基于SCAPS-1D的BaZr???Sn?S?钙钛矿太阳能电池Sn合金化与电荷传输层协同优化研究

《Scientific Reports》：Optimization of Sn-alloyed BaZrS3 chalcogenide perovskite solar cells via charge transport layer engineering

　　

摘要

尽管以BaZrS₃为代表的硫族卤化物钙钛矿具有令人瞩目的热稳定性和无毒特性，但兼顾吸光层成分与电荷传输层选择的器件级优化研究仍远未充分探索。本文基于SCAPS-1D开发了一种成分分辨的优化框架，用于研究BaZr_1?xSn_xS₃（x = 0, 0.125, 0.25）太阳能电池，在12种电子传输层（ETL）和14种空穴传输层（HTL）之间评估了504种器件构型。当x = 0.125时，Sn合金化使带隙降低至1.48 eV，并提高了短路电流密度（J_SC）；然而当Sn含量增至x = 0.25时，结的质量退化，内建电势从1.00 V降至0.52 V。关键发现是，最优的ETL/HTL组合强烈依赖于Sn成分。对于未合金化的BaZrS₃（x = 0），WO₃提供了约+0.2 eV的有利导带偏移，与FeS₂作为HTL配合使用，可获得20.02%的最大功率转换效率。温度依赖分析（300–400 K）显示V_OC的温度系数为?1.40 mV K^?1，表明具有良好的热稳定性，且存在界面受限复合。对激活能和Mott–Schottky特性的分析表明，复合过程主要由界面相关机制主导，在x = 0和x = 0.125时观察到良好的结特性，而在x = 0.25时出现明显偏离理想行为的情况。本工作的新颖性在于同时对Sn合金化和传输层选择进行优化，证明如果不同时对传输层进行重新优化，带隙调节带来的性能提升可能被不利的界面能带对齐所抵消。这些结果为设计高效无铅硫族卤化物钙钛矿太阳能电池提供了明确且基于实证的指导原则。