）缺陷，散射遵循扩散或弹道传输模型，这取决于缺陷的大小是大于还是小于载流子的平均自由程。虽然围绕这些缺陷的扩散传输可以用德鲁德模型来描述，但兰道尔首次描述了弹道散射现象，并指出它会导致剩余电阻率偶极子的出现，这些偶极子对电荷传输施加了根本性的限制[1]。

扫描隧道势能法（STP）[4]可以通过在样品中通电并通过扫描隧道探针成像由此产生的电压降来非常精确地成像电阻率偶极子。到目前为止，STP已被用来研究金属薄膜[2,4,5]、重构的半导体表面[6–8]、石墨烯[9–17]和拓扑绝缘体[3,18]中的电阻率偶极子。然而，人们已经意识到，围绕点状缺陷观察到的偶极子往往不能明确地归属于扩散或弹道传输模式。可能的原因是教科书中没有涵盖的缺陷形状，或者是缺陷大小接近扩散和弹道传输之间的过渡区域。尽管最近有一些理论努力来描述这一过渡区域的传输[19,20]，但由于其对缺陷形状的非平凡依赖性[17]，在实验中解析这种过渡的细节仍然具有挑战性。在这里，我们对薄金属Bi膜中的孔洞周围的电阻率偶极子进行了系统分析，并揭示了随着缺陷大小减小到低于载流子平均自由程时，从扩散偶极子向兰道尔电阻率偶极子的转变。因此，我们的结果为兰道尔60多年前提出的基本传输限制提供了纳米尺度的实空间证据。

### II. 电阻率偶极子的起源
偶极子的起源是载流子在缺陷边界处的散射，这导致缺陷前方电荷积累，后方电荷耗尽。这种电荷积累有两个后果：在缺陷内部，电场增强；而在缺陷外部，产生一个与驱动场相反的局部电场。因此，缺陷周围的电流减小，导致其附近的电阻增加。

在一片具有片状电导率（建模为二维电子气[2DEG]）的薄膜中，载流子在半径为r的圆形缺陷（如孔洞）处的散射（电流沿某个方向驱动[图1(a)]，会产生一个电阻率偶极矩[2,21]。这个偶极矩在缺陷周围的薄膜中生成一个偶极势[2,21]，除了最初驱动电流的外部施加的势之外。这里，θ是相对于电流方向的角度，d是到缺陷中心的距离。在扩散极限下[21]，其中l是载流子的平均自由程，电阻率偶极矩可以通过求解电流密度扩散的薄膜中的拉普拉斯方程来计算。对于圆形孔洞，应用以下边界条件[22]：由于关注区域内没有源和汇（电流是在远离缺陷的地方注入和提取的），所以缺陷边界处的电流密度的法向分量必须为零，而势（以及其切向梯度）必须连续。根据扩散极限[21]，电阻率偶极矩与缺陷的面积和驱动电场成线性比例。如图1(b)–1(d)所示，扩散极限下的缺陷周围的偶极势可以用电阻器网络来模拟[3,8,22]，这与方程(1)和(2)给出的解析解非常吻合。随着缺陷变小，扩散电阻率偶极矩预计会减小；然而，一旦缺陷大小接近载流子的平均自由程，扩散传输模型就达到了其极限。最终，当l接近平均自由程时，缺陷与弹道（而不是扩散）移动的载流子发生相互作用。

图1. 薄膜中点状缺陷处的电阻率偶极子。(a) 二维导体中半径为r的圆形孔洞的示意图。在横向（或y方向）注入和提取均匀电流密度会导致远离孔洞的地方产生均匀的电传输场。(b) 示意图中的电阻器网络，黑色圆圈代表图(a)中显示的孔洞。白色电阻器连接薄膜中的节点，其电阻 according to 薄膜的片状电导率，而深色电阻器连接绝缘孔洞内的节点，阻止电流进入孔洞。(c) 在方向注入电流后，从节点电阻器网络计算出的孔洞周围的偶极势。已经减去了对应于x的线性背景。(d) 沿图(c)中虚线(d)的截面图的势。孔洞大小由阴影区域表示。虚线绿色曲线表示扩散极限下的解析解[方程(1)和(2)]。实线绿色曲线表示减去驱动场产生的线性背景后的总势。孔洞边缘的扩散偶极幅度为d。

