饮用水中放射性核素的生命历程筛选因子框架：识别基于成人的筛选在何时保守、具有代表性或不保守

《Journal of Environmental Radioactivity》：A Life-course screening-factor framework for radionuclides in drinking water: identifying when adult-based screening is conservative, representative, or non-conservative

　　

- 为17种饮用水放射性核素推导了生命历程筛查因子。
- 基于成人的筛查偏差具有核素特异性和指标特异性。
- Flife 检验了终生暴露；Fpeak 揭示了特定年龄段的盲区。
- 相同的基于成人的筛查因子并不能保证等价的终生剂量负担。
- 某些放射性核素在终生剂量方面是保守的，但仍然存在峰值剂量盲区。

引言

饮用水是自然产生和人为来源放射性核素长期暴露的重要途径。在依赖地下水的地区，铀系和钍系衰变链中的放射性核素，包括镭、铀、铅、钋和钍的同位素，可能通过水岩相互作用和特定场地的水文化学过程从含水层介质中释放并进入地下水，进而通过供水系统进入饮用水（UNSCEAR, 2000; Vengosh et al., 2009; El-Naser et al., 2016; Alomari et al., 2019; Al-Bedri et al., 2020; Todorovi? et al., 2020; Kuzmanovi? et al., 2025; WHO, 2026）。此外，Sr-90、Cs-134、Cs-137、I-131、H-3、C-14、Pu-239和Am-241等放射性核素在核事故、沉降物、医疗排放、燃料循环活动或受污染场地的背景下，同样与饮用水评估相关。由于饮用水摄入可能长期持续发生，辐射筛查方法不仅需要能够识别成人的平均暴露水平，还必须能够识别出单位摄入量剂量显著偏高的年龄组。

在实践中，饮用水辐射筛查通常按以下顺序进行：首先进行总α和总β活度筛查，当总活度筛查值超过限值时，再进行特定放射性核素的鉴定，测量相关放射性核素的活度浓度，并应用浓度-剂量筛查因子。WHO建议总α活度筛查值为0.5 Bq L?1，总β活度筛查值为1.0 Bq L?1（WHO, 2026）；而澳大利亚饮用水准则对总α和总β活度均采用0.5 Bq L?1（NHMRC and NRMMC, 2011; 更新于2025）；因此各国的筛查值有所不同，不应假定可以互换使用。满足总活度筛查值本身并不能证明水不存在辐射风险；在给定框架内，它通常表示除非有其他信息表明存在关注点，否则无需进行进一步的特定放射性核素调查。本研究开发的基于成人的、峰值和终生平均筛查因子，应在完成特定放射性核素鉴定后使用，或在源历史信息和场地特征支持直接进行特定放射性核素评估时使用，并非用于取代总活度筛查。

国际饮用水指导通常采用基于成人摄入量和成人摄入剂量系数的实用筛查框架。世界卫生组织建议饮用水中放射性核素的参考水平为0.1 mSv y?1，通常采用成人饮用水量率2 L d?1（相当于730 L y?1）以及成人承诺有效剂量系数进行评估（WHO, 2026）。该方法简单、操作实用，适用于常规监测和监管筛查。然而，它隐含假定成人剂量估计是人群暴露的充分代表性代理指标。对于摄入剂量系数、靶器官滞留或时间剂量递送模式随年龄变化显著的放射性核素，这一假定不一定成立。此外，超越以成人为中心的模型也与世界卫生组织近期的战略指导相一致，后者强调在实践中实施生命历程方法，以优化所有生命阶段和关键时期的健康轨迹（WHO, 2025）。

这一局限性不仅是理论上的剂量学问题，在监管指导中也已被认可。澳大利亚饮用水准则采用1 mSv y?1的饮用水辐射参考水平，并指出在评估特定人群的年剂量时，"可能需要考虑消费量率和年龄特异性剂量系数"。该指导同时指出，当使用调整后的消费量率或与年龄相关的信息计算出的特定人群剂量超过1 mSv y?1时，应将结果提交相关卫生机构或饮用水监管机构进行进一步评估（NHMRC and NRMMC, 2011; 更新于2025）。这为本研究提供了实际的监管背景：挑战不在于年龄特异性评估是否相关，而在于如何在不要求常规用户重建完整的时变内剂量学模型的情况下高效地进行评估。

