《Environments》：Modification Strategies, Functional Properties, and Applications of Starch-Based Biodegradable Films for Food Packaging: A Systematic Review
传统塑料日益加剧的环境影响以及一次性包装的低回收率，推动了对可生物降解替代材料的深入探索，尤其是用于食品包装的淀粉基薄膜。尽管淀粉具有可再生、来源广泛且可生物降解等优势，但其有限的机械强度、高水敏感性及较差的阻隔性能需要通过有针对性的改性才能满足包装要求。本研究对淀粉基可生物降解薄膜进行了系统性和文献计量学综述，遵循PRISMA?指南，分析了2015年至2026年1月期间发表于Scopus?和Web of Science?（WoS）数据库的164篇研究论文。本综述考察了研究趋势、淀粉来源、加工方法、改性策略、表征实践及应用领域，重点关注增塑剂、有机酸添加剂、聚合物共混、填料以及化学改性。结果表明，溶液流延法仍是最主要的制备方法，占所综述研究的82%；而基于填料的策略已成为近期的主要趋势，在2023年至2026年间发表的96篇研究中占51篇。甘油仍是最常用的增塑剂，在83%的增塑配方中出现。农工业残余物作为淀粉来源或功能性添加剂的利用，也反映了循环经济方法在该领域日益增长的重要性。然而，尽管在机械性能、热性能、阻隔性能、抗菌和抗氧化性能方面取得了进展，商业化实施仍存在关键差距。迁移测试、技术经济分析和生命周期评价（LCA）分别仅占研究的4.3%、1.8%和1.8%。未来研究应超越以配方为中心的研究，转向将功能性能、食品接触安全、法规合规性、可扩展性和末端处置评价相结合的综合方法，以加速商业化可行的淀粉基包装材料的开发。
**引言**
全球塑料产量在2022年达到4.82亿吨，包装行业是最大的终端使用领域，约占总产量的32%。尽管传统塑料具有廉价、轻质和多功能等优势，但其在短寿命包装应用中的广泛使用已引发重大环境问题。废弃塑料中仅有约10%被回收利用，大部分被填埋、焚烧或释放至陆地和水生环境中。到2022年，泄漏至水生和陆地环境中的塑料累积量已达2100万吨。塑料污染还通过微塑料摄入对人类健康构成风险，已有报道显示其对消化系统、循环系统和呼吸系统产生影响。此外，塑料生产仍然高度依赖化石资源，并产生大量温室气体排放，据估计2020年为18亿吨CO
2（占全球排放量的5%），预计到2040年将增至28亿吨。这些关切推动了在不同层面上管理塑料的战略和政策。在此背景下，可生物降解的生物塑料近年来日益受到重视。2023年全球生物塑料产量为202万吨，不到塑料总产量的0.5%，预计到2029年将达到573万吨，其中包装占产能的45%。
淀粉是生产可生物降解薄膜和生物塑料中使用最广泛的生物聚合物之一，占全球生物塑料产能的5.7%。淀粉与添加剂结合，可生产应用于食品包装的可生物降解材料。值得注意的是，淀粉可从农工业废弃物流中提取，提供了一条循环经济路径。然而，尽管淀粉基可生物降解薄膜的研究数量不断增加，文献仍然较为分散，大多数研究侧重于配方开发和基础材料表征，而非食品接触安全、法规验证、可扩展性、长期稳定性以及环境或经济性能。鉴于对淀粉基可生物降解薄膜日益增长的兴趣以及整合近期进展的需要，本综述系统分析了用于食品包装的淀粉基薄膜的改性策略、功能特性、表征实践和应用趋势。