在这个极限下，向右移动的载流子的准费米能级（电化学势）在缺陷处发生急剧（几乎不连续）变化[23]，这相当于一个点散射体。由于准费米能级是单位面积上的载流子数量的度量（载流子密度），因此在散射体处载流子数量也急剧下降，从而在缺陷处产生一个电静势（在缺陷内部）与初始驱动场叠加。由于二维电子气在缺陷外的有限屏蔽长度，缺陷前方（后方）积累（耗尽）的电荷延伸了一个长度l，从而形成了著名的兰道尔偶极子[1]。根据这个论点，对于弹道载流子及其散射，纵向缺陷大小对于兰道尔偶极子的出现来说不是一个相关参数。为了估计其大小，我们观察到它应该与散射截面成比例，而散射截面可以近似为缺陷的横向线性延伸。因此，缺陷的纵向（沿电流方向）和横向（垂直于电流方向）延伸，在物理上扮演着不同的角色，即使缺陷几乎是圆形的。电阻率偶极矩也应该与驱动场成线性比例。扩散和兰道尔偶极子与缺陷大小的不同缩放行为意味着，在某个阈值大小以下，函数必须穿过某个临界值，以便对于某个特定的缺陷大小l，我们有d = λl。 equating d = λl，我们找到λ，因此ρ_d = λ λl（对于一般的l）。插入λ，并使用二维电子气的电导率和载流子密度，我们得到ρ_d = λ2σ/e2，这与方程(3)类似。详细分析[17,24]揭示了ρ_d = λ2σ/e2，最终得到ρ_d = (2/3)λ2σ/e2，其中k是费米波矢。

使用λ，我们可以将方程(2)重写为ρ_d = λ2σ/e2，其中ρ_0是无缺陷薄膜的片状电阻率。与方程(3)相比，我们可以定义一个电阻率偶极子，使得扩散电阻率偶极矩[方程(2)]和兰道尔（弹道）电阻率偶极矩[方程(3)]可以用相同的通用形式表示[4]，其中ρ_d = λ2σ/e2，ρ_D = (2/3)λ2σ/e2。我们注意到ρ_d与缺陷的纵向延伸成比例，而ρ_D取决于平均自由程。两种电阻率偶极子都与片状电阻率成正比。

分析方程(1)在平行于电流方向的缺陷边缘给出的偶极势[1]，从方程(2)和(3)可以得出对缺陷大小的不同的依赖性：对于较小的缺陷，偶极矩与缺陷的纵向延伸成正比；但对于较大的缺陷，偶极矩与缺陷的平均自由程成正比[2]。因此，如果一个样品中包含足够不同大小的缺陷，就有可能在同一样品中观察到不同传输模式下的偶极子。

### III. 方法
#### A. 样品制备
我们通过在Si(111)基底上沉积四层（4 ML）Bi来实现上述描述的情景。为此，一块Si(111)（切割不规范）在超高真空（UHV）条件下脱气数小时，然后重复几次闪光退火，每次30秒。闪光退火后，样品首先冷却到某个温度，然后以相对较慢的速率冷却到另一个温度。再次冷却样品，这次冷却到一个特定的温度，并在此温度下保持30分钟，以形成有序的Si(111)表面结构，最后冷却到室温。在样品制备过程中，加热电流的方向（技术电流方向）是“阶梯上升”方向，因此得到的Si(111)表面显示出几个 Hundred纳米宽的平行台阶之间的平坦平台[25,26]。在室温下，从Knudsen蒸发池以某个沉积速率将4 ML的Bi沉积在Si(111)表面上。得到的Bi膜具有(012)表面取向，处于黑磷相[27]，并显示出大的原子级平坦平台（图2(a)中的灰色），以及自然产生的孔洞（黑色）和少量的岛屿（白色）[27,28]。STM地形图[图2(b)]的直方图显示4 ML时有一个主要峰值，5、6和8 ML时峰值不那么明显；后者来源于岛屿和孔洞的台阶边缘。孔洞形状不规则，大小从几十纳米到50纳米不等[图2(a)]。

