利用集成受体模型与机器学习解析PM2.5来源及二次气溶胶形成的年代际变化及其驱动因素

《Journal of Environmental Management》：Unraveling decadal changes in PM 2.5 sources and secondary aerosol formation drivers using integrated receptor model and machine learning

　　

摘要

对PM_2.5来源的长期评估和二次气溶胶形成机制的阐明，对于在不断变化的大气环境下制定有针对性且有效的空气污染防治策略至关重要。本研究于2014至2024年在中国深圳开展了PM_2.5采样和化学分析工作。采用正矩阵因子分解（PMF）和机器学习方法进行了源解析和二次气溶胶形成驱动因素识别。年均PM_2.5浓度从37.7降至17.3?μg?m^?3，主要归因于人为排放的减少。PMF识别出二次硫酸盐为历史上最主要的来源，其下降幅度最大，2019年后机动车排放成为最大贡献者。二次硝酸盐仅略有下降，成为进一步改善PM_2.5的关键瓶颈。机器学习揭示了二次气溶胶中存在不同的形成模式。二次硝酸盐和二次有机气溶胶的下降得益于前体物NO_x和挥发性有机物（VOCs）排放的减少；然而，大气氧化能力的增强削弱了这一下降趋势，突显了其在二次气溶胶形成中的关键调控作用。二次硫酸盐主要受大气氧化控制，区域传输的作用大于本地SO₂排放。这些发现为未来PM_2.5管理提供了指导，优先控制NO_x和VOCs排放，并加强区域协同治理。

引言

PM_2.5（空气动力学直径小于等于2.5?μm的颗粒物）通过散射和吸收太阳辐射显著影响区域能见度并加剧气候变化（Hu et al., 2021），且含有重金属等各种有害物质，对人体健康构成严重威胁（Cohen et al., 2017; Peng et al., 2025; Wei et al., 2025）。为改善中国空气质量，中国政府自2013年起实施了一系列日益严格的政策，包括《大气污染防治行动计划》（2013–2017）、《打赢蓝天保卫战三年行动计划》（2018–2020）和《空气质量持续改善行动计划》（2023）。这些措施推动了PM_2.5浓度的大幅下降，全国年均值从2013年的72?μg?m^?3降至2025年的28?μg?m^?3。然而，2017年后PM_2.5下降速率明显放缓，第二阶段清洁空气行动（2018–2020，?2.3?μg?m^?3?yr^?1）的减排效益约为第一阶段（2013–2017，?4.5?μg?m^?3?yr^?1）的一半，同时边际减排成本大幅上升（Geng et al., 2024）。随着环境PM_2.5浓度的持续下降，进一步减排面临更大挑战，这需要对PM_2.5形成机制和源解析进行深入研究。

PM_2.5包括一次颗粒物和二次颗粒物。一次颗粒主要来自人为排放的直接释放，在中国实施排放控制政策后其浓度已显著下降。2013至2020年间，中国一次颗粒物估计减少了44%（Shi et al., 2022）。例如，由于严格的清洁能源替代政策，北京的燃煤贡献已大幅下降（Zhang et al., 2023）。尽管对一次源的持续管控仍十分必要，但二次气溶胶日益占据主导地位，对持续改善空气质量构成挑战（Tao et al., 2023; Huang et al., 2025; He et al., 2025）。来自各种人为和自然源的挥发性有机物（VOCs）、NO_x、NH₃和SO₂通过大气光化学反应促进二次有机气溶胶（SOA）和二次无机气溶胶（硫酸盐、硝酸盐、铵盐）的形成（Huang et al., 2025）。二次气溶胶的形成遵循复杂机制，受气态前体物和环境大气条件（如大气氧化能力、温度、相对湿度等）共同调控（Zhang et al., 2023; Sun et al., 2025）。近期研究强调了将卫星反演的气溶胶光学厚度与地面颗粒物浓度在不同时空尺度上关联时存在的挑战和不确定性（Samuel et al., 2023）。这些不确定性进一步凸显了长期地面观测结合化学组分PM_2.5测量的价值。在复杂光化学过程的驱动下，前体物排放与二次气溶胶生成之间存在强非线性耦合关系，使得二次气溶胶的减排难度远大于一次污染物的控制（Harrison et al., 2022; Takeuchi et al., 2022）。中国长三角地区二次颗粒物的年下降速率远低于一次颗粒物（Li et al., 2022），使二次PM_2.5成为限制浓度进一步降低的关键瓶颈。在珠三角地区，PM_2.5浓度从2007年的87.1?μg?m^?3降至2020年的34.0?μg?m^?3，但同期二次组分比例从57%上升至73%（He et al., 2025）。尽管NO_x和SO₂等气态前体物已大幅下降，但二次气溶胶浓度的下降远滞后于其前体物的减排（Geng et al., 2024），凸显了二次气溶胶控制的内在复杂性。各前体物种类间减排幅度的不均进一步加剧了二次气溶胶缓解的难度（Zheng et al., 2023）。因此，定量识别控制二次气溶胶形成的关键因素对于制定有针对性的PM_2.5控制策略至关重要。已有研究为PM_2.5的组成、来源和形成过程提供了重要见解，但许多研究基于相对较短的观测周期或单一污染事件（Yang et al., 2011; Zhang et al., 2013）。此类研究较难区分持续的长期变化与季节性和年际变化，也难以确定PM_2.5及其二次组分的主要驱动因素如何随时间演变。近年来，机器学习方法越来越多地应用于大气气溶胶研究，以捕捉气象条件与气溶胶性质之间的非线性关系（Gautam et al., 2026）。然而，鲜有研究将受体模型与机器学习方法相结合，将大城市PM_2.5源贡献的长期变化与二次气溶胶形成的驱动因素联系起来。