**方法**
**检索策略。** 本系统综述遵循系统综述和荟萃分析优先报告项目（PRISMA
?）方法，旨在识别关于淀粉源可生物降解材料用于食品包装应用的相关文献。检索于2026年1月21日在Scopus
?和Web of Science
?（WoS）两个广泛使用且公认的科学数据库中进行，并限于原创研究论文。综述论文、会议论文、书籍章节、社论、简报及非英文文献均被排除。检索在Scopus
?的标题、摘要和关键词字段以及WoS
?的主题字段中进行。检索方程的设计涵盖了与生物塑料、热塑性淀粉和食品包装相关的关键词及布尔运算符。
**纳入与排除标准。** 纳入与排除标准的设立旨在确保所选研究与淀粉基可生物降解食品包装薄膜的开发直接相关，并强调循环经济方法。排除标准包括：以非英文语言发表的论文；淀粉仅作为添加剂而非主要基材的研究；涉及厌氧消化的研究；将淀粉用作混凝剂的工业废水或污水处理研究；以及检索策略中被误分类为"论文"的综述论文。纳入标准包括：呈现实验结果的原创研究论文；使用天然或化学改性淀粉的研究；以填料增强淀粉基薄膜以改善材料性能的研究；以及源自农业来源的淀粉。
**筛选与数据收集过程。** 论文筛选分为两个阶段。第一阶段在Rayyan
?中进行，五位共同作者独立根据纳入和排除标准对标题和摘要进行筛选。评审者之间的分歧通过讨论解决直至达成共识。获得一致纳入或4:1纳入共识的文献保留进行全文评估。第二阶段获取保留文献的全文并进行合格性评估。数据提取至标准化的Excel
?电子表格中，包括文献信息、淀粉来源、制备方法、改性策略、结果等。
**数据综合与文献计量分析。** 使用描述性统计对提取信息进行综合，以识别发表年份、地理分布、淀粉来源、制备方法、改性策略、表征实践和应用领域的趋势。文献计量分析使用Biblioshiny 5.0
?评估时空趋势，关键词共现网络使用VOS viewer
? 1.6.20版本生成。
**专利检索策略。** 对专利格局进行了补充分析，以评估与淀粉基可生物降解包装材料相关的工业发展。检索在Espacenet和The Lens数据库中进行，并按照适用于专利数据库的PRISMA
? 2020声明进行筛选。
**结果**
**纳入文献的筛选与一般特征。** 应用检索方程后，在Scopus
?和WoS
?中共识别出2383条记录。去除1113条重复记录后，对1270条文献进行了标题和摘要筛选。此阶段排除了1093条记录。在保留的177条记录中，98条由五位共同作者一致纳入，79条达到4:1纳入共识。经全文合格性评估后，最终164篇研究纳入本综述。同时，在专利数据库中识别出76条专利记录，经筛选后共11项专利纳入专利格局分析。
**文献计量分析。** 文献计量分析揭示了淀粉基可生物降解薄膜研究在时间、地理和主题上的清晰模式。地理分布方面，亚洲以49%的研究领先，由马来西亚和印度尼西亚推动；拉丁美洲贡献了28%的所选研究，其中巴西和秘鲁是主要贡献者。值得注意的是，86%的贡献来自新兴和发展中经济体，凸显了农业经济驱动地区研究人员的关键作用。时间演变方面，83%的所选论文发表于2021年至2026年间，而2015–2020年仅占17%，揭示了近六年来科学兴趣的显著增长。关键词共现网络显示，"拉伸强度"成为主导节点，作为所有研究主题的连接骨架。三个主要聚类被识别：第一聚类（红色）涉及淀粉来源配方及其增强；第二聚类（绿色）涉及功能性和降解相关行为，包括水分响应、生物降解和抗菌功能；第三聚类（蓝色）涉及结构表征术语。主题图显示该研究领域为部分整合的领域，废弃物增值、力学表征和包装应用已成为成熟的动力主题。
**淀粉基薄膜的制备与表征方法。