#### B. 扫描隧道势能法
我们在两个单独准备的样品（数据集A和B）上使用两个自制的多探针扫描隧道显微镜[7,8,29,30]进行了STP测量[见图2(c)和2(d)]，这使我们能够在UHV条件下分析新制备的样品。这是至关重要的，因为标准的光刻和传输方法不适用于对空气敏感的Bi膜。这两个多探针STM都在室温下操作，并配备了通过电阻加热和溅射原位清洗的电化学蚀刻钨探针。测量过程中的压力为mbar，即使在测量几周后，我们也没有观察到任何表面污染。标准温度（STP）的测量是在远离基底台阶堆积的平坦平台上进行的，在这些地方，横向电流的流动不会受到基底台阶的任何影响。样品表面通过两个探针接触，以注入0.1 mA到1 mA范围内的横向电流，探针之间的距离为...。在这些探针距离下，没有显著的电流通过Si基底，因为所使用的Si基底的二点电阻远大于4 ML Bi膜的电阻。通过使用“中断反馈”技术[7,31]，用第三个探针在隧穿接触下同时测量两个电流注入探针之间的地形和电化学势：样品通过恒流反馈进行扫描以确定样品地形。然而，在每个图像像素处，恒流地形反馈会暂时关闭，然后激活电位反馈。对于电位反馈，探针保持在其当前高度，而施加在探针上的电压通过软件反馈循环进行调整，直到隧穿电流为零。此时记录的电压即为该像素处样品的局部电位。然后恢复初始的探针偏压，并继续扫描到下一个像素。对于典型的隧穿参数，得到的空间和电位分辨率为...。有关该技术实现的进一步细节，请参见参考文献[7,8]。两个电流注入探针之间的中心的电流密度由[9]给出。然而，探针定位误差可能导致实际的局部电流密度与上述公式计算出的电流密度之间存在显著偏差。为了更准确地确定所研究孔洞处的电流密度，我们采用了线性背景斜率[22]，并使用从四点测量中确定的膜电导率[22]来计算局部电流密度（所得电流密度在下面的相应图例中给出）。

C. 热电压
众所周知，在扫描隧道电位法中存在由探针和样品之间的微小温差产生的热电压[7]。这些热电压叠加在由注入电流引起的电压降上，可能导致背景不均匀，从而使得提取传输场和电阻率偶极子变得复杂。具体来说，测量的电位信号由所需的电位导出信号和（在我们的案例中不需要的）热电压信号组成。为了排除热电压对测量电位的影响，我们实施了双遍测量方案：电位法的每条扫描线都扫描两次，一次电流方向正向（...），另一次电流方向相反（...）。由于热电压与电流及其方向无关，因此可以通过减去两个相反电流方向的测量电位信号来去除测量信号中的热电压分量[...]。因此，得到的结果本质上反映了来自两个电流方向的传输偶极子。相应地，热电压计算如下[...]。在图3中，展示了数据集B中两个相反电流方向的电位数据，以及得到的...和...。为了记录这些数据，我们实现了一个允许电流方向反转的同时保持绝对电流不变的电流源。

**图3.** 相反电流方向的原始电位图以及得到的热电压和电位图。(a) 在线性背景减除之前的地形图、电位图以及图4(c)中所示孔洞的电位图。(b) 与(a)面板相同，但适用于图4(d)。面板(a)和(b)的电流密度分别为...和...。

**图4.** 典型的电阻率偶极子。(a)、(b) 数据集A中两个示例孔洞沿虚线方向的电位剖面图。孔洞大小分别为...和...。电位数据是在没有电流反转的情况下记录的。因此，偶极子电位与热电压信号叠加在一起。插图：实验地形图（左上角）和电位图（左下角），基于阈值检测的孔洞图（右上角），以及基于电阻网络计算的电位图（右下角）。面板中的所有图覆盖的范围与主图相同。主图中的阴影区域对应于右上角插图中的孔洞剖面。(c)、(d) 与面板(a)、(b)相同，但适用于数据集B中的两个偶极子，采用电流反转方案记录。因此，排除了热电压的影响，得到了更清晰的传输偶极子信号。孔洞的大小分别与(a)、(b)中的相当。孔洞内部的电位超调可能是由于探针伪影引起的（见第III?F节）。数据集A中孔洞外的数据采用严格的拟合函数Eq.（1）进行拟合。数据集B的数据采用放宽的拟合函数Eq.（7）进行拟合。对于大孔洞，测量的偶极子电位（黑色方块）和根据Eq.（1）对实验数据的拟合（实心黑色曲线）与扩散极限下的计算解析偶极子电位[Eq.（2），以及由电阻网络计算得出的扩散偶极子电位（虚线绿色曲线）吻合良好。对于小孔洞，...显著大于...和...。电流密度分别为(a)、(b)、(c)、(d)。

