电池成像库（Battery Imaging Library）：面向开放科学的多尺度、多模态同步辐射与实验室电池成像数据平台

《Digital Discovery》：Battery imaging library: multi-length scale and multi-modal synchrotron and laboratory battery imaging data for allOpen Access

　　

摘要专业翻译 电池研究日益依赖先进成像技术，然而此类数据的开放获取仍然稀缺、分散于各类来源且难以检索。电池成像库（Battery Imaging Library, BIL）是首个开放的、经整理的 multimodal（多模态）与 multi-length scale（多尺度）电池成像数据集集合，并配套提供可检索的、符合 FAIR（Findable, Accessible, Interoperable, Reusable，即可发现、可访问、可互操作、可复用）原则的网站。其显著特色包括发布原始实验数据（如 radiographs（射线照相投影图）、sinograms（正弦图）、X-ray 和 electron diffraction patterns（电子衍射图谱）），以及罕见的 operando（原位/工况）和多分辨率数据集。每个数据集均关联 Zenodo DOI（数字对象标识符）并附带元数据，确保数据的持久性和可引用性；同时提供用于多种 CT（computed tomography，计算机断层扫描）模态的预处理与重建的开源 Python 脚本。BIL 利用实验性和工业相关数据，支持算法基准测试、机器学习和教学。通过结合模态、尺度与化学体系的覆盖范围、原始数据的可获取性以及符合 FAIR 原则的网络平台，BIL 为电池成像领域的开放性和可重复性奠定了坚实基础。该库可通过以下网址访问：https://www.batteryimaginglibrary.com。

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一、研究背景与问题

成像技术已成为现代电池研究的基石，能够对形态、化学和晶体学进行跨尺度的无损三维研究。从单个活性材料颗粒到完整的商业器件，成像为颗粒开裂、孔隙率演化、相变、电极分层和异质反应动力学等过程提供了关键见解，这些过程直接决定一次电池和可充电电池的性能、安全性和寿命。过去二十年间，该领域已发展出丰富的成像技术工具箱：实验室X射线显微计算机断层扫描（micro-CT）广泛用于探测电极结构和全电池设计；同步辐射X射线方法（包括高分辨率micro-CT、nano-CT和基于衍射的成像）能够以足够的时间分辨率开展operando研究；中子CT对X射线不可见的轻元素组分（如锂基电解质）具有敏感性；电子显微镜结合化学图谱（如扫描电子显微镜SEM结合能量色散X射线光谱EDS和电子背散射衍射EBSD）可解析纳米尺度形态、元素分布和晶体学信息。

然而，尽管这些方法在学术和工业研究中已十分普遍，成像数据的获取仍受到高度限制。大多数已发表研究不发布其底层数据集，或仅提供剥离了射线照相投影、正弦图或光谱信息的重建体积数据。这些缺失阻碍了可重复性，也阻止了对断层重建、数据去噪、分割等算法和方法进行真实可靠的基准测试。通过直接联系作者进行非正式获取既不公平、往往也不成功，且难以作为社区共享的可持续机制。现有存储库各有局限：大型数据集往往特定于仪器或技术，如TomoBank、CCPi和FIPS面向X射线断层扫描，EMBD、Warwick EM和Aversa等人的数据集面向电子显微镜，这些通常不包括原始数据（正弦图、光谱、衍射图谱等）；即便包含原始数据（通常用于算法基准测试），也往往针对特定材料或生物样本。电池成像数据则倾向于零散的单样本记录，虽有其他更通用的平台，但仍局限于特定仪器或技术。因此，现有资源无法涵盖现代电池成像的多模态和多尺度全景，也无法实现从原始探测器数据出发的可重复分析流程。

