作为最大的能源消费国和碳排放国，中国大量的煤炭生产和利用导致了大量的二氧化碳排放 [1], [2], [3]。大气中二氧化碳浓度的持续增加已成为全球气候变化的主要驱动因素 [4], [5]。在中国碳达峰和碳中和目标的背景下，迫切需要开发高效、经济且可扩展的碳减排技术 [6], [7]。近年来，碳捕获、利用与封存（CCUS）被公认为工业脱碳的关键路径 [8], [9], [10], [11], [12]。CO2 封存方法主要包括海洋封存、地质封存和 CO2 矿化封存。在现有的 CO2 利用和封存选项中，矿化依赖钙镁质碱性材料与 CO2 的反应形成热力学稳定的碳酸盐。与地质封存相比，CO? 矿化通常不需要对潜在的 CO? 泄漏进行长期监测，因为捕获的 CO? 被转化为热力学稳定的碳酸盐相 [13], [14]。
在选择矿化原料时，学术研究和工业实践正从天然矿物转向工业固体废物。虽然硅灰石和蛇纹石等天然矿物储量丰富，但它们的开采和预处理能耗高，并可能造成二次生态损害 [15]。相比之下，煤粉煤灰等大量工业固体废物富含钙镁氧化物、氢氧化物、硅酸盐和铝硅酸盐 [16], [17], [18], [19], [20]，通常产生于主要 CO2 排放源附近，如燃煤电厂，从而在现场利用和碳减排与废物处理综合处理方面具有明显优势 [21], [22]。然而，煤粉煤灰管理仍面临重大挑战。大规模堆放不仅占用大量土地资源，还存在重金属浸出等长期环境风险 [23], [24], [25], [26]。同时，煤粉煤灰含有活性 Ca-Mg 相，可以参与矿化反应。利用煤粉煤灰作为 CO2 矿化原料既可以增值固体废物，也可以封存 CO2。因此，煤粉煤灰被认为是最有前途的矿化原料之一，因为这种方法提供了碳封存和废物增值的双重效益 [27], [28], [29]。
近年来，关于煤粉煤灰二氧化碳矿化的研究有很多，涉及反应机制、矿化途径优化、强化方法和矿化产品的应用。研究表明，矿化后，煤灰的碱度、表面特性、孔隙结构和相组成发生变化，从而拓展了其在建筑材料 [30], [31], [32]、生态修复 [33], [34] 和预防煤炭自燃 [35], [36] 等领域的应用潜力。然而，大多数研究侧重于最大化 CO? 吸收速率或优化单个工艺步骤，对原料特性和动力学约束如何限制转化，以及矿化如何改变产品的工程性能关注甚少。在实践中，矿化路线的选择不仅取决于封存的 CO? 量，还取决于最终产品是否符合预期应用的要求。
因此，在控制实验室测试中测量的 CO? 吸收量不足以选择矿化途径或预测产品在工程应用中的性能表现。不同的应用领域对矿化产品提出了不同的性能要求。例如，在建筑材料领域，更强调力学性能、体积稳定性和长期耐久性；在生态修复方面，重点是结构调节能力、污染物稳定化效果和环境安全性；在采矿工程应用中，更关注材料流变性能、密封能力、隔氧性能和长期稳定性。建立煤粉煤灰性质、矿化机制、工艺条件、产品性能和应用需求之间的关系已成为推动该技术从实验研究走向工程应用的关键问题。
基于此，本文提出了一个由"原料特性-反应机制-矿化过程-产品性质-应用需求"组成的分析框架，并对利用煤粉煤灰进行 CO? 矿化过程中涉及的关键科学问题和工程挑战进行了综述。我们回顾了直接和间接矿化的基本原理，考察了原料组成和工艺条件如何控制反应行为，并评估了三大主要应用的产品性能。我们还确定了与生命周期经济性、环境稳定性和工程放大相关的关键障碍。我们的目标是将对 CO? 吸收能力的评估重点从单一指标转向更加全面的评估，平衡碳封存与产品功能和实际可行性。