在数据集A的测量中，尚未使用双遍测量方案，因此未应用热电压校正。在图4中，我们将数据集B（经过热电压校正，如前一段所述）与数据集A的电位进行了比较，比较了两对相似的孔洞，一个大的和一个小的。热电压贡献在图4(a)和4(b)的电位线扫描中表现为振荡，在图4(a)和4(b)的左下角插图中表现为粗糙的电位图。如图4(c)和4(d)所示，对于数据集B，热电压校正使得传输偶极子的信号更加清晰。然而，比较两个数据集A和B，我们注意到，尽管存在振荡，但由于热电压引起的振荡，并没有显著影响根据Eq.（1）对实验数据拟合得到的偶极子电位幅度[参见例如图4(a)、4(b)与4(c)、4(d)]。因此，预计在两个数据集中都能一致地找到传输机制的转变，即不受上述热电压去除的影响。

D. 孔洞大小的检测
为了检测孔洞的边缘，我们在STM地形数据上使用了阈值检测算法。这些数据与电位数据同时获得（见第III?B节）。由于实验中探针半径有限（见第III?F节），孔洞的边缘在STM地形图中变得模糊，因此需要仔细选择不同的隧穿探针的阈值。为了选择正确的阈值，我们在已知处于扩散区域的孔洞上测试了我们的检测程序：我们设置阈值，使得对于大孔洞，偶极子幅度位于扩散区域预期的线上，即电阻网络计算（参见第III?E节）和实验数据相符[22]。由于在记录给定数据集期间没有更换探针，我们对两个数据集中的所有孔洞使用了单一的阈值。具体来说，我们为数据集A找到了阈值，为数据集B找到了阈值。为了确定孔洞的大小，阈值是相对于孔洞周围的平坦平台而言的，一旦地形信号降至平台上的值以下，就检测到了孔洞。

E. 电阻网络计算
解析偶极子[Eq.（1）]仅严格适用于圆形孔洞。因此，为了准确考虑孔洞形状的影响，我们对每个孔洞进行了电阻网络计算，这使我们能够确定任意形状缺陷周围的扩散偶极子电位[3,8,32]。基于孔洞检测算法的结果（见第III?D节），我们创建了一个低于阈值的全部地形数据点的掩模，并将其作为电阻网络计算的孔洞几何形状，从而计算了实验孔洞周围的扩散偶极子电位。电阻网络是在一个正方形晶格上实现的，节点电位由向量给出。相邻节点通过电阻器连接，这些电阻器对应于平台上的Bi膜电导率（...，参考文献[22]）或孔洞内的基底电导率（...，参考文献[33]）。所有电阻器都被输入到一个电导率矩阵中。然后我们在系统的左右边界之间施加电流，并使用基尔霍夫电流定律数值求解电位分布的线性方程组，其中是每个节点的进出电流之和。得到的电位分布被绘制为图像，每个像素对应一个节点。如果节点之间的距离明显小于电荷载流子的平均自由路径，则这样的模型模拟能够准确地再现缺陷周围的扩散传输（见图1）。更多细节可以在参考文献[8,22]中找到。

F. 探针形状和横向电位展宽的影响
有限的探针半径（预计比最小孔洞大）不仅会导致STM地形图中边缘的平滑，还会使偶极子电位似乎扩展到孔洞内部，因为原子级锐利的孔洞边缘会使隧穿通道在钝化探针的表面上移动。这种机制在图5中进行了示意性解释。

**图5.** 测量电位与实际电位在孔洞上的对比。(a) 插图：示出了在恒流模式下扫描孔洞的钝化隧穿探针的示意图。几个不同的探针位置用数字0到4标记。插图中的探针位置也在主图中标出。灰色阴影区域标记了孔洞的大小（...）。由于探针相对于台阶边缘的钝化，测量得到的电位与实际电位有偏差。(b) 在减去线性背景后的测量电位（实线黑色）和实际电位（青色虚线）。（参考文献[22]，但我们注意到在该参考文献的图3.10中展示了电导率增加的缺陷情况。）(c) 理论上的（虚线）和模拟的展宽偶极子电位（实线），该电位是通过移动平均滤波器得到的，窗口大小为...，说明了孔洞边缘附近的电位减小。

