半个世纪的全球湖泊沉积物210Pbex数据综合：空间格局与环境驱动因子（1977-2024）

《Journal of Environmental Radioactivity》：210Pb ex in lacustrine sediments: A half-century global synthesis (1977-2024)

　　

本研究首次对1977年至2024年间发表的湖泊沉积物210Pb数据进行半个世纪的回顾性综合分析。研究人员编制了一个包含来自61个国家530个湖泊的670个沉积岩芯的全球数据集。通过应用随机森林（Random Forest, RF）模型，研究人员评估了环境协变量在解释210Pbex表层活性、通量和储量的空间变异性方面的相对重要性。结果表明，海拔、纬度和降水量共同解释了210Pbex储量变异性的约90%。交叉验证的RF模型显示，对于210Pbex储量具有中等预测能力（R2 = 0.66），而对于表层活性和通量的预测能力则较低（R2分别为0.21和0.35）。湖泊沉积物中的通量测量结果与先前报道的大气沉降数据一致，表明尽管存在局部集水区过程的影响，但湖泊沉积物仍能保存区域大气信号。这项研究提供了最全面的全球湖泊210Pbex数据库，并为理解控制其分布的环境因素建立了基准。

论文主体内容总结

1. 引言

1.1. 背景与目标

湖泊作为环境变化的自然档案，在过去几十年中被越来越多地用于古气候学、古环境、古地震学和古生态学等领域的高分辨率重建研究。建立可靠的年代-深度模型是任何湖泊沉积物研究的基础，它能够精确确定沉积速率和环境事件的时间。基于²¹⁰Pb_ex的年代学特别适用于重建过去约100至150年内发生的环境变化，这一时期以工业化、人为污染增加、土地利用变化和全球气候变化为标志。尽管该技术价值已被证实，但全球性的综合研究工作仍然有限。本研究的目的是通过一项全球荟萃分析，汇编并综合自1977年以来发表的基于²¹⁰Pb的湖泊沉积物记录。通过分析空间和环境模式，本研究旨在绘制研究的地理分布图，并识别影响²¹⁰Pb_ex表层活性、通量和储量变异性的关键地质、气候和地理驱动因子。

1.2. 放射性核素的来源

²¹⁰Pb是一种天然放射性核素，来源于²³⁸U衰变链。²¹⁰Pb通过²²⁶Ra和²²²Rn的衰变产生。逸散到大气中的²²²Rn迅速衰变为²¹⁰Pb，主要通过降水沉降到地表。这一源自大气的组分被称为过剩²¹⁰Pb（²¹⁰Pb_ex）。另一种来源称为本底²¹⁰Pb（²¹⁰Pb_sp），指与其母体同位素²²⁶Ra处于长期平衡状态的那部分²¹⁰Pb，通过流域侵蚀作用被输送到湖泊中。实验室中，辐射测量得到的是总²¹⁰Pb，本底部分无法直接测量，而是通过²²⁶Ra的活度来估算。非本底的²¹⁰Pb_ex活度则通过从总²¹⁰Pb中减去本底组分获得。

2. 文献收集与分析方法

2.1. 文献综述

研究扩展了此前Foucher等人（2021）的综述，覆盖了从1977年至2024年的文献。通过Web of Science数据库进行检索，最终从1977年至2024年间发表的360篇不同文章中提取了总共670个独立沉积岩芯的信息。数据集可从Zenodo存储库免费下载。

2.2. 额外变量的提取

研究人员从多个来源编译每个数据点的特征。温度和降水数据来自WorldClim v2.1数据库。利用每个点的地理坐标，从HydroLAKES数据集中提取了湖面积、流域面积以及湖泊多边形周围100米缓冲区内的平均坡度。流域面积用于定义提取土地覆盖信息的邻域，土地覆盖信息来自2022年欧洲航天局气候变化倡议土地覆盖产品。采用相同方法从全球1公里土壤可蚀性数据集中提取土壤可蚀性（K因子）值。此外，还计算了每个沉积岩芯位置周围500公里半径内的陆地比例（陆面分数）。高程数据通过Open-Elevation应用程序编程接口获取。