** 在所综述研究中，淀粉来源主要包括常规作物或商业淀粉以及农工业残余物。主要来源为玉米（23%），其次是马铃薯和木薯各占18%，三者合计占分析研究的一半以上。溶液流延法在实验室规模方法中占主导地位（82%），而压缩成型/热压占9%，挤出法加工占9%。淀粉薄膜的表征集中在决定其作为包装材料可行性的基本方法上，包括力学性能、阻隔性能、物理化学性能、形态学、热学性能、降解性能和抗菌性能。
**添加剂在改善淀粉生物膜性能中的应用。** 淀粉生物膜因成本高、机械性能低和亲水性强而面临进入市场的困难。因此，各种研究集中于探索淀粉与其他添加剂的组合，包括增塑剂、有机酸、填料和聚合物，以及淀粉的化学改性。
**淀粉的化学改性。** 化学改性是从根本上克服天然淀粉薄膜局限性的策略。羟丙基化已证明在提高薄膜柔韧性和透明度、同时减少回生倾向方面具有显著潜力。酯化策略在增强疏水性方面尤为有效：Godoy Zúniga等研究人员证明，用乙酰乙酸叔丁酯对鳄梨籽淀粉进行酯交换，结合聚乳酸（PLA），实现了阻隔性能的显著改善，包括氧气透过率降低97.5%、水蒸气透过率降低54.8%，同时接触角从49°提高至104°。光化学氧化代表了另一种改性途径。
**增塑剂的使用。** 增塑剂是改善淀粉基薄膜加工性能和柔韧性方面研究最为广泛的添加剂。其作用机制涉及小分子插入淀粉聚合物链之间，破坏分子间氢键并增加自由体积，从而增强链段运动性并降低玻璃化转变温度。甘油因其更小的摩尔质量（92 g/mol）和三个羟基基团，表现出更高的增塑效率，能更易渗透进入淀粉基体，产生更高的断裂伸长率值。而山梨醇（182 g/mol）具有六个羟基基团，与淀粉链形成更强的氢键，使薄膜具有更高的拉伸强度（15%浓度时为28.4 MPa）、更好的热稳定性和更低的水蒸气透过率。甘油-山梨醇共混增塑方法已被证明是平衡力学性能的有前景策略。然而，大多数研究依赖预设比例，且未采用能够捕捉变量间协同或拮抗效应的系统统计框架。
**有机酸和交联剂的使用。** 酸介导处理在薄膜形成过程中提供了增强淀粉基薄膜性能的独特途径。柠檬酸已成为最有效的生物基交联剂，因其三个羧基能在相邻淀粉链之间形成酯桥。在次磷酸钠催化剂作用下进行热固化（通常150–220 °C）时，柠檬酸产生三维网络，改善耐水性和力学性能。然而，柠檬酸表现出浓度依赖的双重行为：较低浓度（3–5%）时可作为增塑剂，增加伸长率同时降低拉伸强度，而最佳交联需要适当的热固化以完成酯化反应。替代性酸处理提供互补的改性机制：盐酸促进糖苷键断裂，降低分子量并产生更致密的薄膜；预聚合衣康酸将水蒸气透过率降低32%，同时赋予紫外防护功能。
**填料和纳米填料的掺入。** 填料和增强剂的掺入是增强淀粉基薄膜功能性能的最有效策略之一，同时保持其可生物降解特性。纤维素基填料因其与淀粉同为多糖而具有结构相容性，受到了广泛关注。从葡萄渣中提取的纤维素纳米晶体在10 wt.%添加量下将拉伸强度从3.4 MPa提高至9 MPa，同时通过氢键增强基体凝聚力将水蒸气透过率降低28%。无机纳米粒子作为多功能填料脱颖而出：二氧化钛纳米粒子在甘薯淀粉-果胶薄膜中2 wt.%添加量下将拉伸强度提高30%、杨氏模量翻倍，同时赋予优异的紫外阻隔能力；高岭土与氧化锌（各2%）的双重掺入将拉伸强度提高42%、水蒸气透过率降低61%，并提供85%的紫外阻隔效率。木质纤维素农工业残余物提供了经济有效且可持续的增强替代方案：榴莲皮纤维在40 wt.%载量下实现了拉伸强度从3 MPa到22 MPa的提高；洋葱皮粉末在15 wt.