钠离子电池Na-Ni-Mn正极材料结构热力学与电子性质的DFT泛函基准研究

《EES Batteries》：Benchmark study of DFT functionals for predicting physicochemical properties of Na-Ni-Mn cathodeOpen Access

　　

全球对高效储能需求持续增长，使得钠离子电池受到广泛关注，这得益于钠的天然丰富性、低成本、增强的安全性以及对关键材料和供应链限制的韧性。然而，设计能够同时提供高能量密度和长循环寿命且无明显容量衰减的高性能钠基正极材料仍具挑战性。从理论角度来看，这些强关联过渡金属氧化物的预测建模仍依赖于高保真度密度泛函理论（DFT），其准确性和推导设计原则的可靠性强烈依赖于电子关联的处理方式。此外，没有单一的DFT泛函能够以一致精度捕获所有相关的物理化学性质。在此，我们比较了几种广泛使用的DFT泛函，包括半局域PBE+U、meta-GGA SCAN和杂化HSE，用于预测NaxNi0.5Mn0.5O2在不同多形体和钠组成下的结构、热力学和电子性质。我们发现PBE+U相对于更高阶泛函产生不一致的形成能、晶格参数、电压曲线和氧化还原行为，而后者更好地再现了实验观测。作为一种高效替代方案，单点HSE@SCAN方法以极小的计算成本恢复了HSE水平的能量学和电子结构，使得能够针对需要大模拟单元的复杂钠基正极进行高保真度预测。

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? 2026 作者。由英国皇家化学会出版

2026

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