2.3. 统计方法

2.3.1. 协变量选择与探索性分析

协变量的选择基于文献先验知识和全球一致性数据集的可用性，包括纬度、海拔、年平均降水量、陆面分数、集水区坡度和面积、湖面积、土地覆盖和土壤可蚀性等。采用Spearman相关性矩阵评估协变量间的共线性。随后进行了双变量关系分析和普通最小二乘回归作为线性基准。由于环境变量与²¹⁰Pb_ex指标之间的关系预期为非线性的，因此实施了随机森林模型。

2.3.2. 数据准备

为了探索和量化环境协变量与²¹⁰Pb_ex表层活性、通量和储量之间的多元关联，研究采用了基于普通最小二乘多元线性回归的经典参数框架和基于Python中scikit-learn库的随机森林模型。对于通量，数据库中仅有39个测量值，因此当质量累积速率和²¹⁰Pb_ex表层活性均被报告时，通过公式计算通量，将通量数据点扩展至93个。所有协变量转换为数值格式，并对极端值进行截断处理。缺失值超过30%的预测因子被移除，剩余预测因子的缺失值使用中位数进行插补。

2.3.3. 普通最小二乘与随机森林建模

每个随机森林模型由500棵决策树组成，主要优化的超参数是mtry。实施了双重嵌套交叉验证程序来估计模型的泛化性能和优化超参数。外层循环使用打乱的5折交叉验证，内层循环也使用打乱的5折交叉验证来选择最优mtry值。模型性能通过均方根误差、决定系数和一致性相关系数进行评估。变量重要性通过排列重要性和SHapley Additive exPlanations两种互补方法进行评估。

3. 数据库概览

3.1. 出版物分布、趋势与可用性

数据集来自155种同行评审期刊。48%的表层²¹⁰Pb_ex活性数据、94%的²¹⁰Pb_ex通量数据和84%的²¹⁰Pb_ex储量数据在原始论文中不可用，限制了跨站点的直接比较。

3.2. 研究地点的环境与地理特征

数据库包含来自61个国家530个湖泊的670个湖泊沉积岩芯，涵盖除南极洲外的所有大陆。时间上，岩芯发表于1977年至2024年间，近年来科学产出显著增加。地理分布以北美洲、南美洲、欧洲、亚洲和大洋洲为主，非洲和中美洲地区代表性不足。研究地点主要集中在北半球中纬度地区，但南半球的研究兴趣自2000年代以来显著增加。大多数记录来自低海拔地区，气候条件以温带气候为主。

3.3. ²¹⁰Pb_ex表层活性、通量与储量的分布

²¹⁰Pb_ex表层活性、通量和储量均呈现强烈的右偏分布。表层²¹⁰Pb_ex活度中位数为200 Bq/kg，²¹⁰Pb沉积通量中位数为135 Bq/m²/yr，²¹⁰Pb_ex储量中位数为3824 Bq/m²。

3.4. 协变量与目标之间的双变量比较

北半球高纬度地区的表层²¹⁰Pb_ex活性最高，这可能与这些地区沉积速率低有关。而²¹⁰Pb_ex通量在低纬度和中纬度地区达到峰值。较高的²¹⁰Pb_ex储量倾向于出现在陆面分数较高的地点。未观察到表层活性与降水或海拔之间存在清晰的关系。

3.5. 协变量分布

展示了数据集中主要环境和地理变量的分布情况。地理参数显示出广泛的纬度覆盖范围。大多数沉积岩芯采自面积小于5000 km²的湖泊，海拔强烈偏向于低地环境，集水区坡度普遍平缓，站点主要位于大陆环境。年降水量表现出显著变异性，土壤可蚀性因子反映中等到低的侵蚀敏感性，沉积速率大多低于0.5 cm/yr。土地覆盖类别多样但分布不均。