年龄依赖性问题是内剂量学中的核心问题。婴幼儿与成人相比，在水摄入与体质量之比、胃肠道吸收、骨骼生长、器官质量、代谢周转率以及滞留放射性核素可递送剂量的剩余寿命方面均存在差异（ICRP, 1993; ICRP, 1996; UNSCEAR, 2013; U.S. Environmental Protection Agency, 2019）。对于骨骼亲和型放射性核素，早期生活和青春期的快速骨骼矿化可增加骨骼组织剂量。对于甲状腺亲和型放射性核素，儿童甲状腺剂量系数可能占主导地位，即使其绝对饮水量低于成人。相反，对于快速平衡的放射性核素，如氚化水或年龄放大效应较弱的全身性放射性核素，基于成人的筛查可能具有近似代表性。这些对比行为表明，基于成人的筛查是否充分不能一概而论，必须逐核素、逐指标地进行评估。

此前关于饮用水中镭的年龄依赖性终生建模研究表明，仅基于成人的筛查会严重低估所评估镭同位素的早期生活和终生暴露（Alnajjar and Hawwari, 2026a, 2026b）。在该研究中，成人筛查剂量与采用年摄入量事件叠加模型推导的年龄分辨率终生指标进行了比较。结果显示，某一特定年龄所接受的年剂量不仅反映当年的摄入量，还取决于放射性核素滞留、放射性衰变和子体生长，可能包含既往摄入递送的残余剂量。最近，这一局限性被形式化为镭的实用筛查概念，提出了两个基于终生的浓度-剂量因子：峰值筛查因子Fpeak，代表每个年龄特异性年有效剂量每单位活度浓度的最大值；以及终生平均筛查因子Flife，代表终生平均年有效剂量每单位活度浓度（Alnajjar and Hawwari, 2026c）。这些因子被提议作为与WHO风格成人筛查相兼容的指南补充，使得年龄依赖性终生剂量学可以转化为简单的监管筛查量，而无需常规用户执行完整的生物动力学叠加建模。Alnajjar and Hawwari (2026c) 还清晰地界定了关键局限性：基于成人的WHO风格筛查在操作上简单，但可能作为低分辨率代理指标，对于具有强烈年龄依赖性内剂量学的放射性核素，会掩盖早期生活的剂量峰值。

镭同位素提供了这一问题的有用示例，但并不定义其全部范围。即使化学性质相似的放射性核素也可能表现出不同的辐射行为。在镭同位素中，Ra-224、Ra-228和Ra-226展示了不同的生命历程剂量模式。Ra-224具有三者中最短的物理半衰期，约为3.6天（ICRP, 2008），其特征是剂量递送强烈由早期生活主导，由于快速衰变和短尺度的衰变链贡献，长期延续有限。Ra-228的物理半衰期居中，约为5.75年，是一种β发射放射性核素，其剂量积累受生物滞留期内子体生长的强烈影响。相比之下，Ra-226是一种长寿命α发射放射性核素，物理半衰期约为1600年，但其摄入剂量谱不仅受母体放射性核素的骨骼滞留影响，还受Rn-222衰变链中短寿命子体的影响（ICRP, 2008）。尽管其物理半衰期很长，但Ra-226比Ra-228更快接近相对稳定的成人年剂量模式，因为其大部分子体相关剂量在摄入后不久即递送，随后逐渐下降。这些示例共同说明了一个更广泛的原则：化学相似性并不保证相同的生活历程剂量行为。衰变方式、物理半衰期、子体、靶器官、生物滞留以及摄入后剂量递送时间尺度的差异，都可能改变一生中剂量递送的时间和幅度。在本研究中，早期摄入对后续年份剂量贡献的这种持续性被解释为有效剂量学记忆：即某一年的摄入量在后续年份继续影响年剂量的程度。

同一原则也延伸至镭之外，但铀提供了一个有用的对比案例。与镭同位素不同——镭同位素因物理半衰期、衰变链子体生长和摄入后剂量递送时间尺度的差异，其生命历程剂量行为可能显著不同——铀同位素预期会表现出更为相似的生命历程行为。U-234、U-235和U-238在摄入后具有共同的元素化学性质（ATSDR, 2013），包括胃肠道吸收、尿液排泄，以及被吸收铀的一部分在长寿命隔室（特别是肾脏和骨骼）中的全身性滞留。此外，它们的物理半衰期均远长于模拟的人类寿命（ICRP, 2008），因此在暴露期内母体放射性核素的衰变预期可以忽略不计。在这些条件下，同位素特异性核性质可能改变绝对剂量系数，但总体生命历程曲线形状预计主要由共享的铀生物动力学、年龄依赖性摄入和持续性全身滞留所决定，而非仅由物理半衰期决定。

