两种结构相关安德森型钼钒酸盐铜配合物的产氢催化与抗菌活性对比研究

《Scientific Reports》：Multifunctional Cu–phen/bpy modified molybdovanadate-based polyoxometalates for catalytic hydrogen generation and antibacterial applications

　　摘要两种结构相关的安德森型多金属氧酸盐（POM）负载的铜配合物被合成并评估了其产氢活性和抗菌活性。具体而言，通过在水溶液中让[Mo?V?O??]??簇与Cu(CH?COO)?在1,10-菲啰啉或2,2'-联吡啶配体的存在下进行配位，制备了两种钼钒酸盐基化合物：[Cu(phen)?]?[Mo?V?O??]·4H?O (H41)和[Cu(bpy)?]?[Mo?V?O??]·4H?O (H42)。所获得的配合物通过傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、1H核磁共振（NMR）、电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）、热重分析（TGA）和元素分析进行了表征。通过系统研究催化剂用量、NaBH?浓度和温度对反应动力学的影响，评估了它们对NaBH?甲醇解产氢的催化性能。两种配合物均表现出催化活性，其中H42显示出更有利的动力学行为。表观活化能测定为H41是38.68 kJ mol?1，H42是16.20 kJ mol?1。对于H42，活化焓和活化熵分别测定为13.64 kJ mol?1和?97.52 J mol?1 K?1。H42还表现出2706.14 h?1的转化频率（TOF）值。除了催化活性外，两种化合物对革兰氏阴性大肠杆菌和革兰氏阳性金黄色葡萄球菌均表现出浓度依赖性抗菌活性，在所研究的条件下，H41通常显示出更高的抑制作用。H41和H42截然不同的催化和抗菌响应表明，Cu-N供体配位环境的修饰可以对钼钒酸盐基杂化平台的性功能特性产生不同的影响。总体而言，这些发现凸显了Cu-N供体配体/钼钒酸盐杂化物作为多功能材料的潜力，并证明了配体修饰在调节其催化和抗菌行为方面的重要性。