详细来说，在地形恒流扫描期间的隧穿设定电流保持探针与样品之间的距离恒定，对应于图5(a)插图中红色圆圈的半径。在孔洞外部（探针位置0），隧穿接触始终发生在探针尖端与平坦表面之间（左红色圆圈）。然而，一旦探针尖端进入孔洞（探针位置1、2），隧穿电流仍然从孔洞的左边缘（中红色圆圈）流出，但流向探针表面的不同位置。这是钝化探针形状的直接后果。在孔洞的中途点之后，隧穿接触跳转到孔洞的相对边缘（探针位置3和右红色圆圈），并在探针再次离开孔洞之前保持在那里（探针位置4）。由于在电位反馈模式下使用的电流（见第III节），III B) 调整偏置电压，直到测量的隧穿电流降为零，这样就可以确定在孔内测量的电位。这个电位主要由探针的形状和孔边缘的电位决定：当探针从左侧进入孔时，在进入孔的一定范围内会测量到一个恒定的电位，这个电位对应于左侧孔边缘的电位；随后电位会突然跳跃到一个第二个恒定值，这个新值对应于右侧孔边缘的电位，并且这种变化会一直持续到探针离开孔为止。减去线性背景（见图5(b)）后，孔内测量的电位会出现一个超调，并且会偏离孔内的实际电位（虚线蓝线）。当探针接近孔的中心时，由于隧穿接触从左侧跳到右侧孔边缘，超调会被一个尖锐的台阶打断。因此，为了排除有限探针半径的影响，我们总是从平缓台阶处的数据拟合中提取信息。

即使在前面段落讨论的超调现象不存在的情况下，我们在靠近孔边缘测量的电位中仍然可能遇到误差。探针位置的实验噪声（例如由外部机械振动或压电电压的电子噪声引起）以及信号的后处理可能会导致测量电位的空间展宽。这尤其会影响孔边缘附近的偶极电位，并导致孔外电位的降低，如图5(c)所示。因此，实验数据会低估孔边缘附近的理论偶极矩（方程式（1）。

在这个背景下，我们还评估了由于高估孔大小而导致的提取电位的系统误差。这种情况可能如图6所示，其中2 ML的Bi部分填充了一个较大孔的底部，从而形成了一个直径较小的孔。在这种情况下，较小孔的“边缘”电位不会在其实际边缘（直径）处被采样，而是在一个稍大的直径处被采样，阈值检测算法会在那里检测到孔边缘。显然，在这个位置，实际（即较小）孔的电位模值（蓝线）将低于其实际孔边缘的最大值，因为孔外的电位趋近于零。由于在扩散区域，一个假设的较大直径的孔无论如何都会有较大的峰值电位（红曲线），所以测量得到的较小孔的电位（图6中用灰点表示）将远小于假设的大孔的峰值电位（灰箭头所示）。因此，我们可以得出结论，在图6所示的情况下，上述效应意味着实际（较小）孔的“边缘”电位将在一个被高估的半径处被测量到，这系统性地且显著地低估了实际（较小）孔和假设（较大）孔的正确边缘电位。总结上述考虑，用较薄的Bi膜部分覆盖孔底无法解释扩散偶极矩以上的偶极振幅的增加。