二、研究内容与结论

为满足这一未竟需求，研究人员引入了电池成像库（Battery Imaging Library, BIL）：首个将多模态和多尺度覆盖与原始数据及工业相关样本相结合的开放、经整理的存储库。BIL涵盖多种互补成像模态，包括实验室和同步辐射X射线micro-CT、实验室和同步辐射X射线nano-CT、中子CT、同步辐射X射线粉末衍射CT（XRD-CT）、同步辐射多晶粒三维扫描三维X射线衍射（3D-S3DXRD）、同步辐射三维X射线吸收近边结构CT（3D XANES-CT）、实验室原子探针断层扫描（APT）以及二维/三维聚焦离子束（FIB）-扫描电子显微镜（SEM）/能量色散X射线光谱（EDS）/电子背散射衍射（EBSD），覆盖完整商业电池、电极和单个颗粒。该库始终包含原始数据（射线照相投影、正弦图、X射线衍射图谱、EBSD菊池花样），支持完整分析流程和算法创新。BIL配套网站提供可检索界面，可按尺寸、模态或化学体系浏览数据集；每个数据集关联Zenodo DOI并附有丰富元数据，确保持久性、可引用性和FAIR合规性。

BIL包含128个实验，总数据集规模达4127 GB，像素/体素尺寸范围从0.00480 μm到55.0 μm，涵盖从整电池到颗粒级和晶体学表征的广泛观测尺度。数据来源于多个国际大型科学设施及合作学术和国家实验室机构。BIL有三个主要目标：数据民主化，使最先进的成像数据无限制开放；支持方法开发，为重建、去噪、分割、超分辨率、光谱解混和多模态数据融合提供完整、真实的基准数据集；支持教育与培训，为本科生、研究生和专业培训提供开放数据集和可复现工作流程。

三、主要技术方法

研究人员构建BIL所采用的关键技术方法包括：同步辐射X射线micro-CT和nano-CT成像，用于跨尺度结构表征；中子CT成像，用于对X射线不可见的轻元素组分（如锂基电解质）提供互补对比度；同步辐射XRD-CT，用于空间分辨的物相和晶体学分析；3D-S3DXRD，用于解析二次颗粒内一次颗粒（晶粒）的晶体学异质性；3D XANES-CT，用于元素化学态的空间分布成像；FIB-SEM/EDS/EBSD，用于亚微米分辨率的形态、化学和晶体学三维关联分析；以及透射电子显微镜（TEM）和原子探针断层扫描（APT）用于纳米尺度表征。数据采集于Diamond Light Source（I12束线）、DESY PETRA III（P07束线）、ESRF（ID11束线）、SPring-8（BL37XU束线）和ISIS中子和缪子源（IMAT束线），以及帝国理工学院、南安普顿大学、曼彻斯特大学、WMG、落基山国家实验室和伦敦大学学院等合作机构。数据处理采用开源Python工具，包括用于同步辐射平行束X射线CT和中子CT、笔形束XRD-CT以及实验室锥束X射线CT的预处理、归一化、正弦图处理和断层图像重建，实验室锥束数据使用Core Imaging Library重建，其余使用nDTomo和ASTRA Toolbox处理，并提供Jupyter notebook演示从原始数据到重建图像的端到端流程。

四、研究结果

整电池成像： BIL包含覆盖最广泛使用的电池化学体系的商业圆柱电池数据集，包括锂离子（Li-ion）、钠离子（Na-ion）、镍氢（NiMH）、二硫化铁锂（Li/FeS₂）和碱性锌锰（Zn–Mn）。这些电池使用实验室和同步辐射X射线micro-CT、同步辐射XRD-CT以及中子CT（Li-ion NMC532）成像。中子CT数据尤为珍贵，为锂离子电池中轻组分提供与X射线互补的对比度，支持多模态比较和跨域数据融合策略开发。每种化学体系至少包含两种荷电状态下的XRD-CT扫描。

电极和颗粒成像： 在电极和颗粒层面，BIL聚焦广泛应用的LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（NMC811）正极材料，使用同步辐射和实验室X射线nano-CT、同步辐射S3DXRD以及二维和三维FIB-SEM/EDS/EBSD成像。nano-CT捕获亚微米孔隙率和颗粒形态，S3DXRD解析二次颗粒内一次颗粒的晶体学异质性，FIB-SEM/EDS提供亚微米分辨率的三维形态和化学信息。BIL还包含原始和循环后NMC111电极在不同条件下的SEM和X射线nano-CT数据集，以及Si-石墨负极的高分辨率二维FIB-SEM/EDS数据和LiCoO₂电极的同步辐射三维XANES-CT数据。