作为粤港澳大湾区的核心城市，深圳2025年PM_2.5年均浓度（17?μg?m^?3）已达标世界卫生组织临时目标2（25?μg?m^?3），但距实现世界卫生组织临时目标3（15?μg?m^?3）仍有明显差距。在二次源对PM_2.5贡献显著且深圳一次排放减排潜力日益受限的背景下（Tang et al., 2025a），分析主要PM_2.5来源的长期趋势和二次颗粒物的形成机制对于实现世界卫生组织临时目标3具有重要意义。本研究探讨了2014至2024年间PM_2.5浓度及其主要化学组分的长期趋势，定量区分了人为排放减少、气象变化和大气氧化能力变化对观测到的PM_2.5下降的各自贡献，并识别了主要PM_2.5来源及其长期变化趋势。通过整合正矩阵因子分解（PMF）、极端梯度提升（XGBoost）和SHapley加性解释（SHAP）模型，本研究量化了气象因素、氧化指标和前体物浓度在二次硝酸盐、二次硫酸盐和SOA形成中的驱动作用。本研究通过将长达十年的化学观测与可解释机器学习框架相结合，阐明了控制二次气溶胶形成的非线性机制，为大城市PM_2.5来源的长期演变提供了新视角。研究结果有望为深圳及其他大城市精细化空气污染防治策略和PM_2.5管理提供科学支持，有助于更广泛地理解在二次污染日益占主导地位的大气环境下城市如何持续降低PM_2.5浓度。

章节摘要

采样与观测

采样点位于深圳大学城北京大学深圳研究生院实验楼楼顶（22°36′N, 113°54′E），如图1所示。采样点周边主要由高校和住宅建筑组成，北侧有野生动物园，附近道路车流量较低。周边无显著污染源，测量数据可提供

气象和大气氧化能力对PM_2.5的影响

随着中国政府实施一系列空气质量改善政策，深圳PM_2.5浓度显著下降。观测年均PM_2.5浓度从2014年的37.7?μg?m^?3降至2024年的17.3?μg?m^?3（图2a），降幅达54.0%。Mann-Kendall检验表明下降趋势具有统计显著性（p??3?yr^?1（?6.3%?yr^?1）。关于

结论

在本研究中，深圳观测到的PM_2.5浓度从2014年的37.7?μg?m^?3降至2024年的17.3?μg?m^?3，对应下降趋势为?1.5?μg?m^?3?yr^?1（?6.3%?yr^?1）。使用机器学习模型进行气象和氧化归一化的结果表明，PM_2.5浓度的下降主要归因于人为排放的减少，而气象条件和大气氧化能力的影响较小。

OM、SO₄^2?、NH₄⁺、NO₃^?和EC

作者贡献声明

刘思哲：撰写—初稿、调研、形式分析。彭兴：撰写—审阅与编辑、撰写—初稿、概念构思。唐克进：调研。唐萌雪：方法学。冯宁：方法学。曾利武：方法学。黄晓峰：撰写—审阅与编辑、资源提供。何玲燕：撰写—审阅与编辑。

利益冲突声明

作者声明不存在任何可能影响本文所述工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

致谢

本研究得到国家自然科学基金（42407132）和IER基金会2024年项目（IERF202404）的资助。

刘思哲|彭兴|唐克进|唐萌雪|冯宁|曾利武|黄晓峰|何玲燕

深圳城市人居环境科学与技术重点实验室，北京大学深圳研究生院环境与能源学院，中国深圳，518055