图6. 孔内额外Bi层对测量偶极电位的影响。示意图显示了一个孔和两个相关的偶极电位。阈值检测方案检测到4 ML薄膜的边缘（深灰色），对应于一个孔的大小。因此，电位是在4 ML薄膜的边缘处评估的。如果孔内没有其他亚表面层，那么红色电位曲线的极值将被视为相关的偶极电位。然而，如果Bi层延伸到孔内（例如，图中的2 ML薄膜呈浅灰色），则偶极电位的极值将位于孔内更深处，那里较薄的层终止（对应于一个孔的大小）。由于2 ML薄膜中的孔比4 ML薄膜中的孔小，其产生的偶极电位（蓝曲线）的最大振幅也较小。此外，在4 ML薄膜的边缘处评估的电位（对应于大小2a）并不对应于蓝色偶极电位的极值。因此，在实验检测到的孔边缘（由灰点指示）处检测到的偶极电位不仅比孔内没有层时小（由箭头指示），也比孔的实际偶极电位小。我们注意到在这个示意图中，我们假设2 ML薄膜的导电性与4 ML薄膜相同。实际上，2 ML薄膜的导电性更低，这将导致两个传输偶极的叠加。然而，在阈值检测边缘测量的电阻率偶极仍然会比没有薄膜延伸到孔内的情况小。

IV. 结果

图4显示了每个数据集中两个典型孔的测量偶极电位的横截面（经过线性背景减除后，参见图1(d)），一个较大孔和一个较小孔。图4左下角的插图显示了孔周围的电位图，而主面板显示了每个面板左插图中虚线沿线的电位剖面。阈值检测算法（见第III B节）应用于左上角的插图，得到的孔图显示在图4的右上角插图中。我们根据顶部插图中白色虚线交叉截面的扩展确定孔的大小（主面板中用灰色阴影表示）。

A. 拟合电位数据

为了量化孔前后边界处的测量偶极电位（相对于电流方向），我们采用了两种不同的拟合方法。首先，使用方程式（1）拟合穿过孔的电位剖面。需要注意的是，为了避开探针伪影，我们排除了孔内的实验数据点（这些数据点的横截面地形数据低于阈值，见第III F节）。我们发现，在某些情况下，同时使用方程式（1）拟合孔两侧的实验数据会导致拟合曲线与实验数据点之间存在偏差。这可能有几个原因：一个原因可能是图5中勾勒出的超调现象，以及第III F节中讨论的内容。此外，方程式（1）能够准确描述圆形孔周围的电位，而我们实验中考虑的许多孔的形状与圆形有显著偏差，这也可能是拟合不准确的原因。我们注意到，由于非圆形性导致的电位偏离方程式（1）在孔附近最为明显。离孔越远，电位预计会再次接近圆形孔的剖面。

为了更好地描述孔边缘附近的数据，我们还使用了第二种更通用的（“松弛的”）拟合函数进行拟合，即（7），其中和是无需进一步限制的拟合参数。我们分别独立地对孔的每一侧进行这种方程的拟合。重要的是，当考虑圆形孔时，两种拟合（即方程式（1）和（7）都会得到相同的结果。然而，对于非圆形孔，严格使用方程式（1）可能会高估或低估孔边缘的电位，这取决于孔的形状细节。对于这样的孔，松弛的拟合通常在纯数学意义上能更好地描述数据，即残差误差更小。

我们强调，这两种拟合方法都有各自的优缺点，因此事先并不清楚哪种方法能更可靠地确定一组孔的电阻率偶极矩——因此，为了进行无偏分析，我们使用了这两种拟合方法。一般来说，松弛拟合的优势在于孔边缘附近的残差误差较小，但其缺点是对噪声和测量伪影（包括图5(c)中显示的孔边缘附近的电位空间展宽以及其他系统误差，如第III F节所讨论的）更敏感。此外，松弛拟合对孔边缘附近可能存在的较高多极矩的电位也更敏感，因为提取电阻率偶极矩时会受到这些多极矩的干扰。相反，严格拟合的优点在于：它在偶极子物理学上有坚实的基础，即使对于非圆形孔也能忠实遵循远场理论，因此对多极矩的敏感性较低，同时也对靠近孔边缘的电位展宽和其他伪影不敏感。此外，与松弛拟合不同，严格拟合强制通过孔的电位保持连续性，因为两个分支是同时拟合的。

接下来，我们将这两种拟合方法应用于数据集B，并在图7中展示了数据集B中一个孔的两种拟合方法的直接比较。我们注意到对于松弛拟合，通常。尽管如此，我们定义了一个对称的偶极电位振幅，即在我们的术语中，不是的模值。对于电阻网络计算中的，通常也不对称。然而，当应用于数据集A时，松弛的方程式（7）并没有得到正确的拟合结果，因为它的灵活性倾向于对由于电位数据中的热电压引起的测量电位与偶极形状的显著偏差过于敏感（见第III C节）。因此，我们没有在后续内容中包括使用方程式（7）对数据集A进行拟合的结果。