类似的概念也可能适用于其他长滞留α发射放射性核素，包括Am-241、Pu-239、Th-230和Th-232，这些核素在骨骼、肝脏或其他长寿命隔室中的持续性全身滞留（ATSDR, 2004a; ATSDR, 2010; ATSDR, 2019）可使早期摄入对后续年份剂量有所贡献。然而，滞留或积累的存在并不自动决定基于成人的筛查是保守还是非保守的；该结论需要与Fpeak和Flife进行比较。其他放射性核素可能遵循不同的模式。Sr-90作为钙的类似物，可能在骨骼生长期产生增强剂量（ATSDR, 2004d）。I-131可能产生强烈的幼儿甲状腺剂量峰值（ATSDR, 2004c），尽管其物理半衰期短且长期延续有限。相比之下，Cs-134、Cs-137、以氚化水形式存在的H-3以及C-14，当剂量主要由当年摄入量而非逐渐积累的终生剂量驱动，且具有相对较短的生物周转率时，可能更接近成人代表性行为（ATSDR, 2004b; CNSC, 2021）。

这些差异为饮用水辐射防护带来了实际挑战。基于成人的筛查可能错过某些放射性核素的峰值年剂量，对其他核素高估终生平均剂量，而对于年龄依赖性较弱的核素则表现合理。单一基于成人的因子无法揭示限制性暴露究竟发生在婴幼儿期、青春期、成年期还是老年期。也无法区分两个不同的问题：成人筛查是否保护了暴露最高的年龄组，以及它是否代表了终生累积的平均剂量。这两个指标相关但并不等价。此前为Ra-226和Ra-228提出的筛查因子方法提供了一种直接分离这两个问题的方式：Fpeak针对最大年龄特异性年剂量，而Flife针对终生平均慢性负担（Alnajjar and Hawwari, 2026c）。然而，此前的应用仅限于镭同位素。同一筛查因子逻辑是否能在更广泛的放射性核素集中揭示相似或相反的成人筛查偏差，尚未得到系统评估。

在前序镭筛查因子研究的基础上，本研究开发并应用了一种面向饮用水放射性核素的通用生命历程筛查因子框架。对于每种放射性核素，在70年寿命期内，以1 Bq L?1的单位活度浓度进行了慢性摄入建模，采用年龄特异性摄入假定和年龄依赖性摄入剂量信息。评估了三个浓度-剂量因子：基于成人的筛查因子Fadult；最大年生命历程因子Fpeak；以及终生平均因子Flife。两个比值Rpeak = Fpeak/Fadult和Rlife = Flife/Fadult被用于分类基于成人的筛查是低估、高估还是近似代表生命历程暴露。

所考察的放射性核素涵盖了广泛的辐射和生物动力学行为，包括天然衰变系放射性核素、人工或裂变产物放射性核素、超铀放射性核素、甲状腺亲和型放射性核素、骨骼亲和型放射性核素以及快速平衡型放射性核素。这一设计使得成人筛查偏差不是作为单一效应，而是作为一组机制模式来评估。核心假设为：基于成人的筛查偏差的方向和幅度具有核素特异性和指标特异性——某些放射性核素将是早期生活低估案例，某些将是混合案例（峰值剂量被错过但终生平均剂量被高估），而另一些将是成人代表性或保守型。

所提出的筛查因子方法旨在填补这一操作缺口。Fpeak识别出在模拟寿命期内递送到任何年龄组的最高年剂量，而Flife代表终生平均慢性负担。与简单的年龄特异性承诺有效剂量系数不同，Fpeak是从每年实际递送的年剂量推导而来，其中已计入滞留、衰变、子体生长以及既往摄入的叠加效应。

