动力学衍射中晶体内部效应的统一量子行走模型

《Physical Review A》：Unified quantum walk model for internal crystal effects in dynamical diffraction

　　

完美晶体中的动力衍射（DD）理论是高精度中子和X射线衍射实验的基石，能够实现晶体结构因子的准确测定以及完美晶体干涉仪的实现。然而在实际中，真实晶体存在形变和缺陷，包括表面粗糙度、缺陷、温度梯度、倾斜晶面和曲率等，这些因素会降低干涉仪性能，且在复杂几何构型下难以使用常规DD理论进行建模。为解决这些挑战，一种动力衍射的量子信息（QI）模型正在开发中，并已对理想晶体以及存在某些缺陷（如表面粗糙度和缺陷）的情形取得了实验验证。本文提出了一种统一的量子行走模型，现已适用于复现广泛的既有DD效应。我们通过纳入几种不同的内部晶体效应来展示这一能力，这些效应影响DD强度分布，包括线性温度梯度、DD Talbot效应以及倾斜或切割偏转晶体。这些结果确立了QI模型作为实验分析的全面且灵活的框架，同时也适用于下一代完美晶体中子干涉仪和中子光学元件（如凝聚单色器）的设计。

I. 引言

Bragg衍射在中子和X射线实验中起着基础性作用，特别是在涉及完美晶体干涉仪的应用中。六十多年来，这些干涉仪一直是多个领域研究的重要组成部分[1–4]。这些干涉仪推动了相衬成像[5–7]的显著发展、用于重新定义千克的高精度晶格常数测量[8–10]，以及第五种力的搜寻[11,12]。

实现高对比度完美晶体干涉仪具有挑战性，因为其对制造公差和环境控制提出了严格的要求[13,14]。例如，晶体刀片的晶格平面必须对齐到几埃以内[15–17]，且偏离Bragg条件的角偏差必须保持在Darwin宽度（达尔文宽度）的狭窄范围内，通常限制在仅数十微弧度以内[3,18]。此外，晶体必须有效地与外部干扰隔离，因为即使是几毫开尔文量级的低频振动或温度波动也会降低对比度[19–21]。

可重复的高对比度完美晶体干涉仪制造方法[14,22,23]的进步，有望实现新型高精度实验，例如引力修正检验[24]、大面积相位测量[25]以及中子磁偶极矩和电偶极矩测量[26–31]。这凸显了提升对实验缺陷理解的需求，以便我们能够表征和缓解这些缺陷。

为此，一种量子信息（QI）模型——将中子和X射线在完美晶体中的传播模拟为节点晶格中的量子行走——正在开发中[31–36]。为建立全面的高精度实验模拟框架，纳入晶体缺陷效应以及应变和应力至关重要。此方向的初步工作将QI模型应用于由两片Bragg刀片构成的中子腔，引入了一个用于建模表面粗糙晶体的工具箱，这在常规DD中通常难以实现[36]。

在本工作中，我们提出了一种统一的中子和X射线Bragg衍射实验量子行走框架，适用于在单一模型中复现广泛的既有DD效应。我们通过纳入几种不同的内部晶体效应和形变来展示这一能力。我们分析了受均匀温度梯度作用的弹性形变晶体，并将结果与实验数据[37]进行了比较。我们还考虑了倾斜晶面，这可能是由制造误差引起的，也可能是有意引入的[38]，并展示了晶体不对称性如何强烈改变衍射强度和光束发散。最后，我们研究了Talbot效应的DD类比，该效应显著改变了晶体内中子或X射线波函数的自干涉[39–44]。为理解这一效应，我们介绍了如何在QI模型中实现相干平面波DD结果，与之前的球面波方法[31–36]形成对比。

II. 理论框架

A. Pendell?sung振荡

在DD理论的Laue几何构型中（定义为Bragg平面垂直于晶体表面），一束中子或X射线入射进入晶体的一面，并从对面射出，透射束（O束）和Bragg衍射束（H束）均沿前向传播。与假设单次散射的简单运动学近似不同，DD理论考虑了晶体体积内的多次散射事件以及由于周期性晶体势引起的入射波场与衍射波场之间的耦合。在双波近似下（仅一组Bragg平面显著贡献散射），晶体内部的中子或X射线波动方程有两个Bloch波解。每个Bloch波是透射分量和衍射分量的相干叠加，它们共同构成内部波场的完整解。因此，四束平面波在晶体内部传播（两束透射、两束衍射），分为两个具有不同波矢（和）的Bloch波本征态[3,18]。