图7. 松弛拟合和严格拟合方法的比较。实验数据属于图4(d)中的7-nm孔（属于数据集B），在测量时。 (a) 使用方程式（1）同时拟合孔两侧的严格拟合（黑线）。(b) 使用方程式（7）分别独立拟合孔两侧的松弛拟合（黑线）。

从每种拟合中，我们提取了实验偶极电位振幅，并将其与在阈值确定的孔大小处评估的解析扩散偶极电位振幅进行比较。对于较大的孔[图4(a)和4(c)]，我们看到（虚线蓝曲线）和（实线黑曲线）之间有良好的一致性。然而，对于较小的孔[图4(b)和4(d)]，显著小于。虽然这表明这个孔的电阻率偶极矩不能用扩散传输理论来描述，但我们注意到解析描述考虑的是一个圆形孔。因此，目前尚不清楚和之间的差异是否仅仅是由于孔的形状造成的。

由电阻网络计算得出的电位图（图4右下角的插图）可以直接与实验电位测量数据（左下角的插图）进行比较。对于大孔的横截面，对称化的与和[图4(c)]都有很好的一致性，证实了这种缺陷周围的传输可以用扩散传输理论来描述。相比之下，对于小孔，我们发现，这表明较小的孔大小而不是其形状导致了扩散偶极的预期与实验结果之间的差异。

B. 从扩散态到朗道态的转变

为了检查这种尺寸引起的偏差是否具有系统性，我们评估了35个不同大小的孔（更多示例见附录A）。通过用二维中的电流密度进行归一化，我们进一步考虑了不同测量之间电流密度的变化，从而确定了电阻率偶极矩：为了从测量的偶极电位中提取电阻率偶极矩，我们记住在扩散极限下，缺陷内的总场是（见上文）。在减去驱动场的线性背景电势后，缺陷内部的剩余场因此为，从而可以将初始驱动场表示为。接着，从中可以得出。同样，从中我们得到。由于在兰道极限下不相关，可以用相应的阈值大小来替代。因此，通过绘制实验结果与的关系图，我们可以很容易地区分扩散行为和兰道行为。我们注意到是电阻率偶极矩与横向空穴大小（即散射截面）和电流密度的比值。同时，使用方程式(1)和(2)，我们将电阻器网络计算中的转换为有效的（横向）空穴大小，这反映了在扩散极限下产生给定所需的圆形空穴的大小。在图8中，我们绘制了实验结果与的关系图，其中包括从数据集A和B中提取的电阻率偶极矩，并使用了两种不同的拟合程序。对于，在这个范围内，数据点落在一条直线上，遵循，这证明了这种大小的缺陷处的散射可以用扩散传输理论来描述。相比之下，对于所有的电阻率偶极矩都高于扩散斜率，样本平均值与扩散传输理论也适用于的零假设相差超过标准误差。因此，可以拒绝这一假设的置信水平为（见附录B）。数据点则倾向于一个常数。这是兰道电阻率偶极矩的典型特征。

图8. 从扩散电阻率偶极矩到兰道电阻率偶极矩的转变。实验电阻率偶极矩作为有效空穴大小的函数，对于数据集A（方块）和数据集B（圆圈）。实心符号表示使用方程式(1)进行点对称拟合的结果（严格拟合程序），而数据集B的空心符号则是通过对偶极势两侧分别拟合得到的[方程式(7)，宽松拟合程序]。实线红线对应于扩散极限。实线绿线和紫线分别是对所有低于的数据进行拟合的结果，只有低于的数据才被填充符号表示。黑色虚线点划线是基于参考文献[34,35]得到的兰道偶极矩的近似最小值。插图：放大过渡区域。

图8进一步显示，尽管宽松拟合程序在接近空穴边缘时更具灵活性，但其数据点的误差条更大且散布更显著。严格拟合程序下数据点的较小散布表明，远离空穴的渐近势允许更可靠地确定后者的电阻率偶极矩，而在靠近空穴边缘时，它可能受到更高多极矩和测量伪影的影响，如第IV A节所讨论的。因此，严格拟合程序的拟合曲线比这个范围内的数据点更好地描述了真实势（从而也包括电阻率偶极矩），因为这些数据点受到上述系统误差的影响。然而，重要的是要注意，这两种拟合程序都支持我们工作的主要结论：对于低于临界大小的空穴，两种程序都非常清楚地显示了偏离扩散极限的情况以及趋向于恒定兰道偶极矩的趋势，它们趋向的常数值之间的差异很小。