因此，该指标为识别长期饮用受污染水源条件下的限龄群体提供了直接筛选量度。据此，本研究的目标为：（i）在统一的生命周期框架下，针对饮水中选定放射性核素，推导出基于成人的峰值年剂量系数和终生平均剂量系数；（ii）量化Rpeak和Rlife，以评估基于成人的筛选是否低估或高估了按年龄分层和终生暴露的剂量；（iii）根据生命周期剂量行为对放射性核素进行分类，包括早期生活主导型、骨骼双峰型、混合型、快速平衡型、成人代表型和晚期积累型模式；（iv）基于与年龄相关的摄入系数、饮水量、靶器官生物动力学、生物学滞留、物理半衰期和衰变链行为，识别这些模式的机制解释。综合而言，这些目标将此前提出的Fpeak和Flife概念从一种以镭为中心的改进方法，转变为一种针对饮水中放射性核素的比较性生命周期框架。通过将复杂的与年龄相关的内照射剂量学简化为三个浓度-剂量系数（Fadult、Fpeak和Flife），该框架在保留筛选所需的操作性简便性的同时，修正了仅基于成人评估的主要局限。在该框架中，Fadult作为参考比较量度和实用的第一层指标予以保留，但Flife因其在整个模拟暴露期内整合了与年龄相关的摄入量、剂量系数、滞留和剂量递送，为慢性终生摄入提供了更为合适的筛选基础。Fpeak则发挥互补作用，通过识别可能被终生平均掩盖的脆弱年龄窗口。因此，本研究旨在超越仅依赖成人筛选的做法，转向针对特定放射性核素的生命周期筛选系数，其中Flife用于表征长期暴露，Fpeak则用于确保关键年龄特异性最大值不被掩盖。本研究的新颖之处在于，这些问题是在具有截然不同生物学和放射学行为的多种放射性核素之间得到回答的。先前的研究表明，成人筛选会低估Ra-228和Ra-226的终生和年龄特异性剂量；Ra-228表现出由滞留骨骼贡献驱动的青少年期最大值，而Ra-226则表现出婴儿期主导的模式且剂量趋于稳定更快。本研究将该思路推广到镭以外的范围，表明成人筛选偏差并非一个"镭的问题"，而是一个更广泛的分类问题。

## 分节摘要

### 概念框架

本研究应用生命周期筛选系数框架，评估基于成人的饮水筛选是否能充分代表整个生命周期内放射性核素摄入剂量。该框架将常规的基于成人的筛选系数与两个按年龄分层指标进行比较：任何年龄发生的最大年剂量和70年暴露期内终生平均年剂量。

该方法建立在先前应用于镭的与年龄相关的叠加方法之上。

### 跨放射性核素的生命周期筛选系数

表1总结了在归一化浓度1 Bq/L（该浓度采用标准值而非基于法规或生物学的参考值）条件下，饮水中放射性核素所导出的生命周期筛选系数。70年累积终生剂量以mSv/Bq/L报告，而Fadult、Fpeak和Flife以mSv/y/Bq/L报告。对基于成人的筛选的解读主要基于Rlife = Flife/Fadult，因为Flife代表慢性暴露。

### 基于成人的筛选偏差并非单一现象

本研究的中心发现并不仅仅是基于成人的饮水筛选低估了放射性核素剂量。这一陈述过于笼统，对于若干放射性核素而言并不正确。更为确切的结论是，基于成人的筛选偏差既是核素特异性的，也是指标特异性的。成人系数可能低估峰值年剂量、高估终生平均剂量，或同时近似两者，具体取决于该放射性核素与年龄相关的剂量系数。

### 结论

本研究的主要意义在于将复杂的与年龄相关的内照射剂量学从一种复杂的建模练习转变为一种实用的分类工具。基于成人的系数仅回答一个问题：在常规筛选下，成人应分配多大剂量？本研究框架增加了两个缺失的问题：整个生命周期中最大年剂量是多少？在慢性摄入下终生平均剂量是多少？

本研究开发了一种生命周期筛选系数框架，用于……

### CRediT作者贡献声明

Alaaddin Alnajjar：写作——审阅与编辑，写作——初稿撰写，可视化，验证，软件，资源，项目管理，方法论，调查，形式化分析，数据整理，概念化。Majd Hawwari：监督，写作——审阅与编辑。

### 生成式AI及AI辅助技术在论文准备过程中的声明

所有科学概念、数据分析和结论均由作者完全生成。在准备本研究过程中，作者使用了AI工具以改善稿件的清晰度、结构和语言。在使用该工具后，作者仔细审阅并按需编辑了内容，对发表文章的内容准确性、原创性和科学完整性承担全部责任。

### 利益冲突声明

作者声明不存在已知的竞争性经济利益或个人关系，这些利益或关系可能影响本文所报道的研究工作。

### 致谢

作者衷心感谢约旦原子能委员会主席Khaled Toukan博士的持续支持、指导与领导。其远见和鼓励对该研究的推进和项目的顺利完成起到了关键作用。

Alaaddin Alnajjar | Majd Hawwari