当这两个Bloch波穿过晶体时，它们不同的纵向波矢分量导致两者之间相对相位的周期性调制。这产生了一种可观测的干涉效应，表现为透射束和衍射束之间强度的空间重新分布，即Pendell?sung振荡。这些振荡作为晶体厚度或入射波长的函数出现，是两个Bloch波相干叠加的直接结果[45]。Pendell?sung周期由下式给出：

(1)

其中是单位胞体积，是Bragg角，是波长，是偏振因子（对中性子为1，对X射线取决于偏振），是结构因子。的性质取决于散射机制：对于X射线，它与电子密度有关；对于中子，它取决于核散射长度密度[3,4]。

B. 量子信息模型

QI模型将中子和X射线在完美晶体中的传播描述为二维节点晶格中的量子行走[31–36]。输入到单个节点（以索引）的束状态由二能级系统态矢量给出：

(2)

其中和分别是向上和向下传播进入节点的态。对于一列个节点，输入束的波函数表示为：

(3)

其中节点作为对输入波函数的酉算符，产生对相邻节点的透射和反射。节点的酉算符为：

(4)

其中控制透射和反射振幅。公式(4)是SU(2)通用分束算符的约化形式。省略的相位对应一个整体不可观测相位和一个全局晶格平移，二者均不影响本文考虑的晶体单晶模拟。因此，在本工作中这些相位设为零，与文献[32,35]中QI模型的先前实现一致。

根据文献[35]中引入的收敛性分析，模拟参数与实验参数之间存在如下等价关系：

(5)

其中是模拟空间中用于模拟对应于公式(1)中Pendell?sung长度所对应的晶体厚度的节点数。该关系提供了粗粒化数值模拟参数与实验相关晶体性质之间的联系，推广了文献[32]中引入的原始QI表述。关于离散化参数对模拟结果及收敛至DD极限的影响的进一步讨论，见附录。

在先前的QI模型开发[31–36]中，重点关注的是球面波形式的DD表述，这与最初为分析X射线衍射实验中的应变而开发的Takagi-Taupin方程一致[3]。虽然这种方法自然地捕捉了衍射束的实空间强度分布，但不能直接揭示许多基本DD现象背后的角谱结构。特别是，明确依赖于定义良好的平面波分量的效应（如偏转角依赖（摆动曲线）和DD Talbot效应），在平面波极限下最为清晰地描述。基于此，我们在QI模型中发展了相干平面波表述，完成了其与基础DD结果[3]的精确联系，并使得在第III C节中可以探索晶体内部Talbot效应。

考虑一个波矢量为的平面波入射到Laue晶体上，倒格矢沿轴取向。相对于Bragg角有一个小的偏转角，沿晶体表面的波矢分量为。沿晶体表面的物理空间坐标在模拟空间中取对应于节点位置的离散值。节点间距为，由公式(5)中取值得到。注意对于小的，可以接近晶体的真实物理晶格间距。综合来看，节点沿晶体表面的物理坐标为，其中是节点索引。代入和的表达式并对小角近似，我们得到：

(6)

其中是入射波振幅。该表达式表示入射到离散化晶体上的平面波，其相位梯度由偏离Bragg条件的角偏差决定。

在图1中，我们绘制了DD理论中Laue和Bragg几何构型下单色平面波入射的QI模型结果，晶体厚度为。结果与标准DD表达式进行了比较：

(7)

适用于Laue几何构型，以及

(8)

适用于Bragg反射束，其中为传统的无量纲偏转参数[3,4]。获得了与理论的极好吻合：在Bragg几何构型中，恢复了典型的单位反射率；在Laue几何构型中，透射强度达到1。该表述自然推广到多晶体构型，如干涉仪。

图1. Laue和Bragg几何构型中透射束（O束）和衍射束（H束）的强度分布，对应单色平面波偏转入射。偏转角与传统的无量纲偏转参数之间的关系为[3,4]。晶体厚度为（220面），，。QI模型与DD方程[公式(7)和(8)]吻合极好。

这确立了QI模型作为平面波和球面波两种状态下均适用的有效单一框架。

III. 内部晶体效应、缺陷与形变

QI模型能够模拟广泛的内部晶体效应、缺陷和形变，如表I所示。先前工作涉及表面粗糙度和缺陷的影响[31,36]。在本研究中，我们考虑了线性温度梯度、DD Talbot效应以及倾斜晶体几何构型。我们还讨论了进一步的实现，例如弯曲晶体的处理以及自旋的纳入。

