引言
作为碳中和可再生能源，生物质被广泛认为是替代化石燃料、减少CO2排放的有前景选择[1], [2], [3]。鼓泡流化床是生物质（即热解、气化、燃烧）热电化学转化为生物能源和增值化学品的主要设备，因其具有优异的混合性能、高传热传质速率、可靠的温度调节能力和出色的燃料适应性[4], [5], [6], [7]。然而，生物质与惰性床料（如砂粒）之间物理性质的显著差异（尤其是粒径和密度）可能导致流化床中严重的偏析现象[8]。该现象会恶化传热传质，导致生物质转化不完全，降低能源转化效率[8], [9]。另一个不利后果是对生物质停留时间分布的干扰，这极大地阻碍了流化床中多阶段策略的实施[10]。因此，深入探索鼓泡流化床中生物质颗粒的气固流体动力学、混合和偏析特性对于减轻偏析的不利影响至关重要。
实验方法已被广泛应用于表征鼓泡流化床中二元颗粒混合物的混合与偏析行为。其中，基于图像的测量技术（如高速摄影和X射线成像）应用最为广泛[11], [12], [13], [14], [15], [16]，因为它们能够实现流化床中颗粒和气泡运动的直接可视化和跟踪。近年来，先进的非侵入式技术，包括放射性粒子跟踪（RPT）和磁性粒子跟踪（MPT），也在相关研究中获得了越来越多的应用[17], [18], [19], [20]。尽管实验方法在阐明鼓泡流化床中生物质颗粒的气固流动、混合和偏析特性方面发挥着至关重要的作用，但其应用主要局限于实验室规模的装置。大多数相关实验在伪二维（pseudo-2D）流化床中进行[15]，其气固流体动力学与工业规模流化床存在根本性差异。此外，由于同时获取气固流场高分辨率空间和时间信息的技术挑战和昂贵成本，大型流化床中气固流动的三维（3D）重建在文献中鲜有报道。
与实验方法相比，计算流体力学（CFD）已成为研究流化床中二元颗粒物流动、混合和偏析行为的强大且日益流行的工具[21]。CFD的一个关键优势是它能够轻松提供气相和固相的全场、高保真度的空间和时间信息，这些信息可进一步用于定量分析混合和偏析机制[22], [23], [24], [25], [26], [27]。目前，流化床中气固流动模拟广泛使用的两种主要CFD框架是欧拉-拉格朗日（E-L）方法和欧拉-欧拉（E-E）多流体模型（MFM）[28]。E-L方法将气相描述为连续介质，并解析离散相中每个颗粒的运动，从而能够获得详细的微观颗粒尺度信息（如粒径、温度、组成、密度和速度）。然而，当应用于鼓泡流化床等稠密气固系统时，该方法存在极高的计算负荷[29], [30]。相比之下，MFM将气相和固相均视为相互渗透的连续体，能够以大幅降低的计算成本提供鼓泡流化床中气固流动、混合和偏析的可靠预测。因此，它是大规模鼓泡流化床的首选数值方法[31], [32], [33], [34], [35]。Cooper和Cornoella[36]采用MFM研究了焦炭（64 vol%）和锐钛矿颗粒混合物的混合特性，发现该模型能够合理预测沿床层高度的轴向固体质量分数分布，同时确定了主要的混合机制。Sharma等[37]利用MFM研究了不同操作条件下鼓泡流化床中生物质和生物炭颗粒的混合与偏析行为，发现增大表观气速可显著改善二元混合物的混合均匀性。Xie等[38]也采用MFM研究了鼓泡流化床中二元颗粒混合物的混合/偏析动力学，证明该模型可以准确预测固体体积分数的径向分布和颗粒速度。Parvathaneni等[34], [35]在伪二维实验室规模矩形流化床中研究了二元颗粒的偏析和混合行为，考虑了颗粒密度、粒径、质量比（轻颗粒的质量分数范围为30%至70%）、操作条件和气体分布器几何配置（即均匀分布器、单喷嘴分布器和双喷嘴分布器）的变化。他们的工作讨论了固相摩擦压力和壁面边界条件中的镜面系数的闭合模型，以定量捕捉流化床中的鼓泡特性。他们还提出了一种改进的固-固曳力模型，该模型能够更合理地预测偏析和混合行为。因此，这些研究证实了MFM是研究鼓泡流化床中二元颗粒物流动、混合和偏析行为的稳健高效的数值工具。
然而，在实际的生物质热电化学转化鼓泡流化床反应器中，床料主要由惰性颗粒（如硅砂）组成，生物质原料的质量分数通常低于5%[8], [39], [40]。此外，生物质颗粒通常具有更大的粒径（大小比高达20）和更低的密度。现有文献研究集中在二元混合物系统，其性质和混合比例与实际生物质热电化学流化床存在显著差异。具体来说，轻大颗粒的质量分数通常为30%至70%[34], [35]，这与鼓泡流化床中生物质热电化学转化的操作条件显著不同。鉴于生物质-惰性颗粒系统独特的物理性质，其气固流体动力学、混合和偏析行为预计与传统二元混合物不同，因此需要进行专门的系统研究[4]。此外，大多数关于鼓泡流化床中二元颗粒偏析和混合的研究均在实验室规模装置中进行，而放大效应对此类行为的影响在文献中鲜有报道。
为了定量分析整个鼓泡流化床中二元颗粒的偏析和混合，许多研究采用了基于固体体积分数的混合指数[15], [34], [35], [38], [41]。然而，由于这类指数来源于实验测量或CFD模拟获得的固体体积分数数据，无法直接用于评估质量分数的不均匀分布。因此，需要进一步修改混合指数以分析采用鼓泡流化床的生物质热电化学转化系统中的质量分布均匀性，因为床料和生物质颗粒在密度和粒径上通常存在显著差异。
本研究旨在利用欧拉-欧拉多流体模型揭示鼓泡流化床中生物质颗粒的混合和偏析行为。首先通过与文献数据对比验证模型，选择合适的固-气曳力模型。然后进行三维数值模拟，研究鼓泡流化床中生物质和惰性颗粒的混合与偏析行为。提出了两个基于CFD模拟结果的定量混合指数，用于表征床层中生物质颗粒的局部和整体混合与偏析行为。最后，分析了生物质质量分数、表观气速、生物质颗粒直径、流化床尺寸等关键参数对生物质颗粒混合和偏析行为的影响。