4. 多元线性回归与随机森林方法

对于²¹⁰Pb_ex表层活性、通量和储量，由于其他候选变量缺失数据比例过高（大于30%），最终统一选择了陆面分数、纬度、海拔和降水这四个完整性高的协变量进行建模。普通最小二乘多元线性回归的解释力总体有限，对于表层活性、储量和通量的R2分别仅为0.16、0.12和0.07。

4.1. 随机森林建模 - 表层²¹⁰Pb_ex活性

嵌套交叉验证显示模型预测性能有限，平均R2为0.21，RMSE为303 Bq/kg。排列重要性结果显示纬度是最具影响力的预测因子，其次是海拔和降水，陆面分数的重要性较弱。SHAP值分析一致显示纬度主导了模型的预测结构，并且纬度、海拔和降水的较高值与较高的预测²¹⁰Pb_ex表层活性相关。

4.2. 随机森林建模 - ²¹⁰Pb_ex通量

嵌套交叉验证下模型表现中等，整体RMSE为568.9 Bq/m²/yr，R2为0.35，CCC为0.53。排列重要性结果显示海拔是最具影响力的预测因子，其次是降水和纬度，陆面分数重要性再次较弱。SHAP值分析同样确认海拔的主导地位，但海拔效应是非线性的，并依赖于与其他预测因子的交互作用。

4.3. 随机森林建模 - ²¹⁰Pb_ex储量

嵌套交叉验证下模型表现最佳，平均RMSE为4387 Bq/m²，R2为0.66，CCC为0.79。结果与通量相似，海拔再次成为主导预测因子，其次是纬度和降水。SHAP值显示纬度和降水的正值与更高的预测储量相关，但海拔的关系较为复杂。

5. 一般讨论

5.1. 与其他²¹⁰Pb数据库的比较

本研究的湖泊²¹⁰Pb通量数据集与Zhang等人（2021）的直接大气沉降数据集在范围和纬度模式上具有可比性。两者均在北半球中纬度地区和南半球的特定纬度带显示出峰值。湖泊通量值通常高于直接大气测量值，因为它们还整合了来自周边集水区的侵蚀和颗粒物输送所携带的²¹⁰Pb_ex，并且代表了多年时间尺度上的时间积分值。

5.2. 控制²¹⁰Pb_ex通量和储量的因素

海拔是解释通量和储量样本内模型最大变异性的协变量，但其关系并非简单线性，似乎受到其他因素的调节。总体上，高海拔站点与较低的预测通量和储量值相关。观察到的湖泊²¹⁰Pb通量的纬度梯度与全球大气沉降模式一致。随机森林建模和SHAP分析表明，海拔、降水和纬度是数据集中的主要驱动因子，而陆面分数影响较小。这指出了大气气团动力学的主导作用：纬度控制大规模环流模式，而降水控制湿沉降效率。

6. 局限性与未来研究建议

全球湖泊数据集仍然稀疏且存在地理偏差，许多地区代表性不足。开放科学实践和数据标准化对于改善数据的完整性、可比性和可重复性至关重要。大多数研究仅报告²¹⁰Pb活度剖面，阻碍了湖泊间的稳健比较。文献检索方法可能遗漏了一些研究，特别是那些²¹⁰Pb测量未被明确提及的文献。此外，一些潜在相关的协变量因数据不完整而被排除在模型之外，引入了额外的不确定性。

7. 结论

本研究提供了迄今为止最全面的全球湖泊²¹⁰Pb_ex综合成果，确定了海拔、纬度和降水是全球²¹⁰Pb_ex表层活性、通量和储量的主要控制因子。观测到的空间模式与全球大气沉降模式一致，表明湖泊沉积物保存了大尺度的区域大气信号。本研究为未来的全球尺度研究奠定了基础。