表I. 内部晶体效应、形变与缺陷，以及使用QI模型提出的实现方法，列出了本文中的公式。参考文献突出了这些效应的实验演示。表面粗糙度和缺陷在先前工作中已考虑[31,36]；线性温度梯度、DD Talbot效应和倾斜晶体在本工作中进行了演示，弯曲晶体和自旋纳入是未来的研究方向。

| 内部晶体效应、形变或缺陷 | QI模型实现 | 参考文献 |
|---|---|---|
| 表面粗糙度及缺陷 | 修改，公式(4) | [36] |
| 线性温度梯度 | 缩放，公式(12) | [37] |
| 倾斜或切割偏转晶体 | 形成晶体形状，公式(15) | [38] |
| DD Talbot效应 | ，公式(6) | [39–44] |
| 弯曲晶体 | 相位梯度 | [46–48] |
| 磁场加自旋-轨道相互作用（Schwinger） | 引入 | [30,49] |

A. 线性温度梯度

均匀的垂直于Bragg平面的温度梯度可以对晶体进行弹性形变，这会在晶体内相干干涉的波场之间引起相位差，并改变由此产生的Pendell?sung振荡，如Hart所证明的[37]。

为观察这一效应，考虑一束高的入射束在Bragg角处入射到晶体楔片上，晶体厚度沿光束的垂直范围变化（见图2）。这种厚度变化揭示了透射束和衍射束中的Pendell?sung干涉图案，可以通过位置灵敏探测器进行观测。取决于Pendell?sung长度的大小，在楔片厚度范围内将可见精确数目的强度极大值：

(9)

其中是干涉级次（或极大值数目）。图2中二维（2D）位置灵敏探测器上显示的Pendell?sung振荡代表完美晶体情形，即。

图2. QI模型在完美硅晶体楔片（厚度）中实现温度梯度的示意图。一束高的入射束经历Bragg衍射，在O束和H束中产生Pendell?sung干涉条纹，由二维位置灵敏探测器观测到。

温度梯度垂直于布拉格平面，并相对于未变形情况[式(12)]修改了模拟节点的数量。黑色圆圈代表应用酉布拉格算符[式(4)]的QI模型节点。如文献[37]所示，计算晶体内干涉路径之间的相位差可以揭示在何种形变函数下将观察到哪个干涉级次：

(10)

其中

(11)

是热膨胀系数，是线性温度梯度，且。值得注意的是，式(10)描述了在特定晶体厚度和形变下观察到的条纹级次相对于无形变时的条纹级次。随着形变幅度的增大，条纹级次增加，这意味着条纹间距必须减小。

我们现在应用QI模型来模拟该温度梯度。利用式(5)、(9)和(10)，我们得到

(12)

其中()定义了无(有)形变晶体的量子行走深度。与弹性变形的物理效应一致，式(12)中的变化并不对应于原子位点数的变化，而是代表晶格间距的变化。图3展示了衍射(H束)和透射(O束)强度分布的模拟彭德洛桑振荡。该模拟考虑入射Ag X射线对厚度约为1.20至1.45毫米的晶体楔形片[37]。理想(形变)情况下的干涉级次由()标示，黑色实线连接不同温度梯度幅值下相同的干涉级次。O束和H束中左端的强度分布代表完美晶体情况，即。随着温度梯度的引入，我们观察到条纹的移动以及条纹间距的减小，这与实验结果[37]定性一致。

图3.AgX射线入射到受线性温度梯度作用的晶体楔形片(见图2)的O束和H束干涉图样模拟，其幅值为()。理想(形变)情况下的干涉级次由()标示。干涉图样间的黑色实线连接相同的干涉级次，这是形变增大导致条纹间距减小的结果。根据式(5)和(12)，我们设定，并根据温度梯度变化。H束强度分布中的黑色圆圈水平线标示了为图4计算条纹级次比的位置。该强度分布与文献[37]中的结果定性一致；定量比较在图4中展示。

图4.文献[37]中在不同观察点处的条纹级次比作为温度梯度[式(11)]的函数，以及DD理论的预测[式(10)]和QI模型模拟结果(来自图3)。QI模型结果与DD理论曲线之间的相对残差百分比显示在数据上方：()。

为了定量地将测量结果与实验和DD理论[式(10)]进行比较，我们在截面图中选择固定的观察点(即28、30)，然后在干涉级次之间进行插值，以计算随晶体形变增加时的值(如同文献[37]中的做法)。图3中的黑色圆圈水平线说明了在固定观察点处计算的位置。图4展示了随温度梯度幅值[式(11)]变化的相位比，以及DD理论[式(10)]的预测和QI模型的模拟结果。

