光线追踪蒙特卡罗代码tRAYcy在环境γ射线能谱测量中几何修正与符合相加修正的验证

《Journal of Environmental Radioactivity》：Validation of the ray-tracing Monte-Carlo code tRAYcy for geometry and coincidence-summing corrections in environmental gamma-ray spectrometry

　　

•tRAYcy 统一了效率传递、TCS 校正和能谱合成。
•一个探测器模型校正了土壤和绿茶中相反的基质偏差。
•土壤中的完全校正活度与赋值值的偏差在 1–7% 以内。
•绿茶活度偏差在 1.5% 以内，低能 210Pb 除外。
•无源校准和全谱对比验证了该模型。

引言
伽马射线能谱法是定量分析环境样本中放射性核素活度的主要工具。与特定发射相关的活度遵循公式 $A(\gamma)=\frac{N_{\gamma}}{\varepsilon(E_{\gamma})p_{\gamma}t}$，其中 $N_{\gamma}$ 是背景扣除后通过感兴趣区域分析或峰拟合获得的净峰面积，$\varepsilon(E_{\gamma})$ 是能量 $E_{\gamma}$ 处的全谱峰效率（FEPE），$p_{\gamma}$ 是发射概率，$t$ 是能谱仪的运行时间。因此，所确定活度的准确性取决于特定探测器 - 样品几何形状下效率 $\varepsilon(E_{\gamma})$ 的保真度。在常规环境实验室中，会遇到各种各样的样品基质和容器几何形状，而校准标准物质成本高昂且对处理有约束。校准配置和样品配置之间在密度、几何形状和成分上的差异导致能谱仪响应失配，对于具有级联跃迁的核素，真符合效应（TCS）在源 - 探测器近距离几何形状下进一步使测量的峰面积产生偏差（Gelsema, 2001）。蒙特卡洛（MC）建模提供了一种校正这两种效应的实用方法。几何差异通过效率传递来处理，它将测量的校准重新缩放到样品几何形状（Moens 等，1981）。TCS 校正更为复杂：它结合了模拟的全谱峰效率和总效率，并对核衰变方案进行详细处理——通过激发核态的分支以及由此产生的符合发射级联——以便可以评估每个跃迁的求和概率（Gelsema, 2001）。除了重新缩放现有校准外，MC 引擎还可以直接计算样品几何形状的全谱峰效率，提供了一种无源（数学）校准，独立于测量的参考源。传递效率和直接模拟效率之间的这种区别在第 3 节中进行了定量检查，其中两条路径都与赋值的参考值进行了比较。

伽马能谱学中使用了两大类 MC 工具。通用 MC 输运代码包括 EGSnrc (Kawrakow and Rogers, 2000)、GEANT4 (Agostinelli 等，2003, Hurtado 等，2009)、MCNP (Waters 等，2002) 和 PENELOPE (Salvat 等，2008, Laedermann and Décombaz, 2000)，它们模拟完整的光子 - 电子耦合输运，原则上可以解决每个建模步骤。它们非常准确，但需要相当的专业知识，显式的几何输入文件，并且未嵌入能谱分析工作流程中。第二类包括专门的效率传递和符合求和软件包，如 ANGLE (Jovanovi? 等，1997)、EFFTRAN (Vidmar and Likar, 2005)、ETNA (Lépy 等，2006, Lépy 等，2012)、GESPECOR (Sima 等，2001)、Genie/LabSOCS 中的光线追踪校准 (Atrashkevich and Kolotov, 2001, Zhu 等，2009) 和 VGSL (Plenteda and DeGeer, 2002, Karhu 等，2006, Zhang 等，2013)。这些针对能谱学进行了优化，应用起来相对容易；ICRM 基准练习发现这些代码的 FEPE 和效率传递结果在百分之几以内达成一致（Vidmar 等，2010, Lépy 等，2019）。针对真符合校正因子的对比研究也报告了相似量级的一致性（Lépy 等，2012, Vidmar 等，2014）。然而，其中大多数仅计算效率和校正因子，仅限于圆柱形或 Marinelli 容器几何形状，并且不生成完整的合成能谱。比较仅限于引用出版物或软件文档中记录的功能；需要用户开发扩展的功能指示为支持但有限制。表 1 给出了简洁的功能比较。