微观结构和晶体学成像： BIL包含NMC811的二维和三维EBSD数据集，既含索引取向图也含原始菊池衍射花样，据研究人员所知这是首个公开可用的电池材料EBSD数据集，也是首个包含原始菊池花样的数据集。这支持取向索引算法的开发和基准测试，以及直接在电子衍射花样上训练深度学习模型。BIL还包含单个NMC811颗粒的同步辐射S3DXRD数据集，据研究人员所知这也是S3DXRD首次应用于电池电极材料。此外还包括LiFePO₄电极的TEM图像（其中一组耦合EDS数据）和NMC811材料的APT数据。

原始实验数据： BIL的一个标志性特征是始终包含原始数据。中子CT和同步辐射X射线micro/nano-CT数据集包含射线照相投影/正弦图和重建体积；EBSD包含原始菊池花样；还包含单颗粒3D-S3DXRD数据集的原始和处理后数据、一个圆柱电池的原始XRD-CT数据（完整二维X射线衍射图谱集合）、LiCoO₂循环电极的三维XANES-CT原始数据，以及两个实验室X射线nano-CT数据集的原始射线照相投影数据。这种完整性在电池成像领域极为罕见，可实现完全可复现的流程、断层重建和去噪算法的真实基准测试，以及利用原始未标记数据的自监督学习方法。

四维和五维实验数据集： BIL包含罕见的operando数据集，如商业LiFeS₂和Zn–Mn电池恒流放电过程中采集的同步辐射X射线micro-CT和XRD-CT数据，以四维（三维空间+一维时间）方式捕获动态退化过程，支持时间分辨分割、追踪和基于AI的预测方法开发。BIL还包含使用Panasonic CG-320A针型锂离子电池的五维断层衍射成像实验数据（三维空间+一维衍射+一维电位），可同时绘制循环过程中的相演化和结构异质性。此外，BIL提供在不同曝光时间和剂量水平下采集的多分辨率CT数据集，据研究人员所知这是首批公开可用的电池多分辨率CT数据集，支持剂量优化、超分辨率和域适应研究。

多模态互补数据集： BIL提供互补数据集，如同一电池的X射线micro-CT与XRD-CT和/或中子CT，或同一电极的SEM与EDS和EBSD，支持形态、化学和晶体学的整体分析，并支持配准、数据融合和引导上采样等关联算法的开发和基准测试。

五、讨论与结论

BIL网站采用基于瓦片的设计，允许用户按文本、模态或采集参数浏览或搜索数据集，每个数据集页面直接链接到其Zenodo DOI。该库通过专门的“Contribute!”门户支持社区贡献，研究人员可通过在Zenodo的“Battery Imaging Library”社区下存放数据并提交相关DOI和关键元数据来贡献数据集。BIL提供开源Python工具和Jupyter notebook，支持从原始实验数据到重建图像的完整可复现流程，并包含固定环境配置和版本化发布以确保长期计算可复现性。

BIL支持广泛的应用场景：算法基准测试方面，原始数据为CT重建、噪声抑制和光谱分析方法提供了严格的测试平台，包括具有自吸收和视差伪影挑战的实验XRD-CT数据；机器学习方面，多分辨率数据可用于训练和验证超分辨率网络，多模态数据集支持域适应策略探索、AI驱动数据融合以及跨尺度结构-化学-性能关系学习，原始数据特别适合自监督学习；教育与培训方面，数据集和notebook可嵌入本科和研究生课程，支持学生接触真实实验数据并复现完整处理流程。

研究人员指出，BIL在数据覆盖方面存在一定局限性和潜在代表性偏差：由于学术和工业研究的主流趋势，镍基层状氧化物化学体系（如NMC）在锂离子电池数据集中代表性更强；实验参数因各同步辐射和实验室设施的具体约束和能力而异。

研究结论：BIL不仅是一个档案库，更是可重复研究、计算创新和培训的基础设施。通过结合可检索网站、符合FAIR原则的发布实践、原始实验多模态数据以及社区未来数据集贡献的可能性，BIL有望成为电池成像领域当前和新兴方向的宝贵基础资源，为电池成像的开放性和可重复性树立新标准。