如相对残差所示，在所考虑的全温度范围内，QI模型与DD理论在以内一致。所观察到的下降趋势揭示了一种系统性偏差，QI模型在最高梯度()处预测的比实验值大约大。残差中的小振荡是模拟分辨率的人为伪影，由设定定义。我们计算了QI模型和DD理论相对于实验数据的均方根误差。虽然两种模型都在水平上与数据一致，但QI模型提供了略好的拟合，其均方根误差比DD理论大约低14%。总体而言，这种一致性表明，QI模型提供了一个简单但定量准确的框架，用于捕捉线性温度梯度下彭德洛桑振荡的修改。

B. 法兰克琴切割晶体

在实际中，晶体表面并非完美平行(Bragg几何)或垂直(Laue几何)于布拉格平面，而是在一定公差范围内存在偏差，具体取决于应用(约为毫弧度)。此类偏差可能源于切割偏差或抛光公差，为了与实验结果实现定量一致，必须对此予以考虑[30,35,50]。

法兰克琴在设计聚光X射线单色器[38]时提出的方案中，也可以引入有意设计的角度偏移来定制光束特性。在此方案中，晶体表面相对于布拉格平面以角度切割[见图5(a)]，将其置于非对称布拉格衍射的更广泛框架[51–53]中。这类角度晶体几何已被研究用于X射线和中子[54–56]。

图5.(a) QI模型对从非对称角为、和的晶体在角度处的布拉格衍射的模拟。输入高斯宽度为，且由式(5)给出。(b) QI模型与DD理论在处的比较，其中且从变化到。相对残差(QI?DD)/DD显示出在水平上的一致性。

这种受控的非对称性对衍光学特别有价值，因为在衍光学中不损失地整形或聚焦光束具有挑战性。与基于孔径或菲涅尔波带片的方法不同，非对称晶体几何能够实现保持光束强度的相空间变换，并可实现光束的扩展或收缩。

根据DD理论，晶体非对称因子为

(13)

将光束宽度变换为

(14)

其中是入射(出射)晶体宽度。根据刘维尔定理，角发散度按比例缩放，即压缩的光束变得更加发散。多个非对称晶体可以按序列排列，以实现对手柄整形和准直控制的增强。

在图5中，我们使用QI框架对法兰克琴切割晶体进行建模，并与DD理论获得了极佳的吻合。类似于先前工作中考虑的双布拉格刀刃腔几何[36]，通过引入自由空间节点来实现晶体几何

(15)

这使得晶体表面可以按非对称角定向。

我们模拟了一个具有均方根光束宽度的入射高斯光束入射到布拉格角为、非对称角在范围内变化的晶体上。输出光束拟合为高斯分布以提取。绘制的QI模型与式(14)之间的相对残差显示在以内的一致性。正如预期的那样，对反射光束分布进行傅里叶变换确认了角发散度按缩放。

值得注意的是，QI模型揭示出负责重塑光束的DD干涉直接发生在晶体表面，且对晶体的穿透极小。恒等节点[式(15)]代表自由空间传播，而标准布拉格衍射算符[式(4)]描述晶体，如图5中的灰色区域所示。对不规则或任意形状晶体进行建模的能力对于表征中子和X射线晶体光学设计分析中的光束尺寸和发散度至关重要。

C. 内部塔布效应

塔布效应——周期性物体在特定传播距离处产生自成像——已在众多领域中找到广泛应用[57,58]。相应的自成像距离，即塔布距离，为

(16)

其中是波长，是物体或光栅的周期性。在极限下，简化为。最近，巴良在DD理论框架内将塔布效应作为一种晶体内部现象进行了理论研究[39–44]。在此背景下，该效应对彭德洛桑振荡进行调制，当入射中子或X射线平面波被周期性光栅结构化时，在透射和反射束中产生干涉"地毯"。在此，我们展示了这种内部干涉调制在QI框架内被精确捕捉。

晶体内对应的塔布距离为

(17)

如果满足条件，则式(17)可近似为。与光学情形的相似之处显而易见，其中特征性的彭德洛桑长度尺度取代了波长作为关注的参数。

在QI模型内已验证平面波DD(见第二节B)，我们可以纳入内部DD塔布效应[39]。我们用周期振幅光栅调制入射平面波，其形式为

(18)

周期为。在O束和H束中得到的模拟塔布地毯如图6所示。我们考虑(220)硅在辐射( )和 偏振下，产生彭德洛桑长度为、塔布距离为。由于透射DD波场不对称性[40]，O束地毯呈现倾斜。

