基于图神经网络的介电和光学材料无机化合物筛选

《Materials Chemistry and Physics》：Graph Neural Network-Driven Screening of Inorganic Compounds for Dielectric and Optical Materials

　　

摘要

介电材料和光学材料在电子学、储能和光子学领域占据核心地位。目前持续进行的材料筛选方法依赖于密度泛函理论（DFT）计算，这类计算代价高昂且规模受限。在本研究中，应用图神经网络（GNN）框架快速预测多晶总介电常数（电子+离子），并由此可进一步推导电子贡献的折射率。所研究的模型与实验值具有良好的一致性，平均绝对偏差（MAD）为2.0，平均绝对相对偏差（MARD）为19%。此外，对各模型进行基准测试以阐明残余力的来源，报告交叉验证审核以解释各折之间的差异，并展示具有所提出的第一性原理验证目标的考虑不确定性的筛选方法。在不同晶系和化学族之间进一步分析预测精度以识别系统性偏差，并演示残余原子间力对预测的影响。本研究确立了GNN在加速介电和光学材料发现方面的作用。

引言

探索新材料不仅是一种科学追求，更是依赖光学[1]和高传输系统[2]的现代工业的必要需求。随着全球对更快速数据传输、能源和通信网络的需求日益增强[3]，传统材料往往无法满足所需的性能[4]。新材料类别的出现，如超材料、纳米结构玻璃和有机-无机杂化复合材料[5]，开辟了前所未有的光传播控制、信号保真度和能效路径[6]。这些进展对下一代光纤、激光技术和显示屏及太阳能电池具有重要意义[7]。此外，在分子或纳米尺度上工程设计材料的能力使工业能够针对特定应用定制折射率、带隙[8]和机械韧性等性能，以确保通用性和可扩展性[9]。发现可持续且经济高效的替代方案也有助于解决环境问题，使材料创新服务于负责任的工业发展[10]。材料探索正在推动电信、可再生能源、航空航天和医疗健康等领域的进步，使工业能够满足快速推进的技术格局中不断演变的挑战[11]。

设计新型高效材料是众多技术的基础，构成现代工业和日常生活的支柱[12]，从电容器和晶体管[13]到太阳能电池和光纤[14]不等。它们独特的储存、操控和传输电信号及光信号的能力使它们在能源和信息系统中不可或缺[15]。在电子学中，目标材料应提供微型化高性能器件所需的绝缘[16]和电荷储存[17]，然而在光学领域，先进的透明和折射材料能够实现高效的光导引、滤波和转换[18]。这些材料在太阳能电池中的集成通过改善光吸收和最小化损耗增强了能量收集，直接贡献于可持续能源解决方案[19]。同样，低损耗光学材料的开发已彻底改变了全球通信[20]，使大量数据得以以最少的失真进行传输[21]。随着工业对更快、更高效和更可持续技术的需求增长，材料的创新和优化仍然是创新的核心[22]，推动电子基础[23]、可再生能源、电信及更广泛领域[24]的进步。

准确预测材料性能对于识别有前途的候选材料至关重要[25]。先前的工作证明了高通量DFT筛选在材料发现中的实用性[26]，但计算成本对于大规模探索仍然昂贵[27]。机器学习在材料科学中的最新进展使性能建模和预测成为可能[28]。图神经网络（GNN）将原子表示为节点、将键表示为边，非常适合捕获局部和全局结构特征[29]。基于先前的研究，本研究将GNN应用于从Materials Project介电数据库[17]获取的数据集，该数据集包含Matbench matbench_dielectric基准任务所基于的相同弛豫结构。与标准任务的一个重要区别在于，官方matbench_dielectric排行榜的目标是由介电张量的电子贡献推导的折射率n。数据被划分为70%训练集、10%验证集和20%测试集（3,335/476/953个化合物）以对照实验数据进行基准测试（图1）。

章节摘要

数据集

可在Hugging Face上获取的数据集[30]是材料科学研究的一项宝贵资源，特别是在介电和光学性质的研究中。该数据集托管在nimashoghi/matbench_dielectric_fold1（huggingface.com）仓库下，包含全面的信息，包括介电常数、带隙、晶体结构和相关元数据。

这些性能对于设计电容器、晶体管、太阳能电池和光纤的材料至关重要。

结果与讨论

计算值与实验介电常数之间的比较显示出图神经网络模型在精度和可靠性方面的强水平。整体性能指标显示平均绝对偏差（MAD）为2.0，平均绝对相对偏差（MARD）为19%，表明大多数预测值接近实验值（表1）。MAD、MARD和偏差是针对表现最佳的GCN模型架构计算的。

均方根误差（RMSE）为0.37，

结论

我们提出了一种图神经网络框架，用于高通量预测无机化合物的介电和光学性能，该框架基于Hugging Face上的matbench-dielectric数据集进行训练。该模型与实验数据具有良好的一致性，重现了已知的物理趋势，并提供了跨晶系和化学族的预测偏差的系统性洞察。通过减少对昂贵的DFT计算的依赖，这种方法加速了新型

CRediT作者贡献声明

Sajjad H. Sumrra：撰写-初稿、项目管理、方法学。Mamduh J. Aljaafreh：撰写-初稿、可视化、方法学、调查。Sadaf Noreen：形式分析、数据整理、概念化

数据可用性

本研究的全部工作流程可在https://github.com/sadafnoreen234/InorganicGCN获取。数据集可在https://huggingface.co以matbench-dielectric的名称获取。上述提及的残余原子间力数据提取脚本（residual_forces_from_mp.py），连同训练/验证/测试集划分索引和超参数配置文件，已添加到同一仓库中以支持本次修订的完整可重复性。

代码可用性

完整的训练、评估和图表生成流程可在上述数据可用性部分引用的仓库中获取（https://github.com/sadafnoreen234/InorganicGCN）。

伦理声明

已满足伦理标准。

利益冲突声明

作者声明无利益冲突。

利益冲突声明

? 作者声明不存在可能影响本文报告工作的已知竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本工作由伊斯兰大学（IMSIU）科学研究院支持和资助（资助编号：IMSIU-DDRSP2602）

Sadaf Noreen|Sajjad H. Sumrra|Mamduh J. Aljaafreh

旁遮普省古吉拉特-50700，古吉拉特大学化学系，巴基斯坦