我们提出 tRAYcy，一个多线程、光线追踪 MC 代码，统一了几何（效率传递）校正、相关 TCS 校正和数学（无源）校准，并为由几何基元构建的任意探测器 - 样品几何形状提供完整的逐事件能谱合成。与专用软件包相比，提供校正因子的同一引擎也能产生相应的合成能谱；与通用代码相比，它直接由测量数据驱动，可以独立运行或集成到 LVis (Lee 等，2022, Jung 等，2026) 实验室软件中。本文的目的是展示 tRAYcy MC 方法在环境测量中的科学有效性和实际适用性。为此，我们将其应用于两种国际能力验证材料——土壤和绿茶基质——并在连续的校正策略和数学校准下，将报告的活度与赋值的参考值进行定量比较。最后，将确定的活度用作输入，为两种基质生成完整的合成能谱，并将其与背景扣除后的测量值进行比较，作为能谱级别的一致性测试，这将基于峰的活度比较扩展到建模的完整能谱响应。

章节片段
样品和测量装置
所有测量均在一个 40% 相对效率的 N 型高纯锗（HPGe）探测器（ORTEC GMX 系列，AMETEK/ORTEC, Oak Ridge, TN, USA）上完成，该探测器连接到数字信号处理电子设备（ORTEC DSPEC-LF）。N 型晶体及其薄的铍入口窗口提供了低至 10 keV 以下光子能量的有效效率。为了实现低噪声和低背景条件，探测器使用液氮（LN2）冷却，并安装在前面加载的屏蔽中。
活度分析
图 1、图 2 比较了在不同校正策略下样品 A 和 B 的测定活度与赋值的参考值。对于活度由不受真符合效应影响的伽马射线发射确定的放射性核素（241Am, 137Cs, 和 40K），仅评估了几伪校正。因此，对于这些核素，完全校正的结果与几何校正的结果相同。对于受真符合效应影响的放射性核素（133Ba, 134
基质效应的幅度和方向
两种能力验证材料的密度介于校准基质之间，对于那些活度由不受级联求和影响发射确定的核素（40K, 137Cs, 241Am），几何校正表现出仅由密度决定的预期行为。在土壤样品（$\rho=1.701 g/cm^3$）中，自吸收比水校准基质更强，样品几何形状下的效率相应较低，未校正的分析低估了活度。在
结论
我们使用具有赋值活度的两种国际能力验证材料——土壤和研磨绿茶基质——考察了光线追踪蒙特卡洛代码 tRAYcy 在环境基质中测定放射性核素活度时可实现的准确性，这些样品在 1 升 Marinelli 几何形状中使用 40% 相对效率的 N 型 HPGe 探测器进行测量，并用多核素水溶液源进行校准。
对于受 TCS 影响不大的核素，未校正的活度显示
CRediT 作者贡献声明
Felix Diel: 写作 – 审阅与编辑，写作 – 原始草稿，可视化，验证，软件，方法论，形式分析，数据整理，概念化。Marc Breidenbach: 监督，软件，项目管理，方法论，概念化。Spencer Behling: 写作 – 审阅与编辑，写作 – 原始草稿，软件，方法论。Herwig Marschelke: 软件，项目管理，概念化。Marcus Neuer: 写作 – 审阅与编辑，监督。
稿件准备过程中生成式 AI 和 AI 辅助技术的声明
在准备本工作期间，作者使用了 MS365 Copilot 以完善本文的语言、语气和语法。作者在准备展示的图形时也使用了 GitHub Copilot 进行 Python 脚本编写。在使用该工具/服务后，作者对内容进行了审阅和编辑，并对已发表文章的内容承担全部责任。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争财务利益或个人关系，这些利益或关系可能影响本论文中报告的工作。
Felix Diel|Marc Breidenbach|Spencer Behling|Herwig Marschelke|Marcus Neuer