参考文献[34,35]中对类似Bi薄膜的光电子测量表明，根据方程式(3)，这导致了兰道偶极矩的下限（图8中的黑色虚线点划线）。然而，这个值应谨慎对待，因为底层的光电子测量具有显著的不确定性。尽管如此，我们的数据点接近的这个值非常接近这个极限。尽管这种转变预计只有当超过某个阈值时才会完全发生，但数据显示，一旦低于该阈值，转变就会迅速进行。为了估计兰道偶极矩的值，我们用一条水平线拟合所有的数据点，得到（图8中的绿色虚线）。根据方程式(6)，我们得到Bi薄膜中的费米波矢为。这个值与参考文献[34,35]中观察到的值一致，尽管理论计算预测的会更大（参考文献[28,35,36]）。理论和实验之间的这种差异很可能是由于电荷掺杂和无序的共同作用造成的，这两者都可能源自基底相互作用。

最后，根据我们的数据中扩散和弹道机制转变发生的空穴大小，即图8中两条线的交点，我们估计出平均自由路径为（8）。这个值在文献中报道的Si(111)上Bi薄膜的平均自由路径范围[2,5,37]之内。我们进一步注意到，在德鲁德模型中，2DEG的理论导电率为[23]（9），其中我们使用了从我们的分析中提取的和中值。这个结果与我们的独立测量的片状导电率非常一致，证实了我们分析的一致性。

与最近关于SiC上石墨烯纳米级坑洞周围的电阻率偶极矩的研究[17]相比，我们的工作通过系统地改变缺陷大小并明确考虑缺陷几何形状的影响，揭示了从扩散到弹道的转变。尽管如此，石墨烯/SiC的结果与我们的工作是一致的，考虑到石墨烯更大的平均自由路径（在90 K时为）和更小的：相应的过渡长度（对于圆形空穴）为[方程式(8)]，即比我们Bi薄膜中的要大得多。然而，石墨烯中的兰道偶极矩[方程式(6)]仅略高于我们Bi薄膜中的值，这是由于石墨烯的导电率更大：石墨烯的理论片状导电率包括了一个额外的因子2，由于谷道简并性，导致[方程式(9)]，这与那项工作中的测量导电率一致。V. 结论总的来说，我们为超薄Bi薄膜中缺陷处的扩散和弹道电阻率偶极矩之间的转变提供了令人信服的证据。我们样本中的适中平均自由路径使我们能够明确识别两种极限下的缺陷，从而无误地确定转变点，并一致地提取我们Bi薄膜的关键材料参数：从转变到弹道散射机制发生的缺陷大小得到的平均自由路径，以及从小缺陷大小处兰道剩余电阻率偶极矩的饱和值得到的费米波矢。值得注意的是，我们的电阻器网络计算考虑了不规则缺陷形状在扩散机制中的显著影响，使我们能够排除后者作为观察到的与圆形空穴解析解偏离的原因。未来，这种方法可以结合晶格-玻尔兹曼理论[17]进行扩展，以准确模拟过渡区域内任意形状缺陷周围的混合扩散-弹道偶极矩。我们预计，这里报告的电阻率偶极矩的清晰图像将促进至少三个方向的进一步研究：首先，因为温度的降低会将扩散和弹道机制之间的转变转移到更大的缺陷上，因此将对温度依赖的传输（包括平均自由路径）进行详细研究成为可能。这样的低温STP实验还承诺由于实验分辨率的进一步提高[7]以及对费米表面更详细信息的获取[38–40]，从而能够更细致地解决这种转变。其次，我们的实验数据可以用于基准测试描述传输机制之间转变的理论模型。第三，我们对弹道机制的清晰识别方案将极大地有助于寻找载流子密度中的电流诱导振荡[41,42]，这些振荡预计会发生在缺陷周围，除了已知的（并且经常观察到的）零电流下的Friedel振荡[43]之外。