%下完全消除了氧气、二氧化碳和氮气的渗透。
**聚合物共混。** 将淀粉与相容聚合物共混是克服纯淀粉薄膜固有局限性的多用途方法，同时保持可生物降解性。聚乙烯醇（PVA）因其优异的混溶性、水溶性和成膜性能，已成为淀粉共混的首选合成聚合物。PVA/淀粉共混物实现了优异的力学性能，拉伸强度范围为19至42 MPa。值得注意的是，PVA与磷酸化马铃薯淀粉的组合实现了42 MPa的拉伸强度和308%的断裂伸长率。多糖类共混伙伴具有完全可生物降解性和食品级状态的优点。羧甲基纤维素（CMC）在10%添加量下通过增强氢键网络将高粱淀粉薄膜的拉伸强度从7.7 MPa提高至30 MPa。明胶-淀粉共混物经绿茶渣功能化后实现了高达62 MPa的拉伸强度（相比对照提高19倍），同时具有超过95%的抗氧化活性和完全紫外阻隔。壳聚糖的添加增强了含肉桂精油的西米淀粉薄膜的抗菌性能，通过协同抗菌机制将面包保质期从3天延长至15天。PLA也被探索作为共混和涂覆聚合物：在交联淀粉薄膜上涂覆PLA可将吸水率降低至4%。
**淀粉基薄膜的功能应用。** 研究论文分析表明，淀粉基可生物降解薄膜主要用于食品包装应用，约占所综述研究的91.5%。在食品包装领域内，功能应用可归为四个主要类别：活性抗菌包装、抗氧化和紫外防护系统、智能新鲜度监测以及用于直接食品保鲜的可食用薄膜和涂层。
在活性抗菌包装方面，精油（特别是肉桂和丁香组合，2.5%添加量）通过破坏细菌膜提供广谱活性，具有公认安全状态（GRAS），实现1.5–2 log CFU/g的菌落减少，并将牛肉保质期延长至14天。壳聚糖及其纳米粒子（60–110 nm）通过阳离子与细菌表面相互作用提供抗菌功能。金属氧化物纳米粒子（ZnO、TiO
2、CaO）通过活性氧生成提供热稳定活性。
在抗氧化和紫外防护功能方面，天然酚类来源展示出优异的自由基清除能力：绿茶渣实现>95% DPPH抑制及280 nm处完全紫外阻隔；洋葱皮、葡萄梗和咖啡壳提取物通过废弃物增值提供51–87% DPPH活性。单宁酸作为交联剂和活性化合物发挥双重功能。
在智能包装方面，基于花青素的指示剂实现了实时质量评估。洋葱皮/木薯淀粉系统展示了颜色变化（ΔE高达48）与4 °C下13天牛肉腐败之间的相关性。然而，当前存在灵敏度不足、特异性差以及对温度/湿度的交叉敏感性等局限。
可食用薄膜和涂层在提供保护功能的同时消除了消费后废弃物。竹芋淀粉涂层（4%）通过调节呼吸作用将番茄保质期延长30%，芒果籽纳米粒子涂层实现了7天的保质期延长并具有抗菌活性。烘焙产品展示了最高的商业化就绪度。
在非食品应用方面，淀粉基薄膜已被探索用于医疗、电子、农业和一次性用品领域。医疗应用利用淀粉的生物相容性用于伤口敷料；电子应用仍处于概念验证阶段；农用地膜解决了土壤中塑料残留积累问题；一次性用品代表了商业化最成熟的类别。
**专利格局分析。** 对申请人来源国的分析表明，美国占最大份额（11项中的4项），其次是意大利（11项中的2项），包括Novamont S.p.A.，该公司在淀粉基生物塑料开发方面拥有可追溯至1990年代初的长期记录。CPC分类模式提供了有关纳入专利所涵盖内容的更多细节。
**讨论**
淀粉基可生物降解薄膜领域在过去十年中经历了显著增长，从小众研究领域转变为主流可持续包装开发焦点。早期研究（2015–2019）主要集中于基础增塑剂优化和基础填料掺入，确立了甘油作为标准增塑剂的地位。中期（2020–2022）见证了向聚合物共混方法的扩展，PVA、壳聚糖和明胶组合因其力学性能增强而日益突出。近期研究（2023–2026）以日益复杂的多组分体系为特征，填料基改性主导了文献（96篇近期出版物中的51篇）。甘油仍然无处不在（83%的研究），反映了其公认的功效和食品级状态。纤维素纳米晶体和纳米纤维已巩固其作为首选增强剂的地位，出现于约11.5%的近期研究中，并持续实现100–300%的拉伸强度提升。