图6.Laue几何中周期性振幅光栅( )在O束和H束中模拟的DD塔布地毯。塔布距离为。如最右侧图所示，QI模型的自成像(H束中横截面强度)匹配入射光栅周期性和DD理论结果。这些模拟忽略了吸收效应。

在塔布距离处，反射强度再现了入射光栅，确认了预期的自成像行为并与DD预测[40]一致。在半个塔布距离处，地毯图案展现出特征性的横向偏移。

与线性温度梯度的结果(见图3)互补，该内部塔布效应可以通过使用楔形晶体在二维位置敏感探测器上产生干涉条纹来实验验证，正如文献[39]中提出的。值得注意的是，图6中的塔布距离大约是彭德洛桑周期的35倍。这种放大的空间尺度非常适合利用中子成像探测器，其中典型的像素尺寸()完全能够分辨塔布结构，但无法分辨更精细的彭德洛桑振荡。因此，塔布效应为成像内部DD行为提供了一条实用途径，我们提议可以从测量的地毯周期性中提取彭德洛桑长度。

IV. 讨论与结论

在本工作中，我们建立了一个全面的量子行走模型来捕捉已知的动力学衍射现象。当面对复杂的晶体几何、形变和缺陷时，传统的解析DD方法变得不切实际，而我们的量子行走框架则自然地容纳了这些现实实验环境。通过成功地将相干平面波和球面波体制整合到单一模型中，本工作提供了一个精确且高度易用的工具包，用于模拟宏观晶体衍射和复杂的晶体内部效应。我们的框架不仅仅是在复现个别衍射效应，而是展示了自然地实现常见晶体形变和任意晶体几何的稳健能力。我们通过准确捕捉线性温度梯度引起的彭德洛桑振荡修改，以及展示法兰克琴切割非对称晶体固有的可调光束变换来验证了这一点。此外，我们利用平面波表述模拟了晶体内部的DD塔布效应。值得注意的是，由于该效应在现代中子成像探测器可分辨的尺度上产生空间强度调制，我们的模型作为内部干涉地毯的实验设计和验证的理想预测工具，提供了一条直接从实验数据中提取小几个数量级的彭德洛桑长度的实用途径。

与任何物理模型一样，QI框架基于若干假设，这些假设定义了其局限性和适用范围。当前模型假设相干弹性DD，因此通过酉演化来模拟中子和X射线的传播。与传统DD一样，它采用双束近似，并将散射限制在粗粒化晶格内的最近邻节点中。晶体不是通过解析每个原子平面来表示的，而是通过散射节点表示，每个节点对应于有限晶体厚度上的累积相干散射。因此，只有在离散化足够精细以使粗粒化模型收敛到连续DD极限时，才能获得与传统DD的定量一致(见附录)，本文呈现的所有模拟均在此范围内进行。

在这些假设内，QI模型为理想和不完美晶体中的中子和X射线DD提供了一个灵活的框架。特别是，它很容易纳入复杂的晶体几何和空间变化的晶格特性，包括缺陷、表面粗糙度、温度梯度和晶体偏切，这些通常在传统DD中难以处理。然而，当前的实现也存在一些局限性。它忽略了吸收、非弹性相互作用、热漫散射和非相干散射。

此外，本文所展示的点阵畸变建模目前仅限于垂直于点阵平面的线性温度梯度，而非任意的三维应变场。最后，晶体之间的自由空间传播被处理为无衍射的，即中子波包在传播过程中不发生横向空间展宽或波前演化。展望未来，统一量子模型天然的灵活性为纳入这些缺失的动力学提供了直接途径，并且如表I所示，可以方便地扩展到更复杂的场景。例如，故意弯曲的晶体[59–61]被广泛用于制作聚焦单色器，以及探测基本中子-物质相互作用，如中子耳语回廊态[62]。与图1和公式(6)中展示的偏离平面波方法类似，这些应变效应可以通过在节点离散化的晶体上引入位置依赖的相位梯度，纳入QI框架中。此外，磁场和自旋-轨道相互作用对于准确描述晶体内外中子自旋演化都是不可或缺的扩展[30,49]。这些效应可以通过扩展模拟空间来引入，在每个节点上施加酉自旋旋转算符，类似于布拉格算符[公式(4)]，但自旋旋转角度来源于外部磁场或自旋-轨道相互作用。最终，通过提供精确、通用且统一的替代方案以取代标准DD理论，该框架将在表征实验衍射实验、优化大面积干涉仪以及实现基本相互作用的高精度测量方面发挥重要作用。