若干新兴趋势将近期研究与早期工作区分开来：精油掺入率从早期研究的1.5%增加至近期研究的5.2%，反映了对具有GRAS地位的天然抗菌剂日益增长的兴趣；单宁酸仅出现在2023年以后的出版物中，作为交联剂提供氧气阻隔性能；由农残余物衍生的生物炭同样首次出现于2023–2026年期间，贡献增强和功能性能；结合pH敏感指示剂的智能包装已从概念提案过渡到实验验证；特定食品保鲜应用研究从早期出版物的10.4%增加至近期研究的16%。
淀粉来源的多样化代表了与循环经济原则一致的趋势。传统来源（木薯、马铃薯、玉米）继续占主导地位，合计占研究的59%。非传统来源在2023–2026年期间较2015–2022年获得了显著增长动力：鳄梨籽淀粉从1.5%增至8.3%，香蕉皮淀粉从1.5%增至8.3%，菠萝茎淀粉作为新来源出现于4.2%的近期出版物中。总体而言，所有分析研究中73%将农工业残余物作为主要淀粉来源或功能性添加剂。
研究差距分析揭示了研究主题与商业需求之间的显著不平衡。某些领域呈现饱和状态：甘油增塑机制已被广泛记录，基础力学表征出现于75.6%的出版物中。相反，对商业转化至关重要的领域仍存在关键差距。在现实储存条件下的保质期稳定性评估仅出现于16%的研究中。食品接触法规合规性（EU Regulation 10/2011、FDA 21 CFR）的迁移测试仅被4.3%的出版物涉及，构成了市场准入的主要障碍。工业规模加工受到的关注有限（7.3%）。比较淀粉基薄膜与传统替代品的技术经济分析仅出现于1.8%的研究中。量化环境效益的生命周期评价仍然罕见（1.8%）。
**未来方向**
未来研究方向应解决已识别的差距，同时立足于已取得的成就。优先领域包括：制定标准化测试方案以实现有意义的跨研究比较和基准建立；在代表商业分销的可变温度和湿度条件下开展系统长期稳定性研究；针对新型配方（特别是含纳米粒子的配方）的全面迁移测试计划；结合训练有素的评审小组和消费者接受度研究的感官评价；连续制造工艺（包括挤出配混和涂覆应用）的中试验证；将生产成本与石油基和其他可生物降解替代品进行比较的技术经济建模；以及涵盖从原材料采购到末端生物降解的全生命周期评价。此外，该领域将受益于对在优化配方中结合抗菌、抗氧化和阻隔性能的多功能薄膜的更多关注，以及对具有足够灵敏度和特异性的商业新鲜度监测智能包装系统的关注。
**结论**
本综述分析了针对食品包装应用的淀粉基可生物降解薄膜的改性策略。结合增塑剂、增强填料和聚合物共混的优化配方已实现30–62 MPa的拉伸强度和高达89%的水蒸气透过率降低，表明协同方法比单一组分改性更为有效。活性抗菌和抗氧化系统代表了商业实施最有前景的途径，可将新鲜农产品的保质期延长14–21天，同时实现细菌消除和超过95%的自由基清除活性。值得注意的是，农工业残余物作为淀粉来源和功能性添加剂的日益增长利用（73%的研究）与循环经济原则一致，并减少了与食用淀粉的竞争。尽管在实验室层面取得了显著成就，商业化就绪仍存在关键差距。长期稳定性数据、法规合规性迁移测试和技术经济分析仍未充分发展。未来研究应优先考虑结合抗菌、抗氧化和阻隔性能的多功能薄膜优化，以及能够实现跨研究比较并加速向食品包装行业技术转